ハロゲン化鉛ペロブスカイトナノ粒子の単一ナノ粒子分光による励起子微細構造の研究

Research Project

Project/Area Number	23KJ1291
Research Category	Grant-in-Aid for JSPS Fellows
Allocation Type	Multi-year Fund
Section	国内
Review Section	Basic Section 28020:Nanostructural physics-related
Research Institution	Kyoto University
Principal Investigator	張健一京都大学, 理学研究科, 特別研究員(DC2)
Project Period (FY)	2023-04-25 – 2025-03-31
Project Status	Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help	¥1,800,000 (Direct Cost: ¥1,800,000) Fiscal Year 2024: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000) Fiscal Year 2023: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywords	ハロゲン化鉛ペロブスカイトナノ粒子 / 単一ナノ粒子分光 / 励起子微細構造 / 励起子格子相互作用 / トリオン / バイエキシトン
Outline of Research at the Start	ハロゲン化鉛ペロブスカイトナノ粒子は、100％近い非常に高い発光量子効率、そして量子閉じ込め効果やハロゲン置換を利用することによる可視域全域にわたるバンドギャップ可変性などの優れた発光特性をもつ半導体材料である。近年、単一のペロブスカイトナノ粒子は単一光子源や偏光もつれ光子対発生などの量子光源への応用が期待されている。このような光源への応用のためには、液体ヘリウム温度下においてナノ粒子発光のエキシトン微細構造を制御することが重要となる。本研究では、ペロブスカイトナノ粒子の電場印加による光物性制御について研究する。
Outline of Annual Research Achievements	本年度は、単一ハロゲン化鉛ペロブスカイト(APbX3, A = Cs, MA (CH3NH3) , FA HC(NH2)2,X = Cl, Br, I)ナノ粒子の(1)トリオン・バイエキシトンの粒子サイズ依存性、(2)印加電場に対する光学応答、に関する研究を主に行った。 (1)では、異なるAサイトカチオン(Cs, FA)と異なるハロゲンイオン(Br, I)のペロブスカイトナノ粒子を用いて、極低温での発光スペクトルを計測することで束縛エネルギーの値を決定し、またその粒子サイズ依存性を正確に計測した。実験値の物性値による規格化および有効質量近似を用いた理論計算との組み合わせから、トリオン・バイエキシトンの束縛エネルギーの粒子サイズ依存性にはペロブスカイトの組成による影響は少なく、量子閉じ込め効果のみによって決まること、そして動的遮蔽効果が大きな影響を与えることを明らかにした。得られた研究成果は、ACS Nano誌に公表した。 (2)では、フォトリソグラフィーを用いて電極を作製し、極低温で単一CsPbBr3ナノ粒子発光の電場応答を計測した。その結果、印加する電場に対して非対称な発光ピークエネルギーシフトを示し、ナノ粒子内に内部電場が生じていることを示した。また、フォノンレプリカ発光強度から見積もられる励起子格子相互作用強度と求められた内部電場の大きさには相関があり、内部電場によって励起子格子相互作用強度が変化することを明らかにした。(2)に関する研究成果は、応用物理学会にて口頭発表し、また現在学術論文誌に投稿準備中である。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason 本年度は，申請時の研究目的である電場印加による単一ペロブスカイトナノ粒子発光の物性研究の範囲を超えて，ペロブスカイトナノ粒子の励起子多体効果について評価することができた。さらに、研究成果を応用物理学会で発表し、また学術論文として出版することができた。そのため、現状の進捗状況は当初の本研究申請の目的をおおむね達成していると判断できる。
Strategy for Future Research Activity	次年度(最終年度)はPDに資格変更し、理化学研究所に受入研究機関を変更する。これまでに身に着けた低温顕微分光などの技術を生かして、ナノ粒子やカーボンナノチューブ、層状物質などの励起子物性に関する研究に取り組む。そして、得られた研究成果を積極的に国内・国際学会や国際学術論文で発表していく。