A New Chemical Stimulation Method for Geothermal Reservoirs: Selective Mineral Dissolution with Environmentally Friendly Chelating Agents

• Project/Area Number: 23K23283
• Project/Area Number (Other): 22H02015 (2022-2023)
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Multi-year Fund (2024); Single-year Grants (2022-2023)
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 31020:Earth resource engineering, Energy sciences-related
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 渡邉 則昭 東北大学, 環境科学研究科, 教授 (60466539)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): WANG JIAJIE 東北大学, 環境科学研究科, 助教 (60875467)
• Project Period (FY): 2022-04-01 – 2027-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2024)
• Budget Amount: ¥17,680,000 (Direct Cost: ¥13,600,000、Indirect Cost: ¥4,080,000); Fiscal Year 2026: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000); Fiscal Year 2025: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2024: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2023: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2022: ¥8,320,000 (Direct Cost: ¥6,400,000、Indirect Cost: ¥1,920,000)
• Keywords: 地熱貯留層 / 化学的刺激法 / キレート剤

Outline of Research at the Start

高温ではあるものの浸透性が低い地熱貯留層を地熱発電に利用できるよう造成するためには，井戸を通じて貯留層の岩石を刺激し，高浸透性き裂網を形成する必要がある。研究代表者らは最近，環境調和型キレート剤による選択的鉱物溶解を利用した新化学的刺激法を発明した。しかし，なぜ，一部の鉱物の溶解に起因して，大きな浸透性の増加が生じるのかという問いに対する明確な答えが存在せず，新化学的刺激法の有効性や課題は完全には明らかになっていない。そこで本研究では室内実験を通じて浸透性増加のプロセスを解明する。また，基礎的なシミュレーションにより，新化学的刺激法の有効性や課題を明確にし，その課題に対する解決策を検討する。

Outline of Annual Research Achievements

高温ではあるものの浸透性が低い地熱貯留層を地熱発電に利用できるよう造成するためには，井戸を通じて貯留層の岩石を刺激し，高浸透性き裂網を形成する必要がある。そこで研究代表者らは最近，環境調和型キレート剤による選択的鉱物溶解を利用した新化学的刺激法を発明した。しかし，なぜ，一部の鉱物の溶解に起因して，大きな浸透性の増加が生じるのかという問いに対する明確な答えが存在せず，新化学的刺激法の有効性や課題を完全には明らかにできていない。本研究は，地熱貯留層条件下での岩石へのキレート剤流通実験を実施することで，選択的鉱物溶解と浸透性の増加の特徴を把握し，浸透性増加のプロセスを解明することを目的とする。また，新化学的刺激法の有効性や課題を明確にし，その課題に対する解決策を検討することも目的とする。
昨年度，花崗岩における浸透性増加のプロセスおよび最適pHを明らかにするとともに，花崗岩以外の岩石に対しても新化学的刺激法が適用可能であることを見出し，CO2の地中貯留および鉱物固定に関する特許を出願した。このように本研究は，当初の計画以上に進展したため，当初の計画で対象としていた実験条件に限らず，広範な条件での実験を実施し，地熱貯留層造成だけなくCO2貯留層造成さらにはCO2鉱物化促進への新化学的刺激法の有効性や課題を明確にしていくことにした。
今年度は，キレート剤による花崗岩の浸透性増加に関して，差応力の影響がないことを明らかにするとともに，大型岩石サンプルを使用した井戸から貯留層へのキレート剤注入を模擬した実験により浸透性改善効果を確認した。また，地熱貯留層条件下における火山岩に対するキレート剤の浸透性改善効果を調査し，酸性条件下では斑晶として存在する鉄を含有する輝石などの選択的溶解，アルカリ性条件下では石基中に含まれる石英の選択的溶解に起因して浸透性が増加することを明らかにした。

Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

本年度実施したキレート剤による花崗岩の浸透性増加における差応力の影響に関する実験や，大型岩石サンプルを使用した井戸から貯留層へのキレート剤注入を模擬した実験は，当初計画では来年度以降実施予定であったが，本年度から実施できているため。 加えて，花崗岩だけでなく，玄武岩等の火山岩にも環境調和型キレート剤による化学的刺激法が適用可能であること，浸透性の増加の特徴とプロセスを明らかにできているため。

