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オペランド三次元XAFS分光イメージングによる活性固体材料の新奇反応現象解明

Research Project

Project/Area Number 23K23299
Project/Area Number (Other) 22H02031 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
Research InstitutionNagoya University

Principal Investigator

唯 美津木  名古屋大学, 物質科学国際研究センター, 教授 (70396810)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) DAM HieuChi  北陸先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 教授 (70397230)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,680,000 (Direct Cost: ¥13,600,000、Indirect Cost: ¥4,080,000)
Fiscal Year 2024: ¥3,770,000 (Direct Cost: ¥2,900,000、Indirect Cost: ¥870,000)
Fiscal Year 2023: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2022: ¥9,230,000 (Direct Cost: ¥7,100,000、Indirect Cost: ¥2,130,000)
Keywordsオペランド計測 / 三次元イメージング / XAFS分光 / 固体材料 / イメージング / 機械学習 / 多孔性材料 / XAFS / 吸着拡散 / 反応可視化
Outline of Research at the Start

活性固体材料中で起こる現象を非破壊でその場可視化できるオペランド三次元XAFS分光イメージングを行い、MOF=74の単結晶一粒子内部で起こるゲスト分子の吸着拡散を解明する。イメージング計測によって得られた可視化画像の解析を進め、結晶内部でのゲスト分子の拡散や配位に関する速度定数を算出するとともに、固体結晶における吸着過程を解明する。

Outline of Annual Research Achievements

複数の金属種からなる複合酸化物触媒や多孔性吸着材料であるMOFなどの活性固体材料を対象とし、酸化還元過程、触媒反応過程、吸着拡散過程などの活性固体材料の機能に関わる現象と構造の可視化を行った。特に、開発してきた放射光源を利用したオペランドイメージングXAFSを用いて、動的過程における固体材料の構造変化、化学状態変化のオペランド可視化イメージングを行った。特に、Cu, Ruを修飾した酸化セリウム系触媒について、373 K以下での低温でのレドックス過程、アンモ酸化反応におけるオペランドXAFS計測、解析を系統的に行い、3つの元素種が低温での酸化還元特性やCeの活性化に果たす役割を明らかにした。また、一次元細孔をもつMOF-74-CoおよびMOF-74-Zn単結晶を用い、単結晶粒子内におけるCoやZnサイトへのゲスト分子の配位、結晶中の空孔へのゲスト分子の拡散をXAFS-CTイメージング、2次元時間分解イメージングによって初めて可視化することができた。これらのイメージングXAFSデータの解析から、MOF-74-Co単結晶粒子内のゲスト分子の吸着特性の違いを明らかにし、多孔性材料全体の吸着等温線に加えて、配位不飽和Coサイトへのゲスト分子の吸着等温線を世界で初めて得ることができた。また、一次元細孔をもつ結晶端部から、結晶内にゲスト分子が拡散する速度を明らかにすることもできた。これらの可視化の解析によって、これまでわからなかった活性固体材料内の反応現象の理解につながった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

反応ガスの導入、排気ができ、ガス圧の計測が可能なオペランド計測システムを立ち上げ、大型放射光施設SPring-8のBL36XUビームラインにおけるイメージングXAFS計測を行うことができた。MOF-74-Co, MOF-74-Znなどの多孔性材料の結晶一粒子に対して、イメージングXAFS計測を世界で初めて成功させ、CoやZnへのゲスト分子の配位の詳細を明らかにすることができた。時間および空間の両面から、ゲスト分子の吸着過程のイメージングXAFSの測定とが取得画像データの解析を進め、結晶粒子内のゲスト分子の吸着メカニズムを明らかにすることができた。研究成果の一部は原著論文として、本年はじめにJACSに掲載されている。他の材料や反応過程に対するイメージング計測データについても計測と解析を順調に進めており、R6年度に原著論文として追加して報告するめどが立っているため、おおむね順調に進展していると考える。

