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Synthesis of Ultrathin Functional Oxides Using Atomically Thin Transition Metal Dichalcogenides as Oxidation Precursors

Research Project

Project/Area Number 23K23182
Project/Area Number (Other) 22H01914 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 28030:Nanomaterials-related
Research InstitutionKansai University

Principal Investigator

山本 真人  関西大学, システム理工学部, 准教授 (00748717)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 上野 啓司  埼玉大学, 理工学研究科, 教授 (40223482)
麻生 亮太郎  九州大学, 工学研究院, 准教授 (40735362)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,290,000 (Direct Cost: ¥13,300,000、Indirect Cost: ¥3,990,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
Fiscal Year 2023: ¥7,150,000 (Direct Cost: ¥5,500,000、Indirect Cost: ¥1,650,000)
Fiscal Year 2022: ¥5,980,000 (Direct Cost: ¥4,600,000、Indirect Cost: ¥1,380,000)
Keywords二次元物質 / 原子層物質 / 遷移金属ダイカルコゲナイド / 機能性酸化物 / 不揮発性メモリ / 抵抗変化メモリ / WSe2 / VSe2
Outline of Research at the Start

遷移金属酸化物は、既存の半導体には見られない特性を示すことから、次世代のエレクトロニクス基盤材料としての期待が大きい。しかし、今後、遷移金属酸化物をトランジスタやメモリなどの多様なデバイスに応用し、実用に適う超低消費電力動作を実現させるためには遷移金属酸化物を任意基板上で超薄膜形成させる汎用技術の開拓が必要不可欠である。本研究では、遷移金属酸化物の将来的なエレクトロニクスへの実装を視野に入れ、どこへでも貼り付け剥がすことのできる遷移金属ダイカルコゲナイド原子層を均一酸化させることで、任意基板上への転写が可能な遷移金属酸化物を超薄膜形成させる技術の確立を目指す。

Outline of Annual Research Achievements

2023年度は遷移金属ダイカルコゲナイド(TMDC)原子層を均一に酸化させるためのプラズマ酸化装置を導入した。そして、TMDC原子層を大気アニール、オゾン処理、プラズマ処理の各方法で酸化し、得られたTMDC表面上の極薄酸化膜を利用して抵抗変化メモリの作製を試みた。その結果、オゾン処理したWSe2に対してAgを電極として用いると、Agに負の電圧を印加することで低抵抗化し、正の電圧を印加すると高抵抗化するバイポーラ型の動作を示すことが分かった。これは昨年度に報告したオゾン酸化させたWSe2に対してNiを用いた場合のユニポーラ動作とは異なるものであり、Agを用いることでWSe2上に形成した酸化膜内に多数の酸素空孔が形成され、酸素空孔の移動により抵抗変化したものと考えられる。一方、WSe2をプラズマ酸化させたものにAgを電極として用いると、Agに正の電圧を印加すると低抵抗化し、負の電圧で高抵抗化するバイポーラ動作を示すことが分かった。この結果はWSe2をプラズマ酸化させた場合は比較的ストイキオメトリックな酸化膜が形成され、オゾン酸化の場合とは異なりAgイオンが移動することで抵抗変化動作していることを示唆するものである。
また、2023年度は酸化反応性の高いVSe2を利用した抵抗変化メモリの作製も試みた。自然酸化膜を有するVSe2に対してNiを電極として利用すると、WSe2と同様にユニポーラ型の動作を示すことが分かった。一方Agを電極として用いると、Agに負の電圧を印加すると低抵抗化し、正の電圧で高抵抗化するバイポーラ型の動作が観察され、オゾン酸化させたWSe2と同様の振る舞いを示した。以上の結果より、ストイキオメトリーからずれたTMDC上の酸化膜に対してAgを用いるとことで、比較的低電圧かつ安定なバイポーラ抵抗変化動作を実現できることが分かった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

2023年度は抵抗変化メモリへの応用に必要不可欠な、安定かつ低電圧抵抗変化動作する遷移金属ダイカルコゲナイドの酸化条件と金属材料を明らかにしたため。

Strategy for Future Research Activity

2024年度は、オゾン酸化およびプラズマ酸化したWSe2に対してAgを用いた抵抗変化メモリに保持特性、繰り返し耐性、動作速度、動作電圧のばらつきを調べることで応用への可能性を検討する。また、それらのメモリ特性がオゾン処理時の温度やプラズマ処理の出力に対してどのように変化するかを系統的に調べ、メモリ特性の最適化を行う。自然酸化膜を有するVSe2に対しても同様の抵抗変化メモリ特性の解析を行う。また、VSe2に対してもオゾン処理やプラズマ処理を行い、メモリ特性を評価する。
さらに2024年度はWSe2およびVSe2で観察された抵抗変化動作のメカニズムを明らかにするために、電子顕微鏡、X線光電子分光、原子間力顕微鏡を用いて遷移金属ダイカルコゲナイド/酸化物ヘテロ構造の構造解析や元素分析を行い、メモリ特性の最適化に向けた知見の構築を行う。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (20 results)

