Atmospheric chemistry of gas-phase Criegee intermediates: kinetics and climate change

• Project/Area Number: 25K01813
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 34030:Green sustainable chemistry and environmental chemistry-related
• Research Institution: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
• Principal Investigator: 秦 寛夫 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (00792532)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 戸野倉 賢一 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 教授 (00260034) ; 星野 翔麻 北里大学, 理学部, 助教 (20783616) ; 篠原 直秀 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 上級主任研究員 (50415692)
• Project Period (FY): 2025-04-01 – 2028-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2025)
• Budget Amount: ¥15,860,000 (Direct Cost: ¥12,200,000、Indirect Cost: ¥3,660,000); Fiscal Year 2027: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000); Fiscal Year 2026: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2025: ¥10,010,000 (Direct Cost: ¥7,700,000、Indirect Cost: ¥2,310,000)
• Keywords: クリーギー中間体 / 反応速度論 / キャビティリングダウン紫外吸収分光法 / 全球化学輸送モデル / 気候変動

Outline of Research at the Start

オレフィンのオゾン酸化過程で生成するクリーギー中間体（CI）は、大気中の粒子状物質（PM）の生成に寄与する。先行研究で大気中の揮発性有機化合物の一種であるメチルビニルケトン（MVK）に由来するCIが、全CI中で最もPMの生成に寄与している可能性が示唆された。一方でこのMVK由来CIとSO2等との2体反応や、単分子解離反応などの反応速度定数には仮定があり、大気中のPM生成を高精度に評価するためには、厳密な反応速度定数を明らかにする必要がある。本研究では、レーザー分光法、理論計算、スモッグチャンバー実験、および全球化学輸送モデルを駆使し、MVK由来CIの反応動力学的挙動と大気影響評価を試みる。