Strategy for Future Research Activity

最終年度であるR6年度は、これまでに取得したオペランドイメージングXAFSデータの解析を重点的に進める。MOF-74-Znの結晶中へのゲスト分子吸着の三次元イメージングデータの解析、同結晶の端部から細孔内に拡散するゲスト分子の拡散速度定数の算出、複数の結晶粒子における吸着拡散や速度定数の違いなどをそれぞれ解析する。これらのイメージングデータの解析を通じて、多孔性MOF材料中のゲスト分子の吸着拡散の反応現象解明につなげる。また、反応現象解明のために必要なオペランド計測実験を追加実施し、原著論文として報告できるように、研究成果をまとめていく。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (33 results)

All 2024 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 5 results) Presentation (26 results) (of which Int'l Joint Research: 13 results,  Invited: 11 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Sydney(オーストラリア)

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      Yamada Emina、Sakamoto Hirotoshi、Matsui Hirosuke、Uruga Tomoya、Sugimoto Kunihisa、Ha Minh-Quyet、Dam Hieu-Chi、Matsuda Ryotaro、Tada Mizuki
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 146 Issue: 13 Pages: 9181-9190

    • DOI

      10.1021/jacs.3c14778

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      Ishiguro Nozomu、Matsui Hirosuke、Wakamatsu Kohei、Suzuki Yoya、Sekizawa Oki、Nitta Kiyofumi、Terada Yasuko、Uruga Tomoya、Tada Mizuki
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 25 Issue: 26 Pages: 17197-17206

    • DOI

      10.1039/d3cp00907f

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      Matsui Hirosuke、Muramoto Yuta、Niwa Ryusei、Kakubo Takashi、Amino Naoya、Uruga Tomoya、Ha Minh-Quyet、Dinh Duy-Tai、Dam Hieu-Chi、Tada Mizuki
    • Journal Title

      Communications Materials

      Volume: 4 Issue: 1 Pages: 88-88

    • DOI

      10.1038/s43246-023-00413-z

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      Ha Minh-Quyet、Nguyen Duong-Nguyen、Nguyen Viet-Cuong、Kino Hiori、Ando Yasunobu、Miyake Takashi、Denoeux Thierry、Huynh Van-Nam、Dam Hieu-Chi
    • Journal Title

      Journal of Applied Physics

      Volume: 133 Issue: 5 Pages: 053904-053904

    • DOI

      10.1063/5.0134999

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    • Author(s)
      Takazawa Shuntaro、Dao Duc-Anh、Abe Masaki、Uematsu Hideshi、Ishiguro Nozomu、Hoshino Taiki、Dam Hieu Chi、Takahashi Yukio
    • Journal Title

      Physical Review Research

      Volume: 5 Issue: 4

    • DOI

      10.1103/physrevresearch.5.l042019

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  • [Journal Article] Towards understanding structure - property relations in materials with interpretable deep learning2023

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      Vu Tien-Sinh、Ha Minh-Quyet、Nguyen Duong-Nguyen、Nguyen Viet-Cuong、Abe Yukihiro、Tran Truyen、Tran Huan、Kino Hiori、Miyake Takashi、Tsuda Koji、Dam Hieu-Chi
    • Journal Title

      npj Computational Materials

      Volume: 9 Issue: 1 Pages: 1-12

    • DOI

      10.1038/s41524-023-01163-9

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    • Author(s)
      W. Li, C. Chen, 邨次智, 唯美津木
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      日本化学会第104春季年会
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      C. Chen, 邨次智, 唯美津木
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      日本化学会第104春季年会
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  • [Presentation] Elucidating Material Dynamics: Extracting Phenomena Insights through Virtual Observations2024

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      Duc-Anh Dao, Tien-Sinh Vu, Yoshifumi Oshima, Masahiko Tomitori, Yukio Takahashi, Hieu-Chi Dam
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      Sanibel Symposium 2024
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      Sanibel Symposium 2024
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    • Author(s)
      松井公佑, 唯美津木, 鹿久保隆志, 網野直也, Minh-Quyet Ha, Duy-Tai Dinh, Hieu-Chi Dam, 宇留賀朋哉
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      日本ゴム協会2023年年次大会
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  • [Presentation] MOF-74粒子内の吸着拡散過程のオペランドX線分光イメージング2023

