Gas phase synthesis of metal-oxide clusters and their composition dependence of reactivity toward small molecules

• Project/Area Number: 24550010
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Section: 一般
• Research Field: Physical chemistry
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: MIYAJIMA Ken 東京大学, 総合文化研究科, 助教 (20365456)
• Project Period (FY): 2012-04-01 – 2015-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2014)
• Budget Amount: ¥5,590,000 (Direct Cost: ¥4,300,000、Indirect Cost: ¥1,290,000); Fiscal Year 2014: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000); Fiscal Year 2013: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000); Fiscal Year 2012: ¥2,730,000 (Direct Cost: ¥2,100,000、Indirect Cost: ¥630,000)
• Keywords: クラスター / 昇温脱離 / 反応 / 脱離 / 質量分析 / レーザー蒸発 / 活性化エネルギー / 酸化物クラスター / 金属クラスター / 組成依存 / TPD / 酸素脱離 / セリウム / マンガン / 酸化物 / 気相 / 反応性 / 化学量論 / ジルコニア / セリア

Outline of Final Research Achievements

The reactivity of gas-phase multi-element clusters was investigated aiming for exhaustive search of promising combinations of elements and compositions for exhaust gas catalysts. In line with this objective the behavior in post heating and the reactivity to small gaseous molecules (nitric oxide) of copper and cerium oxide clusters was measured. It was found that reaction temperature range of oxygen desorption and estimated activation energy of desorption correlate significantly with the deviation from the stoichiometric composition. In addition, the reactivity toward small gaseous molecules also correlates with the deviation from the stoichiometric composition. This study showed that this gas-phase temperature programmed desorption of multi-element clusters provides new information on activation energy barrier comparable to other experimental and theoretical studies.

