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Near-infrared photoluminescence property modulation based on defect chemistry of single-walled carbon nanotubes

Research Project

Project/Area Number 23K23178
Project/Area Number (Other) 22H01910 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 28030:Nanomaterials-related
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

白木 智丈  九州大学, 工学研究院, 准教授 (10508089)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,810,000 (Direct Cost: ¥13,700,000、Indirect Cost: ¥4,110,000)
Fiscal Year 2025: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
Fiscal Year 2022: ¥10,660,000 (Direct Cost: ¥8,200,000、Indirect Cost: ¥2,460,000)
Keywordsカーボンナノチューブ / 欠陥 / 近赤外光 / 分子修飾 / ドープ / センサー / タンパク質 / バイオセンシング / π共役 / ヘテロ原子 / アジド
Outline of Research at the Start

単層カーボンナノチューブ(SWCNT)はグラフェンを円筒状に丸めた直径1 nm程度の炭素のみからなるチューブ状ナノ材料である。半導体性のSWCNTは近赤外発光を示すことが知られているが、化学修飾を欠陥ドープに利用した新たな技術の開発によってその発光特性を大幅に向上できることが近年明らかになってきた。
本研究では、修飾分子の設計をもとに分子スケールでの欠陥ドープ構造制御を行い、多様な近赤外発光特性を示す新たなナノ材料を開発する。本材料が示す近赤外発光が1000 nm以上の領域に現れる特性を利用することで、バイオ/医療技術や量子通信技術のための新材料開発や関連する新規産業創出への貢献が期待される。

Outline of Annual Research Achievements

これまでに、局所化学修飾単層カーボンナノチューブ(lf-SWCNT)の近赤外発光が、周囲の誘電環境の違いに応答して敏感な波長変化を示す知見を得たことから、その特性を基にlf-SWCNTを用いた新たなセンサー開発に取り組んだ。ここでは、タンパク質等の生体高分子の検出・識別を対象とするセンシング機能の開拓を目指した。タンパク質吸着によるlf-SWCNTの近赤外発光波長シフトをセンサーの読み出しシグナルとして利用するために、初期検討として生体において特異的かつ強固な相互作用として知られるアビジン-ビオチン相互作用を用いた。ビオチンを修飾したlf-SWCNTは、ニュートラアビジンの濃度に応じて近赤外発光が波長シフトし、その応答挙動は構成アミノ酸残基の異なるストレプトアビジンやアビジンで変化したことからアビジン誘導体の構造の違いを識別できることが分かった。さらに、固体のフィルムデバイス化によって、検出シグナルの増強にも成功した。この知見を基に、生理活性タンパク質である血清アルブミン(SA)センサー開発を行った。SAは糖尿病などの疾患に関わるバイオマーカーとして知られる重要な検出対象物質である。ここでは、SAとの強固な相互作用を示す長鎖脂肪酸をlf-SWCNTの修飾サイトに導入した。このlf-SWCNTの近赤外発光は、ウシ血清アルブミンの濃度に応じて波長シフトを示し、マウスやヒト由来のSAも同様にセンシング可能であることがわかった。更に、本lf-SWCNTはウシ胎児血清や糖尿病マウスから採取した尿サンプル中でもセンサー機能を発現したことから、体液を用いた近赤外診断ツールとして利用可能なことが明らかとなった。上記に加え、lf-SWCNTの修飾サイトでは、その化学構造の違いに応じて吸着する高分子との特異的な相互作用が発現することを見出し、ナノ界面の状態や特性を変調出来うる新たな知見を得た。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

本年度は、lf-SWCNTの近赤外発光が示す特異な環境応答性の独自知見を発展させてセンサー材料の創出に新たに取り組み、タンパク質を検出対象としたlf-SWCNTセンサーを開発することに成功した。その中では、疾患に関与するバイオマーカーの体液中でのセンシングが可能なことも示され、実際に医療やバイオ分野での利用が期待される成果を開拓することができ、非常に大きな研究の進捗が得られた。

Strategy for Future Research Activity

次年度においても引き続き、予定している実験計画ならびにこれまで得られた独自知見をさらに発展させて、より詳細なlf-SWCNTの物性解明やさらなる機能化、応用展開を行っていく。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (58 results)

All 2024 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (12 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 12 results,  Open Access: 7 results) Presentation (40 results) (of which Int'l Joint Research: 10 results,  Invited: 8 results) Remarks (4 results)

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      Niidome Yoshiaki、Matsumoto Hiromu、Hamano Ryo、Kato Koichiro、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 128 Issue: 12 Pages: 5146-5155

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c07692

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      Niidome Yoshiaki、Hamano Ryo、Nakamura Kenta、Qi Song、Ito Shoko、Yu Boda、Nagai Yukiko、Tanaka Naoki、Mori Takeshi、Katayama Yoshiki、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
    • Journal Title

      Carbon

      Volume: 216 Pages: 118533-118533

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2023.118533

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      Shindome Shoichiro、Shiraki Tomohiro、Toshimitsu Fumiyuki、Fujigaya Tsuyohiko、Nakashima Naotoshi
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      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 97 Issue: 3

