Shortening X-ray pulses by using nonlinear diffraction

• Project/Area Number: 24K21199
• Research Category: Grant-in-Aid for Challenging Research (Pioneering)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Review Section: Medium-sized Section 14:Plasma science and related fields
• Research Institution: Institute of Physical and Chemical Research
• Principal Investigator: 井上 伊知郎 国立研究開発法人理化学研究所, 放射光科学研究センター, 研究員 (30783401)
• Project Period (FY): 2024-06-28 – 2028-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2024)
• Budget Amount: ¥25,740,000 (Direct Cost: ¥19,800,000、Indirect Cost: ¥5,940,000); Fiscal Year 2027: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000); Fiscal Year 2026: ¥10,010,000 (Direct Cost: ¥7,700,000、Indirect Cost: ¥2,310,000); Fiscal Year 2025: ¥7,800,000 (Direct Cost: ¥6,000,000、Indirect Cost: ¥1,800,000); Fiscal Year 2024: ¥7,020,000 (Direct Cost: ¥5,400,000、Indirect Cost: ¥1,620,000)
• Keywords: パルス圧縮 / 非線形光学素子 / シリコン / ポンププローブ法 / X線自由電子レーザー / 非線形回折

Outline of Research at the Start

本研究では、X線自由電子レーザーのパルス圧縮を実現する。X線は非線形感受率が非常に小さく、実用的な非線形光学素子がこれまで存在しなかった。本研究では、非線形感受率を直接利用するのではなく、X線が引き起こす物質へのダメージ（電子励起・構造変化）を利用した回折光学素子を作成し、X線自由電子レーザーの短パルス化および高強度化を実現する。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、X線自由電子レーザー（XFEL）のパルス圧縮の実現を目指している。X線領域では非線形感受率が非常に小さいため、これまで実用的な非線形光学素子は存在しなかった。本研究では、非線形感受率を直接利用するのではなく、X線によって物質に引き起こされるダメージ（電子励起や構造変化）を活用した回折光学素子を作製し、XFELの短パルス化および高強度化を実現することを目的としている。

研究初年度には、回折光学素子として用いるシリコンに対して、高強度X線を照射した後のフェムト秒スケールでの構造変化（格子点からの原子変位の大きさの変化）および電子状態の変化を、時間間隔を制御したダブルパルスXFELを用いて調べた。その結果、構造変化はX線照射から約20フェムト秒後に始まるのに対し、電子状態の変化（価電子の励起）は照射直後から生じることが明らかとなった。

これらの実験結果は、X線吸収に伴う原子および電子の挙動を取り入れた分子動力学計算コード「XTANT（X-ray-induced Thermal And Non-thermal Transitions）」による予測と非常によく一致していることが確認された。今後は、XTANTを活用して回折光学素子の詳細な設計を進めていく予定である。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

非線形光学素子の設計の要となる、高強度X線照射下におけるシリコンの構造変化および電子状態の変化を精密に測定することに成功した。これらの測定結果は、X線吸収に伴う原子や電子の挙動を取り入れた分子動力学計算コード「XTANT（X-ray-induced Thermal And Non-thermal Transitions）」による予測と非常によく一致していることが確認された。

この成果は、XTANTによる予測に基づいて非線形光学素子の設計が可能であることを示唆しており、X線のパルス圧縮実現に向けた重要な進展であると考えている。

Strategy for Future Research Activity

第2年度には、分子動力学計算コード「XTANT（X-ray-induced Thermal And Non-thermal Transitions）」を用いて、非線形光学素子の設計を行う。設計完了後には、光学素子の試作を実施し、素子に歪みがないことをSPring-8で評価した上で、SACLAにおいてパルス幅短縮のデモンストレーション実験を行う予定である。
また並行して、非線形光学素子に関するシミュレーションを、さまざまなパルス幅および入射X線パルスエネルギーの条件下で実施し、現在のXFELと比較して本素子によるX線強度のゲインがどの程度得られるかを見積もることを計画している。

Research Products

• [Journal Article] Nanofocused attosecond hard x-ray free-electron laser with intensity exceeding 10^19 W/cm^2 (2025)
  • Author(s): Inoue Ichiro、Sato Takahiro、Robles River et al.
  • Journal Title: Optica Volume: 12 Issue: 3 Pages: 309-309
  • DOI: 10.1364/optica.554954
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] High-intensity X-ray pump-monochromatic X-ray probe technique across time zero (2025)
  • Author(s): Inoue Ichiro、Osaka Taito、Tkachenko Victor、Hara Toru、Kapcia Konrad J.、Inubushi Yuichi、Kawaguchi Shogo、Yamada Jumpei、Nishibori Eiji、Yabashi Makina、Ziaja Beata
  • Journal Title: Optica Volume: 12 Issue: 4 Pages: 530-530
  • DOI: 10.1364/optica.555433
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Interplay of thermal and nonthermal effects in x-ray-induced ultrafast melting (2024)
  • Author(s): I. Inoue, V. Tkachenko, Y. Kubota, F. Dorchies, T. Hara, H. Hoppner, Y. Inubushi, K. J. Kapcia, H. J. Lee, V. Lipp, P. Martinez, E. Nishibori, T. Osaka, S. Toleikis, J. Yamada, M. Yabashi, B. Ziaja, P. A. Heimann
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 110 Issue: 10 Pages: 100102-100103
  • DOI: 10.1103/physrevb.110.l100102
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Terawatt-attosecond hard X-ray free-electron laser at high repetition rate (2024)
  • Author(s): Yan Jiawei、Qin Weilun、Chen Ye、Decking Winfried、Dijkstal Philipp、Guetg Marc、Inoue Ichiro、Kujala Naresh、Liu Shan、Long Tianyun、Mirian Najmeh、Geloni Gianluca
  • Journal Title: Nature Photonics Volume: 18 Issue: 12 Pages: 1293-1298
  • DOI: 10.1038/s41566-024-01566-0
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Perspective for in-volume machining of solid materials by undersurface focusing of x-ray pulses (2024)
  • Author(s): Inoue Ichiro、Ziaja Beata
  • Journal Title: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics Volume: 57 Issue: 19 Pages: 192501-192501
  • DOI: 10.1088/1361-6455/ad7551
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] Exploring nonlinear X-ray effects with attosecond pulses (2025)
  • Author(s): Ichiro Inoue
  • Organizer: Ringberg workshop on Science with FELs
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Future perspectives of X-ray free-electron lasers (2025)
  • Author(s): Ichiro Inoue
  • Organizer: ALPS2025
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Observation of nonlinear X-ray effects with attosecond hard X-ray pulses (2025)
  • Author(s): Ichiro Inoue
  • Organizer: European XFEL Users' meeting
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Harnessing cohenrence in fluorescence for photon diagnostics and future X-ray sources (2024)
  • Author(s): Ichiro Inoue
  • Organizer: Coherence2024
  • Int'l Joint Research / Invited