Research Products

• [Journal Article] Stable Stoichiometry of Gas-Phase Cerium Oxide Cluster Ions and Their Reactions with CO (2015)
  • Author(s): Toshiaki Nagata, Ken Miyajima, and Fumitaka Mafune
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry A Volume: 119 Issue: 10 Pages: 1813-1819
  • DOI: 10.1021/jp509592a
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Dissociation Energy for O2 Release from Gas-Phase Iron Oxide Clusters Measured by Temperature-Programmed Desorption Experiments (2015)
  • Author(s): Kohei Koyama, Satoshi Kudoh, Ken Miyajima, Fumitaka Mafune
  • Journal Title: Chemical Physics Letters Volume: 625 Pages: 104-109
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2015.02.038
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Release of Oxygen from Copper Oxide Cluster Ions by Heat and by Reaction with NO (2015)
  • Author(s): Fumitaka Mafune, Ken Miyajima, and Keisuke Morita
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 印刷中 Issue: 20 Pages: 11106-11113
  • DOI: 10.1021/jp511840d
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Thermally and Chemically Stable Mixed Valence Copper Oxide Cluster Ions Revealed by Post Heating (2013)
  • Author(s): Keisuke Morita, Kazuko Sakuma , Ken Miyajima, and Fumitaka Mafune
  • Journal Title: J. Phys. Chem. A Volume: 117 Issue: 40 Pages: 10145-10150
  • DOI: 10.1021/jp402059y
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Reactions of Neutral Platinum Clusters with N2O and CO (2013)
  • Author(s): Hirotaka Yamamoto, Ken Miyajima, Tomokazu Yasuike, Fumitaka Mafune
  • Journal Title: Journal of Physical Chemistry A Volume: 117 Issue: 47 Pages: 12175-12183
  • DOI: 10.1021/jp405707p
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Oxidation of CO by Nickel Oxide Clusters Revealed by Post Heating (2013)
  • Author(s): Sakuma K, Miyajima K, Mafune F
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry A Volume: 117 Issue: 16 Pages: 3260-3265
  • DOI: 10.1021/jp400850u
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Thermal Reactivity of Nitric Oxide on Cobalt Cluster Cations (2015)
  • Author(s): Michal Piotr Kwiatkowski, Ken Miyajima, Mafune Fumitaka
  • Organizer: 日本化学会第95春季年会2015
  • Place of Presentation: 日本大学 理工学部船橋キャンパス(千葉県船橋市)
  • Year and Date: 2015-03-27
• [Presentation] 気相昇温脱離法によるセリアクラスターのNOとの反応性の研究 (2015)
  • Author(s): 永田 利明, 宮島 謙, 真船 文隆
  • Organizer: 日本化学会第95春季年会2015
  • Place of Presentation: 日本大学 理工学部船橋キャンパス(千葉県船橋市)
  • Year and Date: 2015-03-27
• [Presentation] パラジウム酸化物クラスターの酸素脱離温度の組成依存性 (2015)
  • Author(s): 宮島 謙, 真船 文隆
  • Organizer: 日本化学会第95春季年会2015
  • Place of Presentation: 日本大学 理工学部船橋キャンパス(千葉県船橋市)
  • Year and Date: 2015-03-27
• [Presentation] 水素を吸蔵したパラジウムクラスターからの水素脱離反応 (2015)
  • Author(s): 竹之内 政人, 宮島 謙, 真船 文隆
  • Organizer: 日本化学会第95春季年会2015
  • Place of Presentation: 日本大学 理工学部船橋キャンパス(千葉県船橋市)
  • Year and Date: 2015-03-27
• [Presentation] 熱エネルギー領域におけるRh正イオンクラスターとNO分子との反応の解明 (2015)
  • Author(s): 俵家 優紀, 宮島 謙, 真船 文隆
  • Organizer: 日本化学会第95春季年会2015
  • Place of Presentation: 日本大学 理工学部船橋キャンパス(千葉県船橋市)
  • Year and Date: 2015-03-27
• [Presentation] Stable Stoichiometry and Chemical Reactivity of Cluster Ions Revealed by High Temperature TPD Experiments (2014)
  • Author(s): Fumitaka Mafune, Ken Miyajima, and Toshiaki Nagata
  • Organizer: International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters (ISSPIC-XVII)
  • Place of Presentation: 九州大学医学部 百年講堂(福岡県福岡市東区)
  • Year and Date: 2014-09-12
• [Presentation] Thermal Stability and Reactivity with CO Molecules of Cerium Oxide and Gold-Appended Cerium Oxide Clusters (2014)
  • Author(s): Toshiaki Nagata, Ken Miyajima, and Fumitaka Mafune
  • Organizer: International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters (ISSPIC-XVII)
  • Place of Presentation: 九州大学医学部 百年講堂(福岡県福岡市東区)
  • Year and Date: 2014-09-11
• [Presentation] Chemical Reactivity of Rhodium and Copper-Doped Rhodium Neutral Clusters (2014)
  • Author(s): Masato Takenouchi, Ken Miyajima, and Fumitaka Mafune
  • Organizer: International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters (ISSPIC-XVII)
