| Project/Area Number |
23K27867
|
|---|
| Project/Area Number (Other) |
23H03177 (2023)
|
|---|
| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
|
| Allocation Type | Multi-year Fund (2024)
Single-year Grants (2023) |
|---|
| Section | 一般 |
|---|
| Review Section |
Basic Section 58040:Forensics medicine-related
|
|---|
| Research Institution | Shinshu University |
|---|
Principal Investigator |
高橋 史樹 信州大学, 学術研究院理学系, 准教授 (40754958)
|
|---|
| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
金 継業 信州大学, 学術研究院理学系, 教授 (40252118)
瀬戸 康雄 国立研究開発法人理化学研究所, 放射光科学研究センター, グループディレクター (10154668)
小林 寛也 信州大学, 学術研究院医学系, 助教 (00826886)
原山 雄太 信州大学, 学術研究院医学系, 助教 (40969036)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2024-04-01 – 2028-03-31
|
| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
|
| Budget Amount *help |
¥19,370,000 (Direct Cost: ¥14,900,000、Indirect Cost: ¥4,470,000)
Fiscal Year 2027: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2026: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2023: ¥13,260,000 (Direct Cost: ¥10,200,000、Indirect Cost: ¥3,060,000)
|
|---|
| Keywords | 法薬毒物 / 電気化学発光 / 非接点給電 / センサ / 重金属 / ワイヤレス給電 / 非接触給電 / 法薬毒物分析 / センサー / オンサイト分析 |
|---|
| Outline of Research at the Start |
電気化学発光（ECL）は高感度分析法として着目されている一方，操作性が比較的煩雑であり，実際の現場分析への適用例は限定的であった。
本研究では日常の給電システムに利用されている非接触給電技術に着目し，薬毒物分析を指向したECL検出法の確立に向けた安全で簡便な「置くだけ分析チップ」を開発する。
① 給電のための電気的なコンタクトを必要としない新奇分析システムを構築し，
② 法科学分析および法薬毒物分析領域へ展開させる。
開発した現場分析技術の基盤を整えることで，当該分野のみならず，世界情勢の不安定化に伴う現場における化学剤スクリーニングへ展開し，我が国の危機管理体制を一段階向上させる取り組みを行う。
|
| Outline of Annual Research Achievements |
電磁誘導法を利用した給電システムは小型で低コストの給電デバイスとして日常的に用いられており，高い電力伝送効率を有するワイヤレス充電器として汎用されている。このシステムを電気化学発光（ECL）法と組み合わせることで，分析チップの開発について検討した。令和6年度では，下記の項目について研究を実施した。
（1）試作したWPT-ECL測定システムの評価および改善に向けた取り組み
前年度設計したWTP-ECLシステムについて，デバイスの改善および再設計を行った。市販の電動歯ブラシ用の充電器にエナメル線を巻き付けることで構成した二次コイル端子間に，安価な整流用ダイオードを組み込むことで，覚醒剤であるメタンフェタミンを検出できるシステムを確立した。その結果，水没した条件など従来のECL測定では使用が困難な使用状況でも安全に測定・分析評価できるシステムとして利用できた。WPT-ECL測定の際に生じる交流成分由来のノイズを除去することを目的に，光検出部をMulti Pixel Photon Counterを用いた分析システムを新しく構築し，プリント電極を用いた簡便な検出技術開発に展開した。
（2）WPT-ECL測定法の適用範囲の拡大に向けた取り組み
WPT-ECLは非接触で電源を供給できる特長を有することから，設置などの関係で分析が困難な条件でも測定が可能である。そこで，上下水道管中の上水または下水などに含まれる重金属のモニタリングへの適用が期待されたことから，その基礎検討を行った。弱塩基性の条件下，ルテニウム錯体をECLエミッターとして用いた。第二級アミンが環状に構成しているシクラムを共反応物とするECL反応中で，銅イオンが共存すると発光強度が減少したことから，WPT-ECL測定に適用した。その結果，試料中の銅イオン濃度に応じてWPT-ECL強度が変化することが分かり，重金属成分の分析方法としての展開を視野に，WPT-ECL測定の最適条件を調査した。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究実績の概要に記載のとおり，覚醒剤であるメタンフェタミンを含む溶液について，WPT-ECL分析システムによって感電の危険性が低減された安全な検出方法を確立し，学会発表および原著論文などにて報告した。また，WPT-ECL検出を利用することで，物理的な操作が困難なケースにおける分析技術として適用できる可能性が示唆され，銅イオンを含む重金属成分のモニタリングへの展開が期待された。そのため，法薬毒分析を指向した安全で簡便なスクリーニング分析法とする基礎および応用研究の遂行状況は上記区分とした。現在，尿や血液などの生体資料中に含まれる複雑なマトリックス成分共存下における選択的で簡便な分析技術としての展開を合わせて継続的に研究課題解決に向けた取り組みを行っている。
|
| Strategy for Future Research Activity |
WPT-ECL測定で課題となっていた選択性について，分子認識が可能な分離検出を目的とした分子インプリントポリマー（MIP）と組み合わせたWPT-ECL測定への基礎検討を行う。MIPの合成についてポリマーの基礎的な合成方法の最適化と分析への展開の基礎的な評価を行っている。現在，処方薬および市販薬中に含まれている薬毒物を選択的に分離検出できる測定条件を決定し，電極上に固定化できた状況である。令和7年度は作製した修飾電極を用いたWPT-ECL測定により，選択性を向上させた分析システムの設計および評価を行う。
WPT-ECL測定の際の反応機構を含む基礎的な知見などの取得は完全ではなかった。そこで，WPT-ECL測定の際に印加される特徴的な高周波電圧と発光応答を時間分解解析することで，反応機構中の中間体化学種の安定性や寿命に関する情報が得られると推察している。選択的な分析システムの構築が完了次第，そのWPT-ECL測定システムの基礎的な知見を得るための評価を行う。
同時に，WPT-ECL分析用の分析チップの試作と評価を行う。ガラスおよびセラミック基板に螺旋状にカーボンをプリントすることで受電コイルを形成させることで誘導起電力を得る。得られた誘導起電力をカーボンプリント部分に接続し，そのプリント基板をラミネートさせることでセンサチップとする。種々の薬毒物を対象とした分析チップの評価について，電気化学およびECL挙動の解析と応用展開を合わせて行う。また，試作した分析チップについて電極としての特性を評価するため，理化学研究所 Spring-8における放射光マイクロイメージングを行う。分析デバイスとしての堅牢性および安定性を含めた正確な構造決定を行うことで，高い信頼性を要する法薬毒分析への応用を視野に基礎的な知見を得る。上記の分離分析を含めた方法について，結果を取りまとめた上で学会発表および論文発表を行う。
|
