Extended combination of multireference theory and rate constant formula: modeling of reverse intersystem crossing and PCET

• Project/Area Number: 24H00449
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Medium-sized Section 32:Physical chemistry, functional solid state chemistry, and related fields
• Research Institution: Nagoya University
• Principal Investigator: 柳井 毅 名古屋大学, 理学研究科(WPI), 教授 (00462200)
• Project Period (FY): 2024-04-01 – 2028-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2024)
• Budget Amount: ¥46,150,000 (Direct Cost: ¥35,500,000、Indirect Cost: ¥10,650,000); Fiscal Year 2025: ¥11,960,000 (Direct Cost: ¥9,200,000、Indirect Cost: ¥2,760,000); Fiscal Year 2024: ¥12,480,000 (Direct Cost: ¥9,600,000、Indirect Cost: ¥2,880,000)
• Keywords: 多参照理論 / プロトン移動 / 密度行列繰り込み群 / 逆項間交差

Outline of Research at the Start

熱活性化遅延蛍光(TADF)の「逆項間交差(RISC)」や光合成エネルギー変換に関連する「プロトン共役電子移動(PCET)」の発現に分子の多様な量子的状態遷移が重要な役割を担う。その状態遷移速度定数や量子収率の定量的予測ができれば，色素の高性能化や電荷分離の長寿命化などに繋がると考えられる。本研究は，遷移速度定数の第一原理計算法である「熱振動相関関数（TVCF）理論」を基盤とする状態遷移速度及び量子収率の予測シミュレーション技術を確立し，それを広く展開する理論研究を行う。本研究では，多様な電子配置が参画する遷移過程の計算に対応するために高精度計算な核座標エネルギー微分法を開発する。