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Unveiling optical and electronic properties of new metastable titanium oxide that shows multiple phase transitions

Research Project

Project/Area Number 23K23215
Project/Area Number (Other) 22H01947 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 29020:Thin film/surface and interfacial physical properties-related
Research InstitutionInstitute of Science Tokyo (2023-2024)
Tohoku University (2022)

Principal Investigator

吉松 公平  東京工業大学, 物質理工学院, 准教授 (30711030)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,290,000 (Direct Cost: ¥13,300,000、Indirect Cost: ¥3,990,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000)
Fiscal Year 2023: ¥6,630,000 (Direct Cost: ¥5,100,000、Indirect Cost: ¥1,530,000)
Fiscal Year 2022: ¥7,800,000 (Direct Cost: ¥6,000,000、Indirect Cost: ¥1,800,000)
Keywords酸化チタン / 薄膜 / 相転移 / 光電子デバイス / パルスレーザ堆積法 / 準安定相 / 構造相転移 / X線回折 / 酸化物薄膜 / 光誘起相転移 / 金属絶縁体転移
Outline of Research at the Start

光・圧力・温度・電流を加えることで電気的性質や結晶構造が異なる酸化チタンが存在する。この性質が異なる特徴は、光ではBlu-rayなどの光記録、圧力や温度ではセンサー、電流では電子デバイスと多彩な用途が期待できる。本研究では、この酸化チタンの性質をより詳細に明らかにするために薄膜形成技術の確立と、先端計測技術を用いた結晶構造と電子状態の観測を行う。計測で得られた知見をもとに光・電子デバイスを形成し、安全かつ安価な酸化チタン材料で持続可能な社会の実現を目指していく。

Outline of Annual Research Achievements

準安定なλ相Ti3O5の温度誘起相転移現象を結晶構造変化の観点から解明するため、高エネルギー加速器研究機構の放射光施設でX線回折測定を行った。温度依存の電気抵抗測定から得られた抵抗率のキンク構造が見られた350 Kが構造相転移の開始温度に対応することを600回折ピークの半値幅から明らかにした。単結晶薄膜試料の測定により特定の結晶軸方向の構造変化を観測することが可能となり、λ相Ti3O5のc軸方向にのみ350 K以上で600回折ピークの広がりが起こることを見出した。このピークの広がりは準安定相のλ相Ti3O5と高温安定相のα相Ti3O5の結晶構造の違いを反映しており、c軸方向にTiとO原子がわずかにずれることで構造相転移が発現することを意味している。350 Kから単斜晶構造を持つλ相Ti3O5の構造相転移が徐々に進行し、単斜晶角が90度へと減少する様子が601と60-1回折ピーク位置の温度変化から観測された。単斜晶角の温度依存性は温度の1/2乗に従う典型的な二次相転移の傾向に従っており、相転移温度が460 Kであることが明らかとなった。この温度も温度依存の電気抵抗測定の結果と合致しており、λ相Ti3O5において構造と電子物性が密接に関係していることを示唆している。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

2年間の研究でλ相Ti3O5が示す温度相転移現象に関して、電気特性と構造変化の両面で成果が得られ両者が密接に関連する結果が得られた。得られた知見を元に最終年度ではより詳細な電子および構造物性変化を観測する計画を立案できており、さらなる相転移現象の解明が期待できるため。

Strategy for Future Research Activity

λ相Ti3O5の相転移に伴う電子物性変化を電子分光測定から明らかにする。脱出深さの大きく表面酸化の影響が少ない硬X線光電子分光測定を用い、相転移前後でのフェルミ準位近傍の電子状態変化を明らかとする。抵抗率の温度依存性では金属絶縁体転移が350 Kである結果が得られており、その前後でTi 3d状態密度が大きく変化することが期待される。また、Ti 2p内殻スペクトルや硬X線の利点を生かしたTi 1s内殻スペクトルの温度変化測定も行うことで、相転移に伴うTiの電子状態変化を包括的に議論する。
硬X線光電子分光実験を進めるため、λ相Ti3O5薄膜の表面を膜厚~10 nmほどの薄い非晶質Al2O3でキャップした多層膜試料を新たに合成する。基板もキャップ層も絶縁体であるために光電子分光測定でチャージングの危険性がある。そこで試料表面からAl金属を薄膜内部へ打ち込むワイヤーボンディングによりアースとの導通をとり、硬X線光電子分光測定を可能とする。
本研究課題の最終年度となるため、電子分光に加えてこれまでに得られた構造解析・電気特性・光誘起相転移の結果を総括し、λ相Ti3O5の多彩な相転移現象の発現メカニズムや相転移に伴う光・電子物性変化の詳細をまとめ、多彩な相転移を活用した光・電子デバイス応用の可能性について議論していく。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (18 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (11 results) (of which Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 2 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 5 results)

  • [Journal Article] Temperature-induced structural and electronic phase transitions in λ-phase Ti3O52024

    • Author(s)
      Yoshimatsu K.、Nakao H.、Kumigashira H.
    • Journal Title

      Physical Review Materials

      Volume: 8 Issue: 3 Pages: 035002-035002

    • DOI

      10.1103/physrevmaterials.8.035002

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electronic phase diagram of Cr-doped VO2 epitaxial films studied by in situ photoemission spectroscopy2023

