| Project/Area Number |
23K26493
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| Project/Area Number (Other) |
23H01800 (2023)
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Multi-year Fund (2024)
Single-year Grants (2023) |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 28030:Nanomaterials-related
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| Research Institution | Nagaoka University of Technology |
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Principal Investigator |
末松 久幸 長岡技術科学大学, 工学研究科, 教授 (30222045)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
鈴木 達也 長岡技術科学大学, 工学研究科, 教授 (70323839)
藤田 善貴 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 大洗原子力工学研究所 環境技術開発部, 研究職 (70766857)
南口 誠 長岡技術科学大学, 工学研究科, 教授 (90272666)
Do T.M.Dung 長岡技術科学大学, 工学研究科, 助教 (90638420)
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| Project Period (FY) |
2024-04-01 – 2027-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥18,590,000 (Direct Cost: ¥14,300,000、Indirect Cost: ¥4,290,000)
Fiscal Year 2026: ¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000)
Fiscal Year 2025: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2024: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2023: ¥5,200,000 (Direct Cost: ¥4,000,000、Indirect Cost: ¥1,200,000)
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| Keywords | 医療用放射性同位体 / Mo-99 / β-MoO3 / ホットアトム / MoO3 |
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| Outline of Research at the Start |
β-MoO3粒子を中性子照射するとMo-99のみがホットアトムとして選択的に水に溶解する知見を使い、β-MoO3ウィスカーを中性子照射ターゲットとする国産医療用Mo-99/Tc-99m製造法開発を行う。β-MoO3からの易拡散方向を知るため、MOPACによる水和原子の位置とその生成熱を計算する。β-MoO3ウィスカー、デンドライト、超微粒子を、過冷却度を変えて管状成長炉で成長させる。これに重水を水和させた試料からの拡散実験により定量的に評価する。以上の知見から最適な方位に成長させたβ-MoO3ターゲットに中性子照射し水にさらすだけで、安全・安定なMo-99放射性同位元素製造法を確立する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
1）β-MoO3相合成のため、温度勾配の大きな管状成長炉の改良を行った。前年度の熱蒸発法実験では、高温相α-MoO3結晶が、成長炉炉心管内での上下方向の温度勾配により、管壁から下方に急速成長してデンドライトを生成することを明らかにした。この知見を活用して、回収部前段に＃500のメタルフィルターを設置して、大きなα-MoO3結晶を分離することを試みた。その結果、メタルフィルターでほぼすべてのα-MoO3結晶を捕獲でき、メンブレンフィルター上にはほぼ単一相の低温相β-MoO3粒子を得る技法の開発に成功した。
2）上記装置で管の長さ、直径、ガス流量を変えることにより、β-MoO3の粒径を130-242nmに変える手法を確立した。
3）このβ-MoO3粒子をターゲットとして、京都大学のKURで3ｘ10^13n/cm^2sのフラックスで20分間中性子照射を行った。これを室温で純水に分散し、γ線スペクトルから水相への抽出率を測定した。室温24時間の抽出で、生成したMo-99のうち75％が水相に抽出出来た。また、ICP-MSで安定同位体であるMo-98の量を測定したところ、ターゲットの4.8％が水相に溶解していた。これはMo-99の抽出率に比べて小さいことから、Mo-99の水相への抽出は単なる溶解ではなくホットアトムによる現象であることが示唆された。
4）γ線スペクトルから、不純物によるγ線は少なかった。汗または包装のNaのみが検出されたが、他の長半減期核種は同定されなかった。
5）MOPACによるβ-MoO3結晶層間の水和のシミュレーションのため、β-MoO3と高圧相MoO3-II結晶のMOPACへの入力ファイルを作成した。高圧相MoO3-IIの高圧下での酸素量と格子定数の関係を明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
室温24時間でβ-MoO3ターゲット中に生成したMo-99の約8割が水相に抽出出来た。これは目標としている9割に近い値となった。
また、年度当初に策定した実施計画通り、放射化分析により不純物が少ないことが分かった。さらに、ICP-MSによりMo-99の水相への抽出がホットアトムによることが示唆された。上記の実験結果より、目的、および年度当初策定の実施計画に沿って順調に進展していると結論した。
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| Strategy for Future Research Activity |
α-MoO3に比べて抽出率が高いβーMoO3に加えて、h-MoO3、高圧相MoO3-IIなどほかの相をターゲットとした照射実験を行い、よりよいターゲット相を見いだすと共に、ホットアトムによるMo-99の抽出がなぜターゲット結晶により異なるかを明らかにする。これまでの結果から、MoO5層間が長く、室温で水和物を作りやすいβ-MoO3が高い抽出率を示していることから、水分子の層間の移動がMo-99の拡散を助けているのではないかとの仮説を提案している。水和したβ-MoO3ターゲットによる照射・抽出実験、温度・時間依存性の結果から、活性化エネルギー算出などを通じてホットアトムが利用しやすいターゲットを明らかにする。
また、水和がβ-MoO3ターゲットのホットアトム効果であるとの仮説に立ち、β-MoO3ターゲットからのアルコールや炭化水素などほかの溶媒への抽出実験により、この仮説の実証実験を行う。また、一度照射したβ-MoO3ターゲットの再度照射実験を行い、ターゲットの劣化を調査する。
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