Challenge for producing strong and tough regenerated-silk fibers by inducing the hierarchical fibrillar structure
| Project/Area Number |
23K23418
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| Project/Area Number (Other) |
22H02150 (2022-2023)
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Multi-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023) |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 35020:Polymer materials-related
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| Research Institution | National Agriculture and Food Research Organization |
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Principal Investigator |
吉岡 太陽 国立研究開発法人農業・食品産業技術総合研究機構, 生物機能利用研究部門, 上級研究員 (90596165)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2026-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥16,770,000 (Direct Cost: ¥12,900,000、Indirect Cost: ¥3,870,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2023: ¥6,890,000 (Direct Cost: ¥5,300,000、Indirect Cost: ¥1,590,000)
Fiscal Year 2022: ¥7,280,000 (Direct Cost: ¥5,600,000、Indirect Cost: ¥1,680,000)
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| Keywords | 再生可能資源 / シルク / 紡糸 / ナノフィブリル / 高タフネス / 階層構造 / 再生シルク / 人工シルク繊維 / 高タフネス繊維 / 脱石油材料 / フィブロイン |
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| Outline of Research at the Start |
(以下、継続課題のため初年度に記した概要をそのまま示す)
高タフネス性バイオ素材であるカイコやクモの糸（総称：シルク）は、脱炭素社会の構築に繋がる次世代構造材料候補として強く期待されている。しかし、これらの糸を溶解させて得られる再生シルクタンパクや、遺伝子組換え技術を用いて創り出される人工シルクタンパクから、天然繊維に匹敵する高タフネス繊維を紡糸する技術は達成されていない。本研究では、天然シルクの高タフネス性発現に重要な役割を果たすフィブリル階層構造を人工紡糸繊維に付与する技術を開発し、構造材料として実際に使える高タフネス性再生シルクの創製を目指す。
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は、天然シルクと同等のフィブリル階層構造を有する人工シルク繊維を創製するための紡糸技術を開発し、人工シルク繊維の強度ならびにタフネスを向上させることにある。目的達成に向け、本年度は主に以下二つの課題に取り組んだ。
課題1：天然シルク繊維のフィブリル階層構造の精密構造解析・・・カイコやクモのシルクに比べて秩序性の高いフィブリル階層構造を有するミノムシシルク（繊維径 5umΦ）について、ビーム径が繊維直径の約1/20となる直径250nmΦのナノX線ビームを用いた繊維の微細階層構造解析を、欧州シンクロトロン放射光施設（ESRF）にて行った。繊維表層から内層にかけてナノフィブリル集合束の直径が傾斜的に増加することを明らかにした。
課題２：カイコや野蚕の吐糸工程で生じる構造形成機構の解明・・・天然シルクの構造形成機構を明らかにするため、カイコおよび野蚕の絹糸腺を摘出し、絹糸腺内部のフィブロインを延伸する過程生じる構造形成を追跡した。フィブロインタンパクのアミノ酸特徴配列中にポリアラニン連鎖領域を有するエリサンシルクでは、絹糸腺フィブロイン延伸過程の時分割X線構造解析より、ナノフィブリル前駆構造の自己組織化的形成、ならびにαヘリックスの自己組織化六方最密充填集合形成および延伸によるそれらの配向化とその後のβシート構造への構造転移を捉えることに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
課題１：繊維径の1/20のビーム径から成るナノX線を用いた今回の解析では、これまで平均構造として取り扱ってきた繊維一本の内部構造に対して局所構造解析を可能とし、その結果、フィブリル階層構造における繊維中心から表層部にかけての傾斜構造を初めて明らかにした。今回得た知見は、表層部でのナノフィブリルの高密化による欠陥発生の抑制効果を示唆するものであり、本研究課題で目指すべき高強度、高タフネス化に繋がるフィブリル階層構造の指針となる構造モデルを与える成果として大きな進捗につながった。
課題２：天然シルクのフィブリル階層構造形成において、吐糸による延伸効果が作用する前段階でのタンパク自己組織化構造形成が極めて重要な機構であることを実験的に捉えた。本知見は、人工紡糸における延伸前の構造制御の重要性を示すものであり、天然シルクの構造形成機構解明に一歩近づく成果である。本研究成果を受け、構造転移のより詳細な解析に向けた中性子散乱解析の実施を計画し、ドイツの中性子散乱施設との共同研究の打合せを開始した。
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| Strategy for Future Research Activity |
初年度は天然シルクのフィブリル階層構造の精密解析および天然シルクのフィブリル階層構造形成機構の解析を重点的に実施し、いずれも、想定以上の進捗が得られた。二年目以降は、１）引き続き、天然シルクの階層構造、構造形成機構、構造-物性相関の解明についてフィブリル階層構造に着目した研究を進めるとともに、２）再生シルクタンパクのフィブリル構造形成に繋がる構造制御法の開発にも着手する。１）では、フランス放射光施設との共同研究（ナノX線ビームを用いた構造解析）、ドイツ中性子散乱施設との共同研究（濡れによる構造コントラストを利用した階層構造解析）を引き続き進める。２）では、カイコ、エリサン、ミノムシの糸の再生シルクタンパクを中心に、延伸前の自己組織化制御条件ならびに延伸による構造転移条件を調べ、フィブリル階層構造形成との関係を調べる。
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Report
(1 results)
Research Products
(10 results)