    • DOI

      10.1093/bulcsj/uoae024

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      Small

      Volume: 19 Issue: 46 Pages: 2304211-2304211

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      Podlesny Blazej、Hinkle Kevin R.、Hayashi Keita、Niidome Yoshiaki、Shiraki Tomohiro、Janas Dawid
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      Volume: - Issue: 14 Pages: 2207218-2207218

    • DOI

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      Yu Boda、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
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      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 96 Issue: 2 Pages: 127-132

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      Volume: 52 Issue: 1 Pages: 44-47

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      Yu Boda、Naka Sadahito、Aoki Haruka、Kato Koichiro、Yamashita Daiki、Fujii Shun、Kato Yuichiro K.、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
    • Journal Title

      ACS Nano

      Volume: 16 Issue: 12 Pages: 21452-21461

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      Tomczyk Mateusz M.、Przypis Lukasz、Shiraki Tomohiro、Kusz Joachim、Ksiazek Maria、Janas Dawid、Kuznik Nikodem
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      International Journal of Molecular Sciences

      Volume: 23 Issue: 23 Pages: 14955-14955

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    • Author(s)
      Hayashi Keita、Niidome Yoshiaki、Shiga Tamehito、Yu Boda、Nakagawa Yasuto、Janas Dawid、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 58 Issue: 81 Pages: 11422-11425

    • DOI

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      Niidome Yoshiaki、Wakabayashi Rie、Goto Masahiro、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
    • Journal Title

      Nanoscale

      Volume: 14 Issue: 36 Pages: 13090-13097

    • DOI

      10.1039/d2nr01440h

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      Nakagawa Yasuto、Yu Boda、Niidome Yoshiaki、Hayashi Keita、Staykov Aleksandar、Yamada Miku、Nakashima Takuya、Kawai Tsuyoshi、Fujigaya Tsuyohiko、Shiraki Tomohiro
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 126 Issue: 25 Pages: 10478-10486

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c02977

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      Tomohiro Shiraki
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    • Author(s)
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      2023 Kyushu-Seibu/Pusan-Gyeongnam Joint Symposium on High Polymers (20th) and Fibers (18th) (KSPG2023)
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    • Author(s)
      白木智丈
    • Organizer
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    • Author(s)
      白木智丈
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      Tomohiro Shiraki
    • Organizer
      第63回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Effects of hole doping to locally functionalized single-walled carbon nanotubes using molecular dopants on their near infrared photoluminescence properties2022

    • Author(s)
      Shunji Yorozuya, Tsuyohiko Fujigaya, Tomohiro Shiraki
    • Organizer
      第63回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Effects of ortho-halogen substituents on photoluminescence properties of aryl modified single-walled carbon nanotubes2022

    • Author(s)
      Sadahito Naka, Tsuyohiko Fujigaya, Tomohiro Shiraki
    • Organizer
      第63回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 化学修飾カーボンナノチューブが示す近赤外発光特性に対するホールドープの作用2022

    • Author(s)
      萬屋俊司、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • Organizer
      第59回化学関連支部合同九州大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] オルト置換アリール基修飾カーボンナノチューブの近赤外発光特性に対する置換基構造の作用2022

    • Author(s)
      仲 禎仁、藤ヶ谷 剛彦、白木 智丈
    • Organizer
      第59回化学関連支部合同九州大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] ペンタセンを包接した窒化ホウ素ナノチューブの合成と光学特性2022

    • Author(s)
      佐伯颯斗、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • Organizer
      第59回化学関連支部合同九州大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 化学修飾窒化ホウ素ナノチューブの合成と光学特性2022

    • Author(s)
      齊藤里桜江、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • Organizer
      第59回化学関連支部合同九州大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 分子修飾により機能化されたカーボンナノチューブが示す近赤外発光特性2022

    • Author(s)
      白木智丈
    • Organizer
      第59回化学関連支部合同九州大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Ortho-Substituent Structure Design in Aryldiazonium Salts for Defect Photoluminescence Modulation of Locally Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes2022

    • Author(s)
      Tomohiro Shiraki, Boda Yu, Sadahito Naka, Koichiro Kato, Tsuyohiko Fujigaya
    • Organizer
      the 241st ECS Meeting
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Excitonic Photoluminescence Properties of Locally Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes Using Molecular Modifiers2022

    • Author(s)
      Tomohiro Shiraki, Keita Hayashi, Yoshiaki Niidome, Haruka Aoki, Tsuyohiko Fujigaya
    • Organizer
      the 241st ECS Meeting
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/kst

    • Related Report
      2023 Annual Research Report 2022 Annual Research Report
  • [Remarks] 大学研究者情報Webページ1

    • URL

      https://hyoka.ofc.kyushu-u.ac.jp/search/details/K005418/index.html

    • Related Report
      2023 Annual Research Report 2022 Annual Research Report
  • [Remarks] 大学研究者情報Webページ2

    • URL

      https://kyushu-u.elsevierpure.com/ja/persons/tomohiro-shiraki

    • Related Report
      2023 Annual Research Report 2022 Annual Research Report
  • [Remarks] 研究室ホームページ

    • URL

      https://sites.google.com/view/fujigaya-lab

    • Related Report
      2023 Annual Research Report 2022 Annual Research Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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