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Development of highly selective copper-based CO2 electro-reduction catalysts for multi-electron reduction products and their design strategy

Research Project

Project/Area Number 23K23443
Project/Area Number (Other) 22H02175 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 36020:Energy-related chemistry
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

岩瀬 和至  東北大学, 多元物質科学研究所, 講師 (90846437)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,810,000 (Direct Cost: ¥13,700,000、Indirect Cost: ¥4,110,000)
Fiscal Year 2024: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
Fiscal Year 2022: ¥11,310,000 (Direct Cost: ¥8,700,000、Indirect Cost: ¥2,610,000)
Keywords電極触媒 / 二酸化炭素還元 / 銅 / 多電子還元 / 選択性 / ナノ材料 / スパッタリング / 金 / 二酸化炭素電解 / 生成物選択性 / 二酸化炭素還元反応 / 金属間化合物 / 第一原理計算
Outline of Research at the Start

電気化学的二酸化炭素還元反応は、再生可能エネルギーを用いたCO2の再資源化の手法として注目されている。本研究では、多電子還元生成物を生成しうると報告されている銅触媒に単原子状からクラスター状へと形態が制御されている異種金属を担持することで反応中間体の吸着エネルギーを制御し、高い電流効率での多電子還元生成物の生成を達成する。第一原理計算や放射光による反応メカニズム解析の結果を適宜フィードバックすることで、さらなる高活性化を図る。

Outline of Annual Research Achievements

当該年度としての結果は主に、前年度に引き続き(1)金属間化合物からなる電気化学的二酸化炭素還元反応(CO2RR)触媒の開発、に取り組んだ他、(2)スパッタリングを用いたCO2RRを高効率で進行させる触媒電極の作製、に取り組んだ。まず(1)について、前年度に合成した銀(Ag)と錫(Sn)からなる金属間化合物触媒について、表面構造の詳細な解析を行い、合成した触媒についてはやや酸化されたSnが触媒表面上に偏析されているということを確認した。合成した金属間化合物触媒は単体のSnよりも高いCO2RRによるギ酸生成選択性を有していることから、この結果は、金属間化合物相上に存在する酸化Snが高いギ酸生成効率を有することを示しており、金属間化合物の特異な電子状態の影響に起因すると考えられる。次に(2)に関して、金(Au)をモデル触媒として電極作製を行った。スパッタリングのレートを適切に選択することで、金触媒を均一に触媒層上に担持することに成功した。詳細な構造解析を行ったところ、電極上に担持された金は粒子径が小さくナノ粒子状になっていることがわかった。また、スパッタリングの時間を制御することにより金の堆積量を制御できた。得られた電極のCO2RR活性を評価したところ、低電流密度領域ではどの触媒電極でも高効率で一酸化炭素(CO)を生成した。また、特にスパッタリングの量を少なくしたものでは高いAuの重量あたりのCO生成比活性を達成した。これは、ナノ粒子を電極上に均一に担持できたことによると考えられ、自年度以降さらなる構造解析を行う予定である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

材料合成プロセス、及び電極作製プロセスを制御することによりCO2還元選択性を制御することに成功している。次年度は得られた知見をより広く展開し、Cu触媒による多電子還元生成物の生成効率向上にもつなげる。

Strategy for Future Research Activity

当該年度で得られた知見を銅触媒に展開する。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (28 results)

All 2024 2023 2022 Other

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (26 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 6 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Rational Strategy for Tuning Electrocatalytic Oxygen Evolution Activity of Perovskite Oxides via Low-Temperature Fluorination2023

    • Author(s)
      Iwase Kazuyuki、Ohtaka Masaki、Honma Itaru
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 35 Issue: 7 Pages: 2773-2781

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.2c03099

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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