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Elucidation of charge transfer mechanism in battery materials by operando measurement using quantum beams

Research Project

Project/Area Number 23K26386
Project/Area Number (Other) 23H01693 (2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2023)
Section一般
Review Section Basic Section 26020:Inorganic materials and properties-related
Research InstitutionComprehensive Research Organization for Science and Society

Principal Investigator

大石 一城  一般財団法人総合科学研究機構, 中性子科学センター, 主任研究員 (60414611)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 駒場 慎一  東京理科大学, 理学部第一部応用化学科, 教授 (20302052)
杉山 純  一般財団法人総合科学研究機構, 中性子科学センター, 特任研究員 (40374087)
村中 隆弘  電気通信大学, 大学院情報理工学研究科, 准教授 (70398577)
Project Period (FY) 2023-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥19,110,000 (Direct Cost: ¥14,700,000、Indirect Cost: ¥4,410,000)
Fiscal Year 2025: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
Fiscal Year 2024: ¥4,810,000 (Direct Cost: ¥3,700,000、Indirect Cost: ¥1,110,000)
Fiscal Year 2023: ¥11,310,000 (Direct Cost: ¥8,700,000、Indirect Cost: ¥2,610,000)
Keywords電池材料 / 電荷移動機構 / オペランド測定 / 中性子散乱 / ミュオンスピン緩和 / ナトリウムイオン電池 / ハードカーボン / 負極 / イオン拡散 / 中性子小角散乱
Outline of Research at the Start

二酸化炭素排出量を大幅に削減するためには、蓄電池の高性能化が必要不可欠である。蓄電池の大容量化のためには、電池動作時におけるイオン濃度(組成)、構造及びイオン拡散の総合的理解が必要となる。しかし、現在これらを観測する手法は確立していない。これまでに、我々は、電池動作時におけるオペランドミュオンスピン回転緩和実験環境を整備した。そこで本研究では、オペランド中性子小角散乱・中性子回折実験環境を実現する。これにより、充放電時の「組成変化」、「構造変化」及び「イオン拡散係数の変化」を総合的に理解し、電池材料内のミクロな電荷移動機構を解明する。

Outline of Annual Research Achievements

蓄電池の大容量化のためには、電池動作時におけるイオン濃度、構造及びイオン拡散の総合的理解が必要となる。本研究では、充放電時の「組成変化」、「構造変化」及び「拡散係数の変化」を中性子及びミュオンを用いたオペランド測定で観測し、充放電時におけるこれらの変化の相関を総合的に理解する。「組成」、「構造」及び「拡散係数」の相関から、電池材料物質のイオン拡散挙動を解明することにより、高容量化及び高入出力化を実現する電極物質開発へ指針を与える。
初年度となる2023年度は、オペランドミュオン実験、及びオペランド中性子小角散乱実験用電池セルの開発・予備実験を実施し、以下のような実績を得た。
ナトリウムイオン電池正極材料であるナトリウム酸化物を用いてオペランドミュオン実験を行い、ナトリウムイオンの自己拡散係数のナトリウムイオン濃度依存性を観測した。ナトリウム酸化物NaxCoO2では、CoO2面の積層の仕方により結晶構造がP型とO型を有することが知られており、これらの結晶構造の違いによるナトリウムイオン拡散の違いについて明らかにした。また、中性子小角散乱用のオペランド電池セルの開発を行い、オフライン(中性子無し)測定の実施、及び中性子を用いた予備実験を行った。
以上の研究成果を国際誌に発表するとともに、国際会議及び学会等で発表した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

ミュオン実験については、ナトリウム酸化物における充放電過程におけるナトリウムイオンの拡散係数の観測の実施及び論文化に至っており順調に進んでいる。また、中性子小角散乱実験においては、透過散乱を検出するためのオペランド中性子小角散乱用電池セルの開発を行い、オフラインでの充放電測定及び中性子を用いた予備実験を実施できており、おおむね順調に進んでいる。

Strategy for Future Research Activity

2024年度は、ミュオン実験については引き続きオペランド測定によるイオンダイナミクスの測定を実施する。また、中性子小角散乱実験については、ハードカーボンを用いたハーフセルを組み、オペランド測定を実施して微細空孔サイズ及びグラフェン層間長のナトリウムイオン濃度依存性の観測を行う。また、新たな負極材料開発により得られた試料を用いたオペランド測定を実施し、「組成」、「構造」及び「拡散係数」の相関を総合的に理解する。

Report

(1 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • Research Products

    (21 results)

All 2024 2023 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 7 results,  Open Access: 6 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] CSIC/University of Zaragoza(スペイン)

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  • [Int'l Joint Research] KTH Royal Institute of Technology(スウェーデン)

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  • [Int'l Joint Research] TRIUMF/University of British Columbia(カナダ)

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    • Author(s)
      Umegaki Izumi、Moriyama Kodai、Yoshinaga Kohei、Ohishi Kazuki、Elson Frank、Miniotaite Ugne、Palm Rasmus、M?nsson Martin、Forslund Ola Kenji、Sassa Yasmine、Sugiyama Soh、Morris Gerald D.、Hitti Bassam、Michioka Chishiro、Ueda Hiroaki、Yoshimura Kazuyoshi、Sugiyama Jun
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 109 Issue: 14

