オペランド三次元XAFS分光イメージングによる活性固体材料の新奇反応現象解明
| Project/Area Number |
23K23299
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| Project/Area Number (Other) |
22H02031 (2022-2023)
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Multi-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023) |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
唯 美津木 名古屋大学, 物質科学国際研究センター, 教授 (70396810)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
DAM HieuChi 北陸先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 教授 (70397230)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥17,680,000 (Direct Cost: ¥13,600,000、Indirect Cost: ¥4,080,000)
Fiscal Year 2024: ¥3,770,000 (Direct Cost: ¥2,900,000、Indirect Cost: ¥870,000)
Fiscal Year 2023: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2022: ¥9,230,000 (Direct Cost: ¥7,100,000、Indirect Cost: ¥2,130,000)
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| Keywords | オペランド計測 / 三次元イメージング / XAFS分光 / 固体材料 / 多孔性材料 / XAFS / 吸着拡散 / 反応可視化 |
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| Outline of Research at the Start |
活性固体材料中で起こる現象を非破壊でその場可視化できるオペランド三次元XAFS分光イメージングを行い、MOF=74の単結晶一粒子内部で起こるゲスト分子の吸着拡散を解明する。イメージング計測によって得られた可視化画像の解析を進め、結晶内部でのゲスト分子の拡散や配位に関する速度定数を算出するとともに、固体結晶における吸着過程を解明する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
固体触媒や多孔性材料などの活性固体材料内の構造と化学状態を可視化する高感度オペランド三次元XAFS分光イメージングを開発し、活性固体材料の動的機能を生み出す金属種の分布、酸化状態、局所配位構造の三次元空間分布のイメージングを通じた反応現象の解明を目指している。本年度は、多孔性MOF材料の一つであるMOF-74結晶を対象とし、ゲスト分子の吸着反応過程をオペランドXAFS分光イメージング計測によって明らかにすることを目指した。
多孔性MOF材料内のゲスト分子の吸着に伴う挙動を明らかにするために、オペランド計測が可能な反応セル、システムを作成し、ガス分子の導入と連動したXAFSイメージング計測システムを立ち上げた。CoとMn, ZnをオープンメタルサイトにもつMOF-74結晶をそれぞれ合成し、キャピラリー内に孤立させた結晶粒に対し、細孔内のゲスト分子を脱離させたのち、作成したセルを用いて水分子を室温で導入し、結晶内部の孔をゲスト分子が拡散していく様子をXAFSイメージングにより捉えた。各金属の吸収端前のX線吸収量の増加から、細孔内に取り込まれたゲスト分子の量を算出し、吸収端後のXANESスペクトルの変化から、オープンメタルサイトへのゲスト分子の配位量を算出した。両者の比較により、MOF-74結晶の一次元細孔内を拡散するゲスト分子の挙動と配位を明らかにした。またインフォマティクスによって、計測したイメージングビッグデータの解析処理を進め、MOF粒子内の吸着拡散の速度定数、反応過程を解析している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
オープンメタルサイトへの配位吸着が起こるMOF-74結晶について、Co, Mn, Zn等の複数の金属を用いた結晶を合成した。金属ごとに結晶径が大きく異なり、単純な比較が難しいが、XAFS分光イメージングが可能なサイズの結晶が得られているものについては、予定通りの検討ができる見込みである。実測したデータにおいては、オペランド計測時のX線に対する試料の位置変動が見られたが、解析方法を検討しており、適切な方法でデータ解析ができる見込みが立っている。
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| Strategy for Future Research Activity |
オペランドXAFSイメージングによる反応現象の解明のために、物質合成、イメージング計測、イメージングビッグデータ解析の３つを並行して進めており、それぞれの結果を相互にフィードバックしながら、効率的な研究推進を行う。
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Report
(1 results)
Research Products
(10 results)
