戦略資源の高度循環利用に向けたリチウムイオン二次電池の分離回収プロセス開発
| Project/Area Number |
23K25039
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| Project/Area Number (Other) |
22H03785 (2022-2023)
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Multi-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023) |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 64030:Environmental materials and recycle technology-related
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| Research Institution | National Institute of Advanced Industrial Science and Technology |
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Principal Investigator |
粕谷 亮 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (50509734)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
葛原 俊介 仙台高等専門学校, 総合工学科, 准教授 (60604494)
寺門 修 函館工業高等専門学校, 物質環境工学科, 准教授 (90402487)
堀 久男 神奈川大学, 理学部, 教授 (50357951)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥17,550,000 (Direct Cost: ¥13,500,000、Indirect Cost: ¥4,050,000)
Fiscal Year 2024: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2023: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2022: ¥8,450,000 (Direct Cost: ¥6,500,000、Indirect Cost: ¥1,950,000)
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| Keywords | リサイクル / レアメタル / LIB / フッ素ポリマー / バインダー / ポリフッ化ビニリデン / 正極材 |
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| Outline of Research at the Start |
欧州において、リチウムイオン二次電池(LIB)等の蓄電池から各種金属の水平リサイクルを義務づけることが決定した。製錬を基盤とする回収技術では、特にリチウムの回収が困難という問題がある一方、我々が提案している、炭素等の還元剤を用いる手法（炭素還元法）ではリチウム等金属の回収が可能となる。最近、結着剤（ポリフッ化ビニリデン等）や集電体（アルミニウム箔）が共存していると、炭素還元法においても回収が阻害されることがわかってきた。本研究では、この結着剤を溶媒を用いて除去し、集電体から正極活物質を剥離した上で各種金属を回収する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
リチウムイオン二次電池の構成部材のひとつである正極材シートは、正極活物質（コバルト酸リチウム、LiCoO2等）や結着剤（ポリフッ化ビニリデン、PVDF）を集電体（Al箔）上に塗布した構造となっている。正極活物質からの金属回収プロセスにおいて、結着剤が共存していると目的物のひとつであるリチウムの回収が阻害される問題がある。このことから、本研究では結着剤の除去を目的として、水系洗浄剤を含む各種溶媒中でPVDFの加熱試験を行った。その結果、水系洗浄剤よりもジメチルホルムアミド等の有機溶媒の方がPVDFを容易に溶解、ないし膨潤できることが示唆された。そこで、当初2年目に予定していた正極材シートを対象に試験を行った。その結果、有機溶媒、特にグリコールエーテル系の溶媒を用いた場合、正極材シート中のPVDFの大半を溶解または膨潤でき、その結果として活物質の剥離率が最大90%超にも達したことがわかった。さらに、加熱後の溶液を蒸発乾固させることでPVDFの回収にも成功した。
次に、正極活物質モデル（LiCoO2）から各種金属を分離回収するため還元雰囲気（H2:4%, N2: 96%)下での加熱還元、および水浸出処理を行った。還元処理を600℃とした場合には下記の反応が進むことがわかった。
LiCoO2 + H2 → Li2O + Co + H2O
また、加熱還元後の試料を水浸出することにより、分解生成物である酸化リチウム(Li2O)のみが溶出し、金属Coと分離することができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初、水系洗浄剤による結着剤の除去を想定していたが、特定の有機溶媒で良好な試験結果が得られたことから有機溶媒を中心とする方針とした。当初、変性PVDFを用いた試験を1年目、正極材シートからの正極活物質の剥離試験を2年目に実施する予定としていたが、選定した溶媒の有効性を確認する目的で正極材シートからの剥離試験を優先して行った。以上のことから概ね順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
変性PVDFの溶解試験のほか、当初予定していた市販の正極材シートを対象とした試験を本格的に進める。1年目の試験で用いた正極材シートは活物質としてLiCoO2が含まれるものであった。現在ではCoのほかにNi, Mnを含む三元系が主流となっていることから、市販の三元系の正極材シートを入手して試験を行う。また、3年目に予定している実廃材を用いた試験に向け、使用済み品の入手に努める。
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Report
(1 results)
Research Products
(8 results)
