| Project/Area Number |
23K23433
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| Project/Area Number (Other) |
22H02165 (2022-2023)
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Multi-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023) |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 36010:Inorganic compounds and inorganic materials chemistry-related
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
鳴瀧 彩絵 名古屋大学, 工学研究科, 特任教授 (10508203)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
高橋 倫太郎 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (10794125)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥17,550,000 (Direct Cost: ¥13,500,000、Indirect Cost: ¥4,050,000)
Fiscal Year 2024: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2023: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2022: ¥8,450,000 (Direct Cost: ¥6,500,000、Indirect Cost: ¥1,950,000)
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| Keywords | ナノ粒子 / ポリペプチド / 自己組織化 / 粒子配列 / 両親媒性高分子 |
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| Outline of Research at the Start |
無機ナノ粒子の配列体は従来の原理を超えた機能を発現することが理論的に予測されており，それらを高精度，高収率，省エネルギーで生産する革新的プロセスの開発が求められている．本研究では，無機ナノ粒子と両親媒性ポリペプチドおよび合成高分子の協奏的自己組織化を利用して，水を溶媒とする液相から，構造単分散性にすぐれるナノ粒子配列体のコロイドを得る手法を開拓する．特に，光学分野のアプリケーションへ直結するリング状ナノ構造の創出とその液相中の in situ 構造解析による形成メカニズムの解明を行う．
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| Outline of Annual Research Achievements |
前年度までに、粒子配列に使用するポリペプチドを遺伝子工学的に作製することに成功し、ポリペプチドとシリカナノ粒子 (SNP) を混合する際のパラメータ（pH，温度，粒子濃度，高分子濃度）等の検討により、クラスター状の粒子配列体を収率良く得る条件を見出した。本年度は、得られた配列体について透過型電子顕微鏡および小角X線散乱法により詳細な構造解析を行った結果、キラリティーは確認されなかった。また、ポリプロピレンオキシドとポリエチレンオキシドからなるブロック共重合体 (PPO-PEO) の存在下で形成するSNPのリング状自己集合構造について、走査型電子顕微鏡を用いたex situ観察、および小角X線散乱／中性子散乱によるin situ観察を実施した。SNPとPPO-PEOを水中で混合し、PPO-PEOが両親媒性を示す45℃に加温したのち、1,3,7日後にサンプルをSi基板上にスピンコーティングして走査型電子顕微鏡で観察したところ、数日をかけてリング状自己集合体の収率が向上していったが。一方、小角X線散乱法では、45℃への加温直後にSNPがリング状に自己集合していることが示された。以上より、SNPのリング状自己集合は、PPO-PEOが両親媒性を示す条件下、液相中で速やかに起こり、その後数日をかけてSNP間に化学結合が形成することで、リング状構造が固定化されると結論付けた。さらに、中性子散乱法により、SNPと高分子の複合構造についても詳細に明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
ポリペプチドとSNPを混合した場合の配列体ではキラリティーが観察されなかったものの、透過型電子顕微鏡および小角X線散乱法による一連の構造解析を実施することができた。ここではポリペプチドの分子長、ポリペプチド/SNP混合比、pH、温度等、考え得る全てのパラメータについて検討を行ったが、キラリティーを持つ配列体は観察されなかったので、本戦略ではキラリティーの付与は本質的に困難であると結論付けることができる。一方で、PPO-PEOとSNPを混合した系において、液相中の自己集合過程を小角X線散乱法で初めて明らかにすることができた。また、当初計画にはなかった中性子散乱法によるSNP/高分子複合構造の構造解析も実施できた。PPO-PEO/SNP系の結果について、in situ および ex situ 観察の結果を比較し、SNPリング状自己集合のダイナミクスについて学術論文および解説記事として発表することができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
ポリペプチドとシリカナノ粒子 (SNP) の混合系について、粒子配列体のキラリティーを確認することはできなかったものの、クラスター状の粒子配列体を収率良く得る条件を見出すことができたので、ポリペプチドブロック鎖長、pH、温度、粒子濃度、粒子径、高分子濃度等のパラメータと粒子配列構造の相関を走査型電子顕微鏡等を用いてさらに詳細に解明し、成果発表を行う。また、粒子をシリカ以外の金属ナノ粒子に拡張し、CDスペクトル測定や紫外可視近赤外分光測定によって光学特性を評価するとともに、電子顕微鏡等を用いた構造解析を行う。PPO-PEO/SNP系で小角X線散乱法等によりリング状自己集合体の液相中での構造や中性子散乱法によるSNP/高分子複合構造を in situ で明らかにするとともに、走査型電子顕微鏡を用いたex situ測定の比較により自己集合のダイナミクスを提案できた成果については、今後学会発表等で積極的に成果発表を行う。
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