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      五十嵐羽奏, 山田笑菜, 松井公佑, 坂本裕俊, 宇留賀朋哉, 唯美津木
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      錯体化学会第73回討論会
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  • [Presentation] Operando Spectroimaging for Reaction Infography of Heterogeneous Catalysts2023

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      H. Matsui and M. Tada
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      TheXXVI Congress and General Assembly of the IUCr
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  • [Presentation] 金属が協働する酸化物触媒の活性構造と触媒特性2023

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      唯美津木
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  • [Presentation] Reaction Infography for Heterogeneous Catalysis2023

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      M. Tada
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      TU/e-ICAT Joint International Symposium on Catalysis: Advanced Technologies for Sustainable Society
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      M. Tada
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      SF03 Symposium: Inorganic Materials to Overcome the Challenges of Tomorrow, 2023 Fall MRS Meeting
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  • [Presentation] Framework to Investigate Motion Behaviors of Particles in Heterogeneous Media2023

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      Duc-Anh Dao, Shuntaro Takazawa, Masaki Abe, Hideshi Uematsu, Nozomu Ishiguro, Taiki Hoshino, Yukio Takahashi, and Hieu-Chi Dam
    • Organizer
      International Conference on Materials for Advanced Technologies (ICMAT)
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  • [Presentation] Deep Learning Reveals Where to Pay Attention to for Specific Materials’ Properties2023

    • Author(s)
      Tien-Sinh Vu, Minh-Quyet Ha, Duong Nguyen Nguyen, and Hieu-Chi Dam
    • Organizer
      International Conference on Materials for Advanced Technologies (ICMAT)
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] An evidence-based framework to measure similarity between materials with considering uncertainty for discovering novel materials2023

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      Minh-Quyet Ha, Duong-Nguyen Nguyen, and Hieu-Chi Dam
    • Organizer
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] An evidence-based framework to measure similarity between materials with considering uncertainty for discovering novel materials2023

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      Tien-Sinh Vu and Hieu-Chi Dam
    • Organizer
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
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  • [Presentation] オペランドイメージングによる燃料電池の可視化2022

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      唯 美津木
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      日本MRS水素科学技術連携研究会第4回トピックス研究会~化学分科会~
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  • [Presentation] Operando 3D Imaging of Membrane Electrode Assembly of Polymer Electrolyte Fuel Cell2022

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      M. Tada
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      The 22nd International Vacuum Congress
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  • [Presentation] Operando 3D Visualization of Practical Polymer Electrolyte Fuel Cell2022

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      M. Tada
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      The 6th Symposium for the Core Research Clusters for Materials Science and Spintronics
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  • [Presentation] Go beyond Imaging: Infography for Material Sciences2022

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      M. Tada
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  • [Presentation] 反応の可視化がもたらす知と物質科学の発展2022

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      唯 美津木
    • Organizer
      日本学術会議物理学委員会主催公開シンポジウム「物理学のアプローチが拓く世界とその展開」
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      S. Ikemoto, S. Muratsugu, M. Tada
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Preparation, Redox performances, and catalytic alcohol ammoxidation performances of Cu and Ru-incorporated Ceria Catalysts2022

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      C. Chen, S. Ikemoto, Y. Gen-ich, S. Muratsugu, M. Tada
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      錯体化学会第72回討論会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Operando CT-XAFS三次元イメージングを用いたMOF-74Co結晶内の水分子吸着現象2022

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      山田笑菜, 坂本裕俊, 松井公佑, 松田亮太郎, 宇留賀朋哉, 唯美津木
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Preparation of Atomically Dispersed Ruthenium and Copper Oxide Incorporated Ceria Catalyst and its Ammoxidation Performances of Aliphatic Alcohols2022

    • Author(s)
      C. Chen, S. Muratsugu, M. Tada
    • Organizer
      日本化学会 第103春季年会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] MOF-74粒子内の吸着拡散のin-situ時間分解X線分光イメージング2022

    • Author(s)
      五十嵐羽奏, 山田笑菜, 坂本裕俊, 松井公佑, 宇留賀朋哉, 唯美津木
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      日本化学会 第103春季年会
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      2022 Annual Research Report

URL: 

Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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