Strategy for Future Research Activity

本研究は，当初の計画以上に進展し，花崗岩だけでなく，玄武岩等の火山岩にも環境調和型キレート剤による化学的刺激法が適用可能であり，地熱資源の開発生産だけでなく，CO2の地中貯留や鉱物固定にも応用展開可能であることが明らかになった。今後も，当初の計画で対象としていた岩石種や温度等の貯留層条件に限らず，広範な条件での実験およびシミュレーションを実施し，地熱貯留層造成だけなくCO2貯留層造成さらにはCO2鉱物化促進への環境調和型キレート剤による化学的刺激法の有効性や課題を明確にしていきたい。
さらに本研究の成果に対して，ドイツGFZの研究者が関心を示し，同研究機関の協力のもと地熱貯留層の造成に関する研究を実施しているTU Darmstadtの博士課程学生が，本年度，研究生として研究代表者の研究室でドイツの地熱フィールドへの本化学的刺激法の適用に関する研究を実施したが，来年度も継続して実施することとなったため，この国際共同研究も推進したいと考えている。

Research Products

• [Int'l Joint Research] GFZ/Technical University of Darmstadt(ドイツ)
• [Int'l Joint Research] UFZ/TU Bergakademie Freiberg(ドイツ)
• [Journal Article] Permeability enhancement by CO2 injection and chelating agent stimulation for creating geothermal reservoirs in granite (2024)
  • Author(s): Pramudyo Eko、Salala Luis、Goto Ryota、Wang Jiajie、Sueyoshi Kazumasa、Muhl Lena、Sakaguchi Kiyotoshi、Watanabe Noriaki
  • Journal Title: Geoenergy Science and Engineering Volume: 234 Pages: 212586-212586
  • DOI: 10.1016/j.geoen.2023.212586
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Reactivity and Dissolution Characteristics of Naturally Altered Basalt in CO₂-Rich Brine: Implications for CO₂ Mineralization (2024)
  • Author(s): Wang Jiajie、Yagi Masahiko、Tamagawa Tetsuya、Hirano Hitomi、Watanabe Noriaki
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 9 Issue: 4 Pages: 4429-4438
  • DOI: 10.1021/acsomega.3c06899
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Maximizing permeability of fractured volcanic rocks through chelating-agent-assisted and pH-controlled selective mineral dissolution (2024)
  • Author(s): Salala Luis、Argueta Jonathan、Wang Jiajie、Watanabe Noriaki、Tsuchiya Noriyoshi
  • Journal Title: Geothermics Volume: 119 Pages: 102949-102949
  • DOI: 10.1016/j.geothermics.2024.102949
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Process and optimum pH for permeability enhancement of fractured granite through selective mineral dissolution by chelating agent flooding (2023)
  • Author(s): Takahashi Ryota、Wang Jiajie、Watanabe Noriaki
  • Journal Title: Geothermics Volume: 109 Pages: 102646-102646
  • DOI: 10.1016/j.geothermics.2022.102646
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Permeability enhancement and void formation by chelating agent in volcanic rocks (Ahuachapan and Berlin geothermal fields, El Salvador) (2023)
  • Author(s): Salala Luis、Takahashi Ryota、Argueta Jonathan、Wang Jiajie、Watanabe Noriaki、Tsuchiya Noriyoshi
  • Journal Title: Geothermics Volume: 107 Pages: 102586-102586
  • DOI: 10.1016/j.geothermics.2022.102586
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] CO2 Injection-Induced Shearing and Fracturing in Naturally Fractured Conventional and Superhot Geothermal Environments (2022)
  • Author(s): Pramudyo Eko、Goto Ryota、Sakaguchi Kiyotoshi、Nakamura Kengo、Watanabe Noriaki
  • Journal Title: Rock Mechanics and Rock Engineering Volume: 56 Issue: 3 Pages: 1663-1677
