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戦略資源の高度循環利用に向けたリチウムイオン二次電池の分離回収プロセス開発

Research Project

Project/Area Number 23K25039
Project/Area Number (Other) 22H03785 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 64030:Environmental materials and recycle technology-related
Research InstitutionNational Institute of Advanced Industrial Science and Technology

Principal Investigator

粕谷 亮  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (50509734)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 葛原 俊介  仙台高等専門学校, 総合工学科, 准教授 (60604494)
寺門 修  函館工業高等専門学校, 物質環境工学科, 准教授 (90402487)
堀 久男  神奈川大学, 理学部, 教授 (50357951)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,550,000 (Direct Cost: ¥13,500,000、Indirect Cost: ¥4,050,000)
Fiscal Year 2024: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2023: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2022: ¥8,450,000 (Direct Cost: ¥6,500,000、Indirect Cost: ¥1,950,000)
Keywordsリサイクル / 結着剤 / バインダー / フッ素ポリマー / ポリフッ化ビニリデン / レアメタル / LIB / 正極材
Outline of Research at the Start

欧州において、リチウムイオン二次電池(LIB)等の蓄電池から各種金属の水平リサイクルを義務づけることが決定した。製錬を基盤とする回収技術では、特にリチウムの回収が困難という問題がある一方、我々が提案している、炭素等の還元剤を用いる手法(炭素還元法)ではリチウム等金属の回収が可能となる。最近、結着剤(ポリフッ化ビニリデン等)や集電体(アルミニウム箔)が共存していると、炭素還元法においても回収が阻害されることがわかってきた。本研究では、この結着剤を溶媒を用いて除去し、集電体から正極活物質を剥離した上で各種金属を回収する。

Outline of Annual Research Achievements

前年度の研究の結果、リチウムイオン二次電池(LIB)用正極シートから正極活物質を剥離可能な有機溶媒を複数見つけ出すことができた。そこで今年度は、剥離・回収した正極活物質を炭素ないし水素により還元処理した後の水浸出液からリチウムを回収、精製する想定で、浸出液モデル(フッ化リチウム水溶液)からのフッ素除去について検討した。フッ素固定化剤として水酸化カルシウムを浸出液モデルに添加、撹拌することにより、液中のフッ化物イオンがフッ化カルシウムとして沈殿し、減圧濾過により除去できる。カルシウム塩の添加量や撹拌時間といった条件を最適化することにより、約96%ものフッ素を除去することに成功した。また、フッ素除去後のリチウム含有液にCO2を通気しながら蒸発乾固させることでリチウムイオンは炭酸リチウムに変換され、その純度は最高で98%超にも達したことなどがわかった。炭酸リチウムの高純度化には浸出液のリチウム濃度が高い方が適している。そのため、浸出に用いる溶媒量を最小限にするか、または浸出後に濃縮操作を行うことが望ましいと考えられる。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

前年度、正極材シートから活物質を剥離可能な有機溶媒を見出すことができたことから、今年度は正極活物質の浸出液モデルを用いてリチウム塩の回収について検討した。その結果、フッ化物イオンを一定濃度含む溶液からであっても、カルシウム塩の添加により高純度のリチウム塩を回収できることがわかった。

Strategy for Future Research Activity

最終年度は実廃材を用いた試験を行う予定であり、既にノートPCから回収した正極材(コバルト系正極活物質を含む)を準備済である。また、回収されるリチウム塩の純度をさらに高めるべく、フッ化物イオンを吸着可能な材料についても探索を進める。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (15 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (4 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Journal Article] 炭素還元法による正極活物質からのリチウム回収2023

    • Author(s)
      葛原 俊介、寺門 修、粕谷 亮
    • Journal Title

      車載テクノロジー

      Volume: 10 Pages: 13-15

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Journal Article] リチウムイオン二次電池用の正極材および正極活物質からのリチウム回収2022

    • Author(s)
      葛原 俊介、寺門 修、粕谷 亮
    • Journal Title

      分離技術

      Volume: 52 Pages: 208-211

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Journal Article] リチウムの高効率リサイクル2022

    • Author(s)
      粕谷 亮、葛原 俊介、寺門 修
    • Journal Title

      化学(化学同人)

      Volume: 78 Pages: 33-35

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Journal Article] 炭素還元法によるリチウムイオン二次電池からの有価金属回収2022

    • Author(s)
      粕谷 亮、葛原 俊介、寺門 修
    • Journal Title

      JOURNAL OF THE SOCIETY OF INORGANIC MATERIALS, JAPAN

      Volume: 29 Pages: 397-402

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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 合成樹脂の熱分解によるLIB正極活物質からのLi回収およびハロゲン分離2024

    • Author(s)
      藤原 一貴、葛原 俊介
    • Organizer
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      葛原 俊介、藤原 一貴、伊藤 海晴、寺門 修、粕谷 亮
    • Organizer
      第72回高分子討論会
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      2023 Annual Research Report
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    • Organizer
      第72回高分子討論会
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 使用済みLIBからの有価金属回収2023

    • Author(s)
      粕谷 亮、鈴木 智也、成田 弘一
    • Organizer
      産業技術支援フェア in KANSAI
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  • [Presentation] 炭酸Li精製に向けたF除去方法の検討2023

    • Author(s)
      伊藤 海晴、葛原 俊介、寺門 修、細谷 夏樹、粕谷 亮
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      2023年度資源・素材関係学協会秋季大会
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  • [Presentation] 合成樹脂の熱分解における複合酸化物のハロゲン化反応2023

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      藤原 一貴、伊藤 海晴、葛原 俊介、寺門 修、細谷 夏樹、林 英男、粕谷 亮
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      Shunsuke Kuzuhara, Osamu Terakado, Kazuki Fujiwara, Ryo Kasuya
    • Organizer
      Sustainable Minerals '22
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      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 廃LIBからのLi回収プロセス確立へ向けた焼成条件の検討2022

    • Author(s)
      五十嵐 綾花、葛原 俊介、寺門 修、粕谷 亮
    • Organizer
      第33回廃棄物資源循環学会研究発表会
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      藤原 一貴、葛原 俊介、寺門 修、粕谷 亮
    • Organizer
      2022年度資源・素材関係学協会合同秋季大会
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    • Author(s)
      藤原 一貴、葛原 俊介、寺門 修、粕谷 亮
    • Organizer
      第9回高分子学会グリーンケミストリー研究会シンポジウム/第23回プラスチックリサイクル化学研究会研究討論会 合同発表会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 石灰スラッジの混合焼成によるフッ素系樹脂のフッ素固定2022

    • Author(s)
      永峰 史琉、寺門 修、葛原 俊介、細谷 夏樹、粕谷 亮
    • Organizer
      第28回高専シンポジウム in Yonago
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      2022 Annual Research Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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