All 2023 2022

All Presentation (20 results) (of which Invited: 2 results)

  • [Presentation] 二次元材料/相転移材料ファンデルワールスヘテロ構造のデバイス応用2023

    • Author(s)
      山本真人
    • Organizer
      化学工学会CVD反応分科会 第39回シンポジウム「二次元材料の合成と応用の最新動向と展望」
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      2023 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 二次元WSe2/WOx電荷トラップメモリにおける光シナプス可塑性2023

    • Author(s)
      金谷 瞳、櫛原 快児、稲田 貢、谷口 尚、渡邊 賢司、上野 啓司、山本 真人
    • Organizer
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
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  • [Presentation] 銀電極による1T-VSe2抵抗変化メモリの低電圧・安定動作の実現2023

    • Author(s)
      中村 優太、稲田 貢、上野 啓司、山本 真人
    • Organizer
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
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      四方 沢弥、稲田 貢、 谷口 尚、渡邊 賢司、上野 啓司、山本 真人
    • Organizer
      電子材料研究会「次世代デバイス応用へ向けたエコシステム材料の合成・物性評価」
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  • [Presentation] 二次元WSe2/WOx光シナプスデバイスにおける短期・長期可塑性2023

    • Author(s)
      金谷 瞳、櫛原 快児、稲田 貢、谷口 尚、渡邊 賢司、上野 啓司、山本 真人
    • Organizer
      電子材料研究会「次世代デバイス応用へ向けたエコシステム材料の合成・物性評価」
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  • [Presentation] 大気安定な二次元WSe2/WOx電荷トラップメモリの作製とシナプスデバイス応用2023

    • Author(s)
      櫛原 快児、 稲田 貢、 谷口 尚、 渡邊 賢司、 上野 啓司、 山本 真人
    • Organizer
      電子材料研究会「次世代デバイス応用へ向けたエコシステム材料の合成・物性評価」
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      金谷 瞳、稲田 貢、谷口 尚、渡邊 賢司、上野 啓司、山本 真人
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      第71回応用物理学会春季学術講演会
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      第71回応用物理学会春季学術講演会
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    • Organizer
      第71回応用物理学会春季学術講演会
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      細見 誓、 稲田 貢、佐藤 伸吾、谷 弘詞、谷口 尚、渡邊 賢司、上野 啓司、山本 真人
    • Organizer
      第71回応用物理学会春季学術講演会
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      四方 沢弥, 稲田 貢, 谷口 尚, 渡邊 賢司, 上野 啓司, 山本 真人
    • Organizer
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      中村 優太, 稲田 貢, 谷 弘詞, 上野 啓司, 山本 真人
    • Organizer
      第70回応用物理学会春季学術講演会
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      寒川 雄斗,稲田 貢, 上野 啓司, 山本真人
    • Organizer
      第70回応用物理学会春季学術講演会
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    • Author(s)
      後藤 新悟, 稲田 貢, 谷 弘詞, 山本 真人
    • Organizer
      第70回応用物理学会春季学術講演会
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    • Author(s)
      吉峯 夕貴,小田 太一, 稲田 貢,山本 真人
    • Organizer
      第70回応用物理学会春季学術講演会
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  • [Presentation] Oxidation-engineering of 2D semiconductors2022

    • Author(s)
      Mahito Yamamoto
    • Organizer
      第63回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
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    • Invited
  • [Presentation] 二次元WSe2電荷トラップメモリにおけるシナプス動作2022

    • Author(s)
      櫛原 快児, 稲田 貢, 谷口 尚, 渡邊 賢司, 上野 啓司, 山本 真人
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
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    • Author(s)
      野村 尚哉, 稲田 貢, 上野 啓司, 山本 真人
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
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  • [Presentation] HMDS処理による黒リンの表面安定化の検討2022

    • Author(s)
      小田 太一, 稲田 貢, 山本 真人
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
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      2022 Annual Research Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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