  • DOI: 10.1007/s00603-022-03153-7
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Effectiveness and characteristics of atmospheric CO2 removal in croplands via enhanced weathering of industrial Ca-rich silicate byproducts (2022)
  • Author(s): Yoshioka Rina、Nakamura Kengo、Sekiai Ryota、Wang Jiajie、Watanabe Noriaki
  • Journal Title: Frontiers in Environmental Science Volume: 10 Pages: 1-11
  • DOI: 10.3389/fenvs.2022.1068656
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] 火山岩地熱貯留層のCO2フラクチャリングシミュレーション (2023)
  • Author(s): 詫間 康平, 渡辺 優斗，坂口 清敏，渡邉 則昭，緒方 奨，前田 悠太朗，大里 和己，寺井 周
  • Organizer: 2023(令和5)年度資源・素材学会東北支部春季大会
• [Presentation] 地熱貯留層造成のための火山岩のCO2水押破砕 (2023)
  • Author(s): 渡辺 優斗, 詫間 康平，坂口 清敏，渡邉 則昭，大里 和己，寺井 周
  • Organizer: 2023(令和5)年度資源・素材学会東北支部春季大会
• [Presentation] 火山岩地熱貯留層造成のためのCO2水押破砕法 (2023)
  • Author(s): 渡辺 優斗, 詫間 康平，坂口 清敏，渡邉 則昭，大里 和己，寺井 周
  • Organizer: 資源・素材学会：資源・素材2023（松山）
• [Presentation] 生分解性キレート剤を利用した玄武岩層へのCO2貯留・鉱物固定促進法 (2023)
  • Author(s): 堰合 涼太，Wang Jiajie，岡本 敦，渡邉 則昭
  • Organizer: 資源・素材学会：資源・素材2023（松山）
• [Presentation] 地熱環境下でのキレート剤を用いた火成岩の浸透率増進の数値モデル (2023)
  • Author(s): サララ ルイス，渡邉 則昭，土屋 範芳
  • Organizer: 日本地熱学会 令和５年岐阜大会
• [Presentation] 超臨界CO2圧入による火山岩き裂のすべり挙動 (2023)
  • Author(s): 末吉 和公，坂口 清敏，渡邉 則昭，Eko Pramudyo，Otgonbayar Dandar1，大里 和己，寺井 周
  • Organizer: 日本地熱学会 令和５年岐阜大会
• [Presentation] 地熱貯留層条件下でのCO2 圧入による火山岩の破砕メカニズム (2023)
  • Author(s): 詫間 康平，渡辺 優斗，坂口 清敏，渡邉 則昭，前田 悠太朗，緒方 奨，大里 和己，寺井 周
  • Organizer: 日本地熱学会 令和５年岐阜大会
• [Presentation] 地熱貯留層条件下における火山岩のCO2 水押破砕 (2023)
  • Author(s): 渡辺 優斗，詫間 康平，坂口 清敏，渡邉 則昭，大里 和己，寺井 周
  • Organizer: 日本地熱学会 令和５年岐阜大会
• [Presentation] pH dependence of mineral dissolution and permeability enhancement of intermediate to basic volcanic rocks by chelating agent flooding under geothermal conditions (2023)
  • Author(s): Luis Salala, Jonathan Argueta, Noriaki Watanabe, Noriyoshi Tsuchiya
  • Organizer: EGU General Assembly 2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Shear-slip and Complex Fracturing by CO2 Injection in Naturally Fractured Granite at Geothermal Conditions (2023)
  • Author(s): Eko Pramudyo, Ryota Goto, Kiyotoshi Sakaguchi, Noriaki Watanabe
  • Organizer: EGU General Assembly 2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Carbon dioxide (CO 2 ) fracturing of volcanic rocks under geothermal conditions (2023)
  • Author(s): Kohei Takuma, Yuto Watanabe, Kiyotoshi Sakaguchi, Noriaki Watanabe, Kazumi Osato, Amane Terai
  • Organizer: 15th ISRM Congress 2023 & 72nd Geomechanics Colloquium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] WATER-ASSISTED CO2 FRACTURING OF VOLCANIC ROCKS UNDER GEOTHERMAL CONDITIONS (2023)
  • Author(s): Kohei Takuma, Yuto Watanabe, Kiyotoshi Sakaguchi, Jiajie Wang, Kazumi Osato, Amane Terai, Noriaki Watanabe
  • Organizer: The 28th Formation Evaluation Symposium of Japan
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] DISSOLUTION BEHAVIORS OF NATURALLY ALTERED BASALTS IN A BRINE AT 100 °C FOR IN-SITU CO2 MINERALIZATION (2023)
