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極短パルスレーザーを用いたコヒーレント振動励起による異性化制御

Research Project

Project/Area Number 23KJ0901
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeMulti-year Fund
Section国内
Review Section Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

二階堂 誠  東京工業大学, 理学院, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2023-04-25 – 2024-03-31
Project Status Discontinued (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥2,000,000 (Direct Cost: ¥2,000,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywordsコヒーレント制御 / 振動量子波束 / 大振幅振動 / 異性化反応 / 分子分光
Outline of Research at the Start

分子スケールで化学反応を制御することは物理化学の究極の目標の1つである。中でも電子基底状態における異性化は、生体分子に代表される機能性分子が機能を発現する駆動力になりうるため非常に興味深い。そこで本研究では、極短パルスレーザーを用いた振動波束干渉によって、電子基底状態における異性化を実現することを目的とした。
振動波束制御において、分子回転の影響が障害になることが予想される。そこで、分子回転と分子振動を同時に制御することで、振動波束を精密に制御する手法を確立する。さらにチャープパルス対を用いることで多段のパルストレインを生成し、ブランコのよう分子振動を効率的に励起することで異性化を実現する。

Outline of Annual Research Achievements

分子スケールで化学反応を制御することは物理化学の究極の目標の1つである。中でも電子基底状態における異性化は、生体分子に代表される機能性分子が機能を発現する駆動力になりうるため非常に興味深い。そこで本研究では、極短パルスレーザーを用いた振動波束干渉によって、電子基底状態における異性化を実現することを目的とした。
本研究室におけるこれまでの研究で、超短パルスを複数回照射することで電子基底状態における振動波束干渉を引きこす場合、分子配向変化の影響により振動波束干渉が弱められることを明らかにしてきた。この減衰は、波束制御や振動分光の観点から望ましくない。本研究では、2-フルオロビフェニル分子におけるねじれ振動に着目し、分子配向変化により減衰されたねじれ振動波束干渉を回復させることを実験・計算の両面から試みた。
振動励起を引き起こす超短パルスを照射する前に、非断熱整列を引き起こす超短パルスを照射し、振動励起の瞬間における分子配向を制御することで、回転によって減衰される振動波束干渉が回復できると着想した。
まずは、本研究室で開発した回転を古典的に取り扱いつつ、振動を量子力学的に取り扱う振動波束計算プログラムを改良した。それを用いて、非断熱整列を引き起こすパルスと、それに続く振動励起を引き起こすパルスの組を2組分子に照射した場合に、振動波束干渉が回復することを理論的に明らかにした。次に、4発の超短パルスを生成する光学系を開発し、非断熱整列と振動波束干渉を組み合わせた制御を行うことで、実験的にも振動波束干渉を回復させることに成功した。
分子回転に阻害されずに効率的な振動波束干渉を引き起こす手法を確立した本研究は、振動波束干渉による電子基底状態における異性化の実現に大きく役立つと期待される。

Report

(1 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • Research Products

    (4 results)

All 2023

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Torsional wave-packet dynamics in 2-fluorobiphenyl investigated by state-selective ionization-detected impulsive stimulated Raman spectroscopy2023

    • Author(s)
      Nikaido, Makoto; Mizuse, Kenta; Ohshima, Yasuhiro
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 127 Issue: 23 Pages: 4964-4978

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.3c02138

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Ultrafast mode-selective population control of large amplitude vibration in diphenylmethane2023

    • Author(s)
      Makoto Nikaido, Yasuhiro Ohshima
    • Organizer
      76th International Symposium on Molecular Spectroscopy
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Ultrafast population control of symmetric and antisymmetric torsional vibration in diphenylmethane using impulsive stimulated Raman scattering2023

    • Author(s)
      Makoto Nikaido, Yasuhiro Ohshima
    • Organizer
      8th Asian Spectroscopy Conference
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] マルチレーザーパルスを用いた電子基底状態における大振幅振動・回転波束の制御2023

    • Author(s)
      二階堂 誠, 大島 康裕
    • Organizer
      第17回分子科学討論会 2023大阪
    • Related Report
      2023 Annual Research Report

URL: 

Published: 2023-04-26   Modified: 2024-12-25  

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