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高機能蛍光体結晶のナノ構造生成過程の解明と制御

Research Project

Project/Area Number 23K26505
Project/Area Number (Other) 23H01812 (2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2023)
Section一般
Review Section Basic Section 28030:Nanomaterials-related
Research InstitutionNational Institute of Advanced Industrial Science and Technology

Principal Investigator

劉 崢  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 上級主任研究員 (80333904)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 赤井 智子  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 副研究部門長 (00356338)
中村 仁美  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 研究員 (00549876)
宮本 良之  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 招聘研究員 (70500784)
Lin YungChang  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (90772244)
Project Period (FY) 2023-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥12,610,000 (Direct Cost: ¥9,700,000、Indirect Cost: ¥2,910,000)
Fiscal Year 2025: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000)
Fiscal Year 2023: ¥7,150,000 (Direct Cost: ¥5,500,000、Indirect Cost: ¥1,650,000)
KeywordsYAGCe結晶 / 透過電子顕微鏡 / 構造解析 / YAG:Ce / TEM/STEM / EELS / 第一原理 / YAG結晶
Outline of Research at the Start

本研究では、「加熱その場電子顕微鏡観察による橙~赤色の長波長を発光するYAG:Ce結晶における発光イオンの空間偏在分布の生成メカニズムの理解」と、「第一原理計算を用いた発光特性制御に関わる構造パラメータの解明」により、蛍光体材料の新規機能設計指針の獲得を目指す。
このため、①YAG:Ce結晶生成過程における構造変化、②発光特性の支配因子、③組成・ナノ構造制御による高量子効率化、の3つの主課題に焦点を当てて研究を遂行する。

Outline of Annual Research Achievements

2023年度には、YAG:Ce結晶生成過程中にCe偏在の生成プロセスを解明するため、透過電子顕微鏡の真空中で、25°Cから1200°Cまでの範囲でYAG:Ce前駆体の結晶構造変化をその場TEM/STEM観察を行い、均一に非晶質のY-Al;Al酸化物マトリックスに溶解する現象を初めて観察し、論文を発表した。また、この橙赤色の発光を示すYAG:Ce蛍光体の結晶中の各元素の分布に、前駆体作製時の熱処理工程が及ぼす影響について、異なる合成方法のサンプルのCe分布をEDSで直接観察し、YAG結晶の前駆体合成熱処理条件の違いによってドーパントの結晶内へのドープ可能量が変化する可能性を見出し、学会で発表した。さらに、複数のCe置換量のYAG:Ce結晶に対して高エネルギー分解能EELS分析を行い、異なるCe置換量に対応する異なるEELS吸収ピークを確認した。第一原理計算により、Y原子一個をCe原子で置換した単位胞の構造と、Y原子5個をCe原子で置換した構造を比較し、格子定数には有意な変化がないことを確認した。5個置換する方法は複数あり、乱数生成で3つの構造を抽出した。そのうち最も安定な構造ではCe同士の距離が短くなる傾向があり、赤方遷移の値はおよそ0.3~0.5 eVの範囲と推定した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の計画通り、YAG:Ce結晶のCeナノ偏在に関する研究は順調に進んでいる。研究チームは協力し合い、実験と理論の両面から研究を深め、様々な構造・物性評価を行い、得られた研究成果を論文として発表した。計画はおおむね順調に進展しているといえる。

Strategy for Future Research Activity

今後は、引き続きYAG:Ce結晶のCeナノ偏在の生成プロセスの解明、発光波長の制御につながる構造パラメータを明らかにすることを中心に研究を進める。具体的には、異なるCe置換量を持つYAG:Ce前駆体を実環境(還元ガス雰囲気)中で加熱し、その場でのTEM/STEMによるYAG:Ce結晶成長に伴うCeの化学状態の変化や、空間的なナノメートル単位のCeの偏在を観察する。また、異なるCe置換量のYAG:Ce結晶において高エネルギー分解能EELS分析結果から光物性との関連性を明らかにする。さらに、Ce原子がより偏った構造の第一原理計算を行い、特に、光励起した電子準位が低エネルギーへシフト(赤方偏移)する量が、低濃度ドープの場合、あるいは一様にドープされた場合と比較して大きくなるかどうかを検証する。組成・ナノ構造制御による高量子効率化を目指し、前駆体生成条件を調整し、Ce置換量の異なるYAG:Ce結晶の合成・蛍光測定を行う。

Report

(1 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • Research Products

    (4 results)

All 2024 2023

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Open Access: 1 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Journal Article] In Situ TEM/STEM Investigation of Crystallization in Y3Al5O12:Ce at High Temperatures Inside a Transmission Electron Microscope2023

    • Author(s)
      Zheng Liu, Hitomi Nakamura, and Tomoko Akai
    • Journal Title

      Small

      Volume: 20 Issue: 21 Pages: 2308001-2308001

    • DOI

      10.1002/smll.202308001

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] In-situ TEM/STEM Investigation of Y3Al5O12:Ce Crystallization within a Transmission Electron Microscope2024

    • Author(s)
      Zheng Liu, Hitomi Nakamura and Tomoko Akai
    • Organizer
      MORE-TEM 2024 symposium
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 橙赤色発光YAG:Ce蛍光体におけるCe分布の直接観察2024

    • Author(s)
      中村仁美、劉崢、篠崎健二、野村勝裕、赤井智子、角野広平
    • Organizer
      セラミックス協会2024年年会
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 橙赤色発光YAG:Ce結晶内における元素分布に前駆体熱処理が及ぼす影響2024

    • Author(s)
      中村仁美、劉崢、赤井智子
    • Organizer
      2024年第71回応用物理学会春季学術講演会
    • Related Report
      2023 Annual Research Report

URL: 

Published: 2023-04-18   Modified: 2024-12-25  

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