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Investigation of phononic and electronic properties of tetrahedrites and development of high-performance thermoelectric minerals

Research Project

Project/Area Number 26820296
Research Category

Grant-in-Aid for Young Scientists (B)

Allocation TypeMulti-year Fund
Research Field Inorganic materials/Physical properties
Research InstitutionKyushu University (2016)
Hiroshima University (2014-2015)

Principal Investigator

Suekuni Koichiro  九州大学, 総合理工学研究院, 准教授 (10582926)

Research Collaborator TAKABATAKE Toshiro  広島大学
UMEO Kazunori  広島大学
OHTA Michihiro  産業技術総合研究所
NISHIBORI Eiji  筑波大学
LEE Chul-Ho  産業技術総合研究所
SUZUKI Takashi  広島大学
ISHII Isao  広島大学
TOU Hideki  神戸大学
SATO Hitoshi  広島大学
KUROKI Kazuhiko  大阪大学
USUI Hidetomo  大阪大学
Project Period (FY) 2014-04-01 – 2017-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2016)
Budget Amount *help
¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000)
Fiscal Year 2016: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2015: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2014: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Keywords熱電変換材料 / 硫化銅鉱物 / テトラヘドライト / コルーサイト / チオスピネル / ラットリング / 金属ー半導体転移 / 熱電変換 / 熱電物性 / 相転移 / テトラへドライト
Outline of Final Research Achievements

Copper-based minerals, tetrahedrites, have attracted much interest due to their good thermoelectric properties, glass-like thermal conductivity, and metal-semiconductor transition (MST) occurring at 85 K. In this work, transport and thermal properties, and crystal and phonon structures of tetrahedrites have been investigated. It was revealed that the low-energy and anharmonic vibration (rattling) of copper atom is responsible for the glass-like thermal conductivity and the MST. Furthermore, thermoelectric performance of tetrahedrite was improved by the substitutions of germanium and tin for copper.
Attempts to discover high-performance "thermoelectric minerals" have been made. It was found that copper-based minerals, colusites, and mineral-related compounds, thiospinels, respectively exhibit high dimensionless figures of merit at 660K.

Report

(4 results)
  • 2016 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2015 Research-status Report
  • 2014 Research-status Report
  • Research Products

    (47 results)

All 2017 2016 2015 2014

All Journal Article (11 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 9 results) Presentation (34 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 6 results) Patent(Industrial Property Rights) (2 results)

  • [Journal Article] Effects of Ge and Sn substitution on the metal-semiconductor transition and thermoelectric properties of Cu12Sb4S132017

    • Author(s)
      Yasufumi Kosaka, Koichiro Suekuni, Katsuaki Hashikuni, Yohan Bouyrie, Michihiro Ohta, Toshiro Takabatake
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 19 Issue: 13 Pages: 8874-8879

    • DOI

      10.1039/c7cp00351j

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    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Tuning the Charge Carrier Density in the Thermoelectric Colusite2016

    • Author(s)
      Fiseong S. KIM, Koichiro SUEKUNI, Hirotaka NISHIATE, Michihiro OHTA, Hiromi I. TANAKA, Toshiro TAKABATAKE
    • Journal Title

      Journal of Applied Physics

      Volume: 119 Issue: 17

    • DOI

      10.1063/1.4948475

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Research Update: Cu-S based synthetic minerals as efficient thermoelectric materials at medium temperatures2016

    • Author(s)
      Koichiro Suekuni, Toshiro Takabatake
    • Journal Title

      APL materials

      Volume: 4 Issue: 10

    • DOI

      10.1063/1.4955398

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] High power factor in thiospinels Cu2TrTi3S8 (Tr= Mn, Fe, Co, Ni) arising from TiS6 octahedron network2016

    • Author(s)
      Katsuaki Hashikuni, Koichiro Suekuni, Hidetomo Usui, Michihiro Ohta, Kazuhiko Kuroki, Toshiro Takabatake
    • Journal Title

      Applied Physics Letters

      Volume: 109 Issue: 18

    • DOI

      10.1063/1.4966955

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    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Metal-semiconductor transition concomitant with a structural transformation in tetrahedrite Cu12Sb4S132016