  • Author(s): Jiajie Wang, Noriaki Watanabe, Masahiko Yagi, Tetsuya Tamagawa, Hitomi Hirano
  • Organizer: The 28th Formation Evaluation Symposium of Japan
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] PERMEABILITY ENHANCEMENT AND VOID FORMATION IN PERIDOTITE BY DISSOLUTION OF OLIVINE USING CHELATING AGENTS (2023)
  • Author(s): Luis Salala, Noriaki Watanabe, Jiajie Wang, Atsushi Okamoto, Noriyoshi Tsuchiya
  • Organizer: The 28th Formation Evaluation Symposium of Japan
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 地熱貯留層の新化学的刺激法：環境調和型キレート剤による選択的鉱物溶解 (2023)
  • Author(s): 渡邉 則昭，髙橋 亮太，Salala Luis，Wang Jiajie
  • Organizer: 日本地球惑星科学連合2023年大会
  • Invited
• [Presentation] Evaluation of aperture structure and fluid flow using numerical modeling in volcanic rocks stimulated by a chelating agent under geothermal conditions (2023)
  • Author(s): Luis Salala, Noriaki Watanabe, Noriyoshi Tsuchiya
  • Organizer: 日本地球惑星科学連合2023年大会
• [Presentation] Altered/unaltered basalt-brine-CO2 gas interactions and dissolution mechanisms at moderate temperatures (2023)
  • Author(s): Wang Jiajie，渡邉 則昭，八木 正彦，玉川 哲也，平野 ひとみ
  • Organizer: 日本地球惑星科学連合2023年大会
• [Presentation] Improving reactivity, porosity, and permeability of basalt with biodegradable chelating agents to facilitate geological CO2 storage and mineralization (2023)
  • Author(s): Ryota Sekiai, Jiajie Wang, Atsushi Okamoto, Noriaki Watanabe
  • Organizer: The 17th International Symposium on Water-Rock Interaction and the 14th International Symposium on Applied Isotope Geochemistry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Dissolution rate of minerals in geothermal reservoir rocks using acidic and alkaline GLDA solution (2023)
  • Author(s): Luis Salala, Noriaki Watanabe, Atsushi Okamoto, Noriyoshi Tsuchiya
  • Organizer: The 17th International Symposium on Water-Rock Interaction and the 14th International Symposium on Applied Isotope Geochemistry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Carbonate mineralization mechanisms and CO2 fixation in volcanic oil and gas reservoir rocks in Japan (2023)
  • Author(s): Masahiko Yagi, Tetsuya Tamagawa, Jiajie Wang, Noriaki Watanabe
  • Organizer: The 17th International Symposium on Water-Rock Interaction and the 14th International Symposium on Applied Isotope Geochemistry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Flooding experiment for revealing selective mineral dissolution as a function of pH using GLDA in andesite for enhanced geothermal systemsFlooding experiment for revealing selective mineral dissolution as a function of pH using GLDA in andesite for enhanced geothermal systems (2023)
  • Author(s): Jonathan Mauricio Argueta, Luis Salala, Noriaki Watanabe, Noriyoshi Tsuchiya
  • Organizer: The 17th International Symposium on Water-Rock Interaction and the 14th International Symposium on Applied Isotope Geochemistry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Enhanced water-rock interaction by congruent dissolution of silicate minerals with chelating ligands under ambient conditions (2023)