    • DOI

      10.1103/physrevb.109.144408

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    • Author(s)
      FUJII Yuki、TATARA Ryoichi、IGARASHI Daisuke、HOSAKA Tomooki、TAKAISHI Rena、SHIIYAMA Eisuke、MATSUYAMA Takashi、KOMABA Shinichi
    • Journal Title

      Electrochemistry

      Volume: 91 Issue: 7 Pages: 077002-077002

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.23-00051

    • ISSN
      1344-3542, 2186-2451
    • Year and Date
      2023-07-01
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  • [Journal Article] Ion Dynamics in P2-NaxCoO2 Detected with Operando Muon Spin Rotation and Relaxation2023

    • Author(s)
      Ohishi Kazuki、Igarashi Daisuke、Tatara Ryoichi、Umegaki Izumi、Nakamura Jumpei G.、Koda Akihiro、Mansson Martin、Komaba Shinichi、Sugiyama Jun
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 6 Issue: 15 Pages: 8111-8119

    • DOI

      10.1021/acsaem.3c01197

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    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Sodium Diffusion in Hard Carbon Studied by Small- and Wide-Angle Neutron Scattering and Muon Spin Relaxation2023

    • Author(s)
      Ohishi Kazuki、Igarashi Daisuke、Tatara Ryoichi、Kawamura Yukihiko、Hiroi Kosuke、Suzuki Jun-ichi、Umegaki Izumi、Nishimura Shoichiro、Koda Akihiro、Komaba Shinichi、Sugiyama Jun
    • Journal Title

      Journal of Physics: Conference Series

      Volume: 2462 Issue: 1 Pages: 012048-012048

    • DOI

      10.1088/1742-6596/2462/1/012048

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    • Author(s)
      Kurata K、Muranaka T
    • Journal Title

      Superconductor Science and Technology

      Volume: 36 Issue: 8 Pages: 085005-085005

    • DOI

      10.1088/1361-6668/acd7ac

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    • Author(s)
      Igarashi Daisuke、Tatara Ryoichi、Fujimoto Ryusei、Hosaka Tomooki、Komaba Shinichi
    • Journal Title

      Chemical Science

      Volume: 14 Issue: 40 Pages: 11056-11066

    • DOI

      10.1039/d3sc03281g

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      Igarashi Daisuke、Tanaka Yoko、Kubota Kei、Tatara Ryoichi、Maejima Hayato、Hosaka Tomooki、Komaba Shinichi
    • Journal Title

      Advanced Energy Materials

      Volume: 13 Issue: 47 Pages: 2302647-2302647

    • DOI

      10.1002/aenm.202302647

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    • Author(s)
      Kazuki Ohishi
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      The 1st Conference of Accelerator-based Sciences and Technology
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      大石一城、五十嵐大輔、多々良涼一、河村幸彦、森川利明、杉山純、廣井孝介、高田慎一、駒場慎一
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      2023年度量子ビームサイエンスフェスタ
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      杉山 純, 大石一城, 梅垣いづみ, 原口祐哉, 香取浩子, Rasmus Palm, Yuqing Ge, Frank Elson, Martin Mansson, Ola K. Forslund, Daniel Andreica, Bassam Hitti, Gerald D. Morris, Thomas J. Hicken, Janas Krieger, Christopher Baines, Hubertus Luetkens
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      日本物理学会, 第 78 回年年次大会
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  • [Presentation] Study on Na-ion Battery Materials by Means of Small- and Wide-Angle Neutron Scattering and Muon Spin Relaxation2023

    • Author(s)
      K. Ohishi, D. Igarashi, R. Tatara, Y. Kawamura, J. Suzuki, K. Hiroi, I. Umegaki, J. Nakamura, A. Koda, S. Komaba, J. Sugiyama
    • Organizer
      MRM2023/IUMRS-ICA2023 Grand Meeting
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  • [Presentation] Ion Dynamics in Na-Ion Battery Materials Studied by SANS and μSR2023

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      K. Ohishi, D. Igarashi, R. Tatara, Y. Kawamura, J. Suzuki, K. Hiroi, I. Umegaki, S. Nishimura, J. Nakamura, A. Koda, M. Mansson, S. Komaba, J. Sugiyama
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      SMS2023 & GIMRT User Meeting 2023
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      大石一城、河村幸彦、森川利明、杉山純、廣井孝介、五十嵐大輔、多々良涼一、駒場慎一
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      J. Sugiyama, K. Ohishi, I. Umegaki, K. Moriyama, K. Yoshinaga, C. Michioka, H. Ueda, O. K. Forslund, Y. Sassa, F. Elson, U. Miniotaite, R. Palm, Mansson, G. D. Morris, K. Yoshi
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      杉山 純, 大石一城, 五十嵐大輔, 多々良涼一, 梅垣いづみ, 中村淳平, 幸田章宏, Rasmus Palm, Martin Mansson, 駒場慎一
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      日本物理学会第78回年次大会
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Published: 2023-04-18   Modified: 2024-12-25  

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