  • Place of Presentation: 九州大学医学部 百年講堂(福岡県福岡市東区)
  • Year and Date: 2014-09-09
• [Presentation] Thermal Stability and Reactivity of Manganese Oxide Clusters (2014)
  • Author(s): Kohei Koyama, Ken Miyajima, and Fumitaka Mafune
  • Organizer: International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters (ISSPIC-XVII)
  • Place of Presentation: 九州大学医学部 百年講堂(福岡県福岡市東区)
  • Year and Date: 2014-09-09
• [Presentation] Release of Oxygen from Copper Oxide Cluster Ions by Heat (2014)
  • Author(s): Ken Miyajima, and Fumitaka Mafune
  • Organizer: International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters (ISSPIC-XVII)
  • Place of Presentation: 九州大学医学部 百年講堂(福岡県福岡市東区)
  • Year and Date: 2014-09-09
• [Presentation] 銅酸化物クラスターの熱的安定性とNOガスとの反応性 (2014)
  • Author(s): 森田 圭介, 宮島 謙, 真船 文隆
  • Organizer: 日本化学会第94春季年会(2014)
  • Place of Presentation: 名古屋大学（愛知県名古屋市千種区）
• [Presentation] セリアが付着した貴金属クラスターの気相合成およびその反応性 (2014)
  • Author(s): 重田 大輔, 宮島 謙, 真船 文隆
  • Organizer: 日本化学会第94春季年会(2014)
  • Place of Presentation: 名古屋大学（愛知県名古屋市千種区）
• [Presentation] 貴金属元素をドープしたロジウムクラスターの生成とその反応性 (2014)
  • Author(s): 小山 航平, 宮島 謙, 真船 文隆
  • Organizer: 日本化学会第94春季年会(2014)
  • Place of Presentation: 名古屋大学（愛知県名古屋市千種区）
• [Presentation] 金‐セリアクラスターの熱的安定性とCOとの反応性 (2014)
  • Author(s): 永田 利明, 宮島 謙, 真船 文隆
  • Organizer: 日本化学会第94春季年会(2014)
  • Place of Presentation: 名古屋大学（愛知県名古屋市千種区）
• [Presentation] Mass Spectroscopic Study of the Oxidation and Reduction of Zirconium Oxide Clusters in the Gas-Phase (2013)
  • Author(s): K. Miyajima, F. Mafune
  • Organizer: 3rd International Symposium on Modeling of Exhaust-Gas After-Treatment (MODEGAT III)
  • Place of Presentation: ハウス・デア・キルへ（バート・ヘレナンアプ、ドイツ）
• [Presentation] Generation and reactivity of NiCr clusters (2013)
  • Author(s): Michał Piotr Kwiatkowski, KenMiyajima，Fumitaka Mafune
  • Organizer: 第7回分子科学討論会 2013京都
  • Place of Presentation: 京都テルサ（京都府京都市南区）
• [Presentation] マンガン酸化物クラスターの熱的安定性とその反応性 (2013)
  • Author(s): 小山 航平，宮島 謙，真船 文隆
  • Organizer: 第7回分子科学討論会 2013京都
  • Place of Presentation: 京都テルサ（京都府京都市南区）
• [Presentation] ジルコニアクラスターとNO・CO混合ガスとの反応 (2013)
  • Author(s): 宮島 謙，真船 文隆
  • Organizer: 第7回分子科学討論会 2013京都
  • Place of Presentation: 京都テルサ（京都府京都市南区）
• [Presentation] セリアが付着したロジウムクラスターの気相合成およびそのCO反応性 (2013)
  • Author(s): 重田 大輔，宮島 謙，真船 文隆
  • Organizer: 第7回分子科学討論会 2013京都
  • Place of Presentation: 京都テルサ（京都府京都市南区）
• [Presentation] 金が付着したセリアクラスターの安定性と反応性 (2013)
  • Author(s): 永田 利明，工藤 沙紀，宮島 謙，真船 文隆
  • Organizer: 第7回分子科学討論会 2013京都
  • Place of Presentation: 京都テルサ（京都府京都市南区）
• [Presentation] 酸素欠乏セリアクラスターの生成およびO2・COとの反応 (2013)
  • Author(s): 宮島 謙、真船 文隆
  • Organizer: 日本化学会第93春季年会
  • Place of Presentation: 立命館大学びわこ・くさつキャンパス（滋賀県、草津市）
• [Presentation] 気相セリアクラスターに担持されたロジウムクラスターの生成およびその反応性 (2013)
  • Author(s): 重田 大輔、宮島 謙、真船 文隆
  • Organizer: 日本化学会第93春季年会
  • Place of Presentation: 立命館大学びわこ・くさつキャンパス（滋賀県、草津市）
• [Presentation] Hydrogen affinity of niobium-carbon cluster ions in relation to formation mechanism of met-car cluster ions (2012)
  • Author(s): Ken Miyajima, Fumitaka Mafune
  • Organizer: ISSPIC XVI
  • Place of Presentation: ベルギー、ルーベン
• [Presentation] 中性白金クラスターとN2Oの反応 (2012)
  • Author(s): 山本博隆、○宮島 謙、真船 文隆
  • Organizer: 第6回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 東京大学（東京都、文京区）
• [Presentation] Reactivity of cationic niobium carbide clusters with N2O (2012)
  • Author(s): Mushtaq Sobhan、宮島 謙、真船 文隆
  • Organizer: 第6回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 東京大学（東京都、文京区）
• [Presentation] ロジウムが付着したセリアクラスターの生成およびその反応性 (2012)
  • Author(s): 重田大輔、工藤沙紀、宮島 謙、真船 文隆
  • Organizer: 第6回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 東京大学（東京都、文京区）
• [Book] Nanoalloys, 1st Edition; Chapter 2 (2013)
  • Author(s): Florent Calvo編
  • Total Pages: 36
  • Publisher: エルゼビア
• [Book] Nanoalloys, 1st Edition: From Fundamentals to Emergent Applications (2013)
  • Author(s): Florent Calvo Eds.
  • Total Pages: 432
  • Publisher: Elsevier
• [Remarks] Researchmapの研究者ページ
  • URL: http://researchmap.jp/MiyajimaKen/
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  • URL: http://researchmap.jp/MiyajimaKen/