    • Author(s)
      Shiga D.、Cheng X.、Kim T. T.、Kanda T.、Hasegawa N.、Kitamura M.、Yoshimatsu K.、Kumigashira H.
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 108 Issue: 4 Pages: 1-9

    • DOI

      10.1103/physrevb.108.045112

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Quantization condition of strongly correlated electrons in oxide nanostructures2023

    • Author(s)
      Kanda Tatsuhiko、Shiga Daisuke、Wada Asato、Hayasaka Ryotaro、Masutake Yuuki、Hasegawa Naoto、Kitamura Miho、Yoshimatsu Kohei、Kumigashira Hiroshi
    • Journal Title

      Communications Materials

      Volume: 4 Issue: 1 Pages: 27-27

    • DOI

      10.1038/s43246-023-00354-7

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] パルスレーザ堆積法によるλ相Ti3O5薄膜の合成 薄膜による準安定相図の安定化2023

    • Author(s)
      吉松 公平
    • Journal Title

      レーザ加工学会誌

      Volume: 30 Pages: 42-45

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Evidence of lattice deformation induced metal-insulator transition in Ti2O32022

    • Author(s)
      Yoshimatsu K.、Miyazaki S.、Hasegawa N.、Kumigashira H.
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 106 Issue: 8

    • DOI

      10.1103/physrevb.106.l081110

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electronic band structure of Ti2O3 thin films studied by angle-resolved photoemission spectroscopy2022

    • Author(s)
      Hasegawa Naoto、Yoshimatsu Kohei、Shiga Daisuke、Kanda Tatsuhiko、Miyazaki Satoru、Kitamura Miho、Horiba Koji、Kumigashira Hiroshi
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 105 Issue: 23 Pages: 1-8

    • DOI

      10.1103/physrevb.105.235137

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Development of a versatile micro-focused ARPES system with Kirkpatrick-Baez mirror optics2022

    • Author(s)
      M. Kitamura, S. Souma, A. Honma, D. Wakabayashi, H. Tanaka, A. Toyoshima, K. Amemiya, T. Kawakami, K. Sugawara, K. Nakayama, K. Yoshimatsu, H. Kumigashira, T. Sato, K. Horiba
    • Journal Title

      Review of Scientific Instruments

      Volume: 93 Issue: 3 Pages: 033906-033906

    • DOI

      10.1063/5.0074393

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Two-dimensional superconductivity in single-band correlated 2H-type NbO2 layers2022

    • Author(s)
      Soma Takuto、Yoshimatsu Kohei、Horiba Koji、Kumigashira Hiroshi、Ohtomo Akira
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 105 Issue: 10 Pages: 104504-104504

    • DOI

      10.1103/physrevb.105.104504

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical modulation of electronic states in strongly correlated transition-metal oxides2022

    • Author(s)
      Akira Ohtomo, Takuto Soma, Kohei Yoshimatsu
    • Journal Title

      JSAP Review

      Volume: 2022 Issue: 0 Pages: n/a

    • DOI

      10.11470/jsaprev.220202

    • ISSN
      2437-0061
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] 新しい準安定酸化チタンλ相Ti3O5 多彩な相転移と薄膜合成2022

    • Author(s)
      吉松 公平
    • Journal Title

      光技術コンタクト

      Volume: 60 Pages: 12-20

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 新しい準安定酸化チタン 多彩な機能と合成法2022

    • Author(s)
      吉松 公平
    • Journal Title

      化学と工業

      Volume: 75 Pages: 264-265

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Electronic Structures of Ti2O3 Films revealed by Soft X-ray Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy2023

    • Author(s)
      K. Yoshimatsu
    • Organizer
      8th Annual Conference of AnalytiX-2023
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      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Synthesis of Metastable Titanate Film for Optoelectronic Applications2023

    • Author(s)
      Kohei Yoshimatsu
    • Organizer
      Advanced Materials & 10th Intermetallic Symposium
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      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Modulation of superconductivity using Li-ion secondary battery technique2022

    • Author(s)
      Kohei Yoshimatsu
    • Organizer
      International Congress on Pure and Applied Chemistry (ICPAC)
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      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Electronic structures of Ti2O3 films revealed by soft x-ray angle-resolved photoemission spectroscopy2022

    • Author(s)
      Kohei Yoshimatsu
    • Organizer
      CONMAT2022 2nd Global Summit on Condensed Matter Physics
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Metal-insulator transitions in titanium-sesquioxide films2022

    • Author(s)
      Kohei Yoshimatsu
    • Organizer
      GEMCMP 2022 Global Experts Meet on Condensed Matter Physics
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 密度汎関数法によるTi2O3の金属絶縁体転移2022

    • Author(s)
      吉松 公平、長谷川 直人,組頭 広志
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 永久磁石を用いた二交流ホール効果測定装置の構築と酸化物半導体の電子物性評価2022

    • Author(s)
      吉松 公平、成田 千春,組頭 広志
    • Organizer
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
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      2022 Annual Research Report

URL: 

Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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