    • Author(s)
      H. I. Tanaka, K. Suekuni, K. Umeo, T. Nagasaki, H. Sato, G. Kutluk, E. Nishibori, H. Kasai, T. Takabatake
    • Journal Title

      Journal of Physical Society of Japan

      Volume: 85 Issue: 1 Pages: 014703-014703

    • DOI

      10.7566/jpsj.85.014703

    • NAID

      210000133804

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  • [Journal Article] 硫化銅鉱物系熱電変換材料の高性能化2016

    • Author(s)
      末國晃一郎
    • Journal Title

      金属

      Volume: 86 Pages: 4-9

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  • [Journal Article] Glasslike versus Crystalline Thermophysical Properties of the Cu-S based Minerals: Tetrahedrite and Colusite2015

    • Author(s)
      Koichiro Suekuni, Hiromi I. Tanaka, Fiseong S. Kim, Kazunori Umeo, Toshiro Takabatake
    • Journal Title

      Journal of the Physical Society of Japan

      Volume: 84 Issue: 10 Pages: 103601-103601

    • DOI

      10.7566/jpsj.84.103601

    • NAID

      210000133691

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  • [Journal Article] Elastic Softening in the Tetrahedrite Cu12Sb4S132015

    • Author(s)
      Takashi Suzuki, Hiroki Goto, Isao Ishii, Yoshihito Noguchi, Shuhei Kamikawa, Koichiro Suekuni, Hiromi I. Tanaka, Toshiro Takabatake
    • Journal Title

      Physics Procedia

      Volume: Volume 75 Pages: 443-446

    • DOI

      10.1016/j.phpro.2015.12.054

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  • [Journal Article] Synthetic Copper-based Sulfide Minerals as Advanced Thermoelectric Materials and the Modularization for Power Generation2015

    • Author(s)
      末國晃一郎 高畠敏郎 太田道広 山本 淳
    • Journal Title

      Materia Japan

      Volume: 54 Issue: 7 Pages: 335-338

    • DOI

      10.2320/materia.54.335

    • NAID

      130005084669

    • ISSN
      1340-2625, 1884-5843
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      2015 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Tunable electronic properties and low thermal conductivity in synthetic colusites Cu26-xZnxV2M6S32 (x ≦ 4, M = Ge, Sn)2014

    • Author(s)
      K. Suekuni, F. S. Kim, and T. Takabatake
    • Journal Title

      Journal of Applied Physics

      Volume: 116 Issue: 6

    • DOI

      10.1063/1.4892593

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      2014 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] High-performance thermoelectric minerals: Colusites Cu26V2M6S32 (M=Ge, Sn)2014

    • Author(s)
      Koichiro Suekuni, Fiseong S. Kim, Hirotaka Nishiate, Michihiro Ohta, Hiromi I. Tanaka, and Toshiro Takabatake
    • Journal Title

      Applied Physics Letters

      Volume: 105 Issue: 13

    • DOI

      10.1063/1.4896998

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      2014 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] テトラヘドライトCu12-xMxSb4S13(M=Ge,Sn, x≦0.6)の金属-半導体転移と熱電物性2017

    • Author(s)
      小坂康文, 末國晃一郎, 高畠敏郎, 太田道広
    • Organizer
      日本物理学会 第72回年次大会
    • Place of Presentation
      大阪大学,豊中区
    • Year and Date
      2017-03-17
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  • [Presentation] テトラヘドライトCu12Sb4S13における金属 半導体転移に関するNMRによる研究III2017

    • Author(s)
      松井隆志, 松野治貴, 小手川恒, 藤秀樹, 田中博己, 末國晃一郎, 高畠敏郎
    • Organizer
      日本物理学会 第72回年次大会
    • Place of Presentation
      大阪大学,豊中区
    • Year and Date
      2017-03-17
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      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] High-performance Thermoelectricity in Synthetic Minerals Based on Copper and Sulfur2017

    • Author(s)
      Koichiro Suekuni
    • Organizer
      The Third Joint Symposium of Kyushu University and Yonsei University (SKY-3)
    • Place of Presentation
      九州大学,春日市
    • Year and Date
      2017-02-02
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    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 硫化銅鉱物をベースにした新しい熱電変換材