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Nanoscopic structures formed in radionuclide liquid-liquid extraction systems

Research Project

Project/Area Number 23K23278
Project/Area Number (Other) 22H02010 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 31010:Nuclear engineering-related
Research InstitutionJapan Atomic Energy Agency

Principal Investigator

元川 竜平  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (50414579)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 青柳 登  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (80446400)
上田 祐生  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究職 (80806638)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,550,000 (Direct Cost: ¥13,500,000、Indirect Cost: ¥4,050,000)
Fiscal Year 2025: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
Fiscal Year 2024: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000)
Fiscal Year 2022: ¥8,840,000 (Direct Cost: ¥6,800,000、Indirect Cost: ¥2,040,000)
Keywords中性子散乱 / X線散乱 / 溶媒抽出 / 中性子小角散乱 / 分離 / 抽出 / 化学分離 / ナノ構造 / 中性子反射率 / 中性子反射率測定 / クラスター / 小角散乱
Outline of Research at the Start

本研究は、放射性核種の液-液抽出分離における金属イオンの分離挙動と抽出錯体のナノ構造の関係を明らかにすることを目指す。中性子散乱法と計算機シミュレーションを組み合わせ、溶液中のナノスケール構造を原子レベルで可視化する。これにより、効率的な放射性核種の分離方法の高度化を行う。

Outline of Annual Research Achievements

6価のウランに対して3級アミンを用いて溶媒抽出する際に、アミンの分子構造に依存して有機相の相分離(第三相の生成)の起こりやすさを検討した。アミン分子の窒素には3本のアルキル鎖が結合している。このアルキル鎖の長さと分岐数を系統的に変化させてウラン抽出を行った場合の有機相の安定性について検討した。その結果、分岐度が大きく、かつ、分岐したアルキル鎖の長さが長いほど第三相をつくりにくく、安定な有機相をつくることが明らかになった。次年度以降、ウランの抽出効率との関係を詳細に調べることで理想的な抽出剤の分子構造を提案したい。昨年度からの継続で、抽出錯体の立体異性体がその凝集にどのような影響を与えるか計算機シミュレーションから明らかにする検討を継続している。今年度は、マンチェスター大学のAndrew Masters教授が原子力科学研究所を訪問することで、中性子散乱による実験データをシミュレーションに組み込むための議論が集中的に進められた。また、ウランの分離に関連する内容として、イオン性界面活性剤による泡沫種を用いた鉱物種の分離についても溶媒抽出との比較を行う観点から検討を行った。中性子小角散乱測定により、界面活性剤による泡の膜厚、膜内で界面活性剤がつくるミセルの構造、泡沫の凝集状態等を明らかにしている。溶液のpHに依存して、どのようなメカニズムで鉱物種が分離されるのか、あるいは、どのようにプロセスを組むことによって効率的な分離が可能になるかを提案することに成功した。この成果はアメリカ化学会の学術誌Langmuirで公開され、Journal Supplemental Cover Artにも選出された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

第三相の生成に対して、抽出種の異性体の効果についての知見を得ることや、抽出剤の化学構造の最適化に関する研究が順調に進捗している。中性子小角散乱法や放射光分析技術を用いた実験が有効に働いており、次年度以降も計画的に研究を進めていきたい。

Strategy for Future Research Activity

ウランをはじめとする様々な抽出錯体溶液について得られた中性子小角散乱データを定量的に分析して、そのナノ構造を決定するとともに、計算機シミュレーションを組み合わせることでそれぞれのナノ構造の自由エネルギーを評価する。これにより、抽出の起こりやすさとの関係性について議論を進める。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (10 results)

All 2024 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (5 results) Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 4 results) Presentation (1 results) (of which Invited: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] フランス原子力・代替エネルギー庁/フランス国立科学研究センター/モンペリエ大学(フランス)

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] マンチェスター大学(英国)

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] フランス原子力庁(CEA), マルクール分離化学研究所(ICSM)/フランス国立科学研究センター(CNRS)/モンペリエ大学(フランス)

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] マンチェスター大学(英国)

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] コロラド鉱山大学(米国)

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Journal Article] Organization of malonamides from the interface to the organic bulk phase2024

    • Author(s)
      Micheau Cyril、Ueda Yuki、Motokawa Ryuhei、Akutsu-Suyama Kazuhiro、Yamada Norifumi L.、Yamada Masako、Moussaoui Sayed Ali、Makombe Elizabeth、Meyer Daniel、Berthon Laurence、Bourgeois Damien
    • Journal Title

      Journal of Molecular Liquids

      Volume: 401 Pages: 124372-124372

    • DOI

      10.1016/j.molliq.2024.124372

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Foam Flotation of Clay Particles Using a Bifunctional Amine Surfactant2023

    • Author(s)
      Micheau Cyril、Ueda Yuki、Motokawa Ryuhei、Bauduin Pierre、Girard Luc、Diat Olivier
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 39 Issue: 31 Pages: 10965-10977

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.3c01213

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Hierarchical Aggregation in a Complex Fluid─The Role of Isomeric Interconversion2023

    • Author(s)
      Massey Daniel、Williams Christopher D.、Mu Junju、Masters Andrew J.、Motokawa Ryuhei、Aoyagi Noboru、Ueda Yuki、Antonio Mark R.
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 127 Issue: 9 Pages: 2052-2065

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.2c07527

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Deuterated Malonamide Synthesis for Fundamental Research on Solvent Extraction Systems2023

    • Author(s)
      Micheau Cyril、Ueda Yuki、Akutsu-Suyama Kazuhiro、Bourgeois Damien、Motokawa Ryuhei
    • Journal Title

      Solvent Extraction and Ion Exchange

      Volume: 41 Issue: 2 Pages: 221-240

    • DOI

      10.1080/07366299.2023.2166351

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 抽出錯体溶液のつくる階層構造とそのナノ構造解析2022

    • Author(s)
      元川竜平
    • Organizer
      第5回非鉄製錬学討論会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Invited

URL: 

Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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