  • Author(s): Jiajie Wang, Astin Nurdiana, Yoshinori Sato, Noriaki Watanabe, Noriyoshi Tsuchiya
  • Organizer: The 17th International Symposium on Water-Rock Interaction and the 14th International Symposium on Applied Isotope Geochemistry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Permeability enhancement and void formation by chelating agent in granitoids (Odenwald and Black Forest, Germany) (2023)
  • Author(s): Lena Muhl, Luis Salala, Jiajie Wang, Eko Pramudyo, Noriaki Watanabe, Guido Blocher, Ingo Sass
  • Organizer: The 17th International Symposium on Water-Rock Interaction and the 14th International Symposium on Applied Isotope Geochemistry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Numerical model of permeability enhancement of volcanic rocks by the application of chelating agents under geothermal conditions (2023)
  • Author(s): Luis Salala, Noriaki Watanabe, Noriyoshi Tsuchiya
  • Organizer: The 17th International Symposium on Water-Rock Interaction and the 14th International Symposium on Applied Isotope Geochemistry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 酸性およびアルカリ性GLDA 溶液を使用した流通実験における安山岩中の鉱物の溶解速 度の決定 (2022)
  • Author(s): サララルイス，渡邉則昭，土屋範芳
  • Organizer: 日本地熱学会 令和４年東京大会
• [Presentation] 地熱環境におけるキレート剤による選択的鉱物溶解にともなう花崗岩の透水性増加のプロセスと最適pH (2022)
  • Author(s): 髙橋亮太，渡邉則昭，中村謙吾，駒井武
  • Organizer: 2022（令和4）年度資源・素材学会東北支部若手の会
• [Presentation] 超高温地熱環境における花崗岩の孔壁破壊実験 (2022)
  • Author(s): 後藤 遼太, PRAMUDYO Eko, 坂口 清敏，渡邉 則昭，吉岡 慶太，PARISIO Francesco
  • Organizer: 2022（令和4）年度 資源・素材学会東北支部春季大会
• [Presentation] 環境調和型キレート剤による選択的鉱物溶解を利用した地熱貯留層の新化学的刺激 法における透水性増加のプロセスと最適pH (2022)
  • Author(s): 高橋 亮太, 王 佳しょう，中村 謙吾，渡邉 則昭
  • Organizer: 2022（令和4）年度 資源・素材学会東北支部春季大会
• [Presentation] 低浸透性火山岩地熱貯留層のCO2フラクチャリング (2022)
  • Author(s): 詫間康平，坂口 清敏，渡邉 則昭，大里 和己， 寺井 周
  • Organizer: 2022（令和4）年度 資源・素材学会東北支部春季大会
• [Presentation] 火山岩地熱貯留層のCO2フラクチャリング (2022)
  • Author(s): 詫間康平，坂口 清敏，渡邉 則昭，大里 和己，寺井 周
  • Organizer: 日本地熱学会 令和４年東京大会
• [Presentation] 超高温花崗岩中の微小き裂ネットワークの注水冷却にともなう透水性の向上 (2022)
  • Author(s): 後藤 遼太，中山 大輔，Pramudyo Eko，高橋 亮太， 詫間 康平，渡邉 則昭
  • Organizer: 日本地熱学会 令和４年東京大会
• [Presentation] 超高温地熱環境における花崗岩の微小き裂ネットワークの冷却にともなう透水性の向上 (2022)
  • Author(s): 中山大輔，後藤遼太，髙橋亮太，詫間康平，Eko Pramudyo，渡邉則昭
  • Organizer: 2022（令和4）年度資源・素材学会東北支部若手の会
• [Patent(Industrial Property Rights)] 岩石中の金属成分溶解方法、地中への二酸化炭素貯留方法、および二酸化炭素固定方法 (2023)
  • Inventor(s): 渡邉 則昭，ワン ジャジェ，岡本 敦，堰合 涼太
  • Industrial Property Rights Holder: 東北大学
  • Industrial Property Rights Type: 特許
  • Filing Date: 2023
  • Overseas
• [Patent(Industrial Property Rights)] 岩石中の金属成分溶解方法、地中への二酸化炭素貯留方法、および二酸化炭素固定方法 (2023)
  • Inventor(s): 渡邉 則昭，ワン ジャジェ，岡本 敦，堰合 涼太
  • Industrial Property Rights Holder: 東北大学
  • Industrial Property Rights Type: 特許
  • Industrial Property Number: 2023-051335
  • Filing Date: 2023