Development of highly active CO2 reduction electrocatalysts through a combination of operando XAS measurements and precise nanomaterial synthesis

• Project/Area Number: 23KK0103
• Research Category: Fund for the Promotion of Joint International Research (International Collaborative Research)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Review Section: Medium-sized Section 36:Inorganic materials chemistry, energy-related chemistry, and related fields
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 岩瀬 和至 東北大学, 多元物質科学研究所, 講師 (90846437)
• Project Period (FY): 2023-09-08 – 2027-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2023)
• Budget Amount: ¥20,930,000 (Direct Cost: ¥16,100,000、Indirect Cost: ¥4,830,000); Fiscal Year 2026: ¥5,850,000 (Direct Cost: ¥4,500,000、Indirect Cost: ¥1,350,000); Fiscal Year 2025: ¥5,850,000 (Direct Cost: ¥4,500,000、Indirect Cost: ¥1,350,000); Fiscal Year 2024: ¥5,330,000 (Direct Cost: ¥4,100,000、Indirect Cost: ¥1,230,000); Fiscal Year 2023: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000)
• Keywords: ナノ合金 / 電極触媒 / 二酸化炭素電解 / 不均一触媒 / 銅 / 二酸化炭素還元 / オペランド放射光測定 / XAFS

Outline of Research at the Start

本研究では、研究代表者の有する合金ナノ粒子開発技術と、海外の共同研究グループの有する放射光operando解析技術を組み合わせることで、ナノ合金からなる高活性CO2RR触媒の開発を目指す。異種元素のドーピングによる金属中心の電子状態制御、触媒表面の元素種を適切な選択により、CO2RRの重要な中間体である吸着CO種などの吸着エネルギーの制御することで、触媒活性の向上を目指す。CO2RR活性の評価と触媒反応の電気化学的解析、放射光operando XAFS解析、第一原理計算による反応メカニズム解析を一貫して行い、それらを適宜合成にフィードバックすることにより、CO2RR活性を向上させる。

Outline of Annual Research Achievements

本研究は、ナノ合金触媒からなる二酸化炭素還元電極触媒の開発と、放射光によるオペランド解析による反応メカニズム解析を目的としている。本年度の実績としては、来年度以降の研究遂行に向けた環境整備（研究物品の整備と実験環境の整備）、及び本研究課題で進めている海外の研究グループとの共同研究で用いているCuベースの2元系合金ナノ粒子の構造解析が主に挙げられる。以下にその結果の概要を示す。材料合成は、金属塩を溶解せさせた溶液中に還元剤を滴下することにより合成した。得られた材料は洗浄、ろ過、乾燥させることで触媒とした。まず、透過型電子顕微鏡像の解析から、粒子径20nm以下のナノ粒子が合成されていることがわかった。さらに走査透過型電子顕微鏡像の結果から、ドープする金属元素が触媒粒子上に均一に存在し、固溶合金が形成されていることがわかった。放射光によるX線吸収構造(XAS)解析の結果から、金属元素の価数及び金属中心周りの配位構造についての知見が得られた。得られた触媒をガス拡散電極上に担持して、その二酸化炭素還元能を評価し、一酸化炭素やギ酸、炭化水素が生成していることを確認した。その生成効率は、合成した触媒の組成により異なっており、この結果はこれまでの合金触媒に関する研究の結果と概ね整合する結果である。今後の研究では、合成条件及び二酸化炭素還元活性評価の条件検討を行いつつ、合成にフィードバックを行うことでさらなる活性向上を目指す。また、オペランド測定のための実験環境整備も行っていく予定である。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

まず触媒の構造解析と触媒活性評価をスタートさせたことから、順調に研究が進んでいると考える。今後は海外の研究グループとも密に連携をとり研究を発展させる。

Strategy for Future Research Activity

海外の研究グループと協同でオペランド測定のための研究環境整備を行う。また、合成条件及び二酸化炭素還元活性評価の条件検討を行いつつ、合成にフィードバックを行うことでさらなる活性向上を目指す。

Research Products

• [Int'l Joint Research] ポール・シェラー研究所(スイス)
• [Presentation] 新規無機ナノ材料の開発と二酸化炭素還元電極触媒への応用 (2024)
  • Author(s): 岩瀬和至
  • Organizer: 電気化学会第91回大会
  • Invited
• [Presentation] 金担持ガス拡散電極の開発とそのCO2還元特性 (2024)
  • Author(s): 山田 拓哉、岩瀬和至、轟 直人、本間 格
  • Organizer: 電気化学会第91回大会
• [Presentation] 酸素発生反応電極触媒としてのハイエントロピースピネル酸化物ナノ粒子の開発とその反応メカニズムの解析 (2024)
  • Author(s): 岩瀬和至、加藤 涼雅、笘居 高明、本間 格
  • Organizer: 日本化学会第104春季年会(2024)
• [Presentation] Synthesis of Ag-Sn Intermetallic Compounds via Mechanical Alloying as Selective Electrocatalysts for CO2 Reduction Reaction (2023)
  • Author(s): Takeyuki Kamimura, Kazuyuki Iwase, Itaru Honma
  • Organizer: 2023 MRS Fall Meeting and Exhibit
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] CO2 電解生成物選択性の制御における機械学習活用 (2023)
  • Author(s): 岩瀬 和至
  • Organizer: 近化電池／資源・環境セミナー「電気化学によるCO2リサイクル」～グリーントランスフォーメーションからカーボンニュートラルへの道程～
  • Invited
• [Remarks] 岩瀬和至の個人ページ
  • URL: https://sites.google.com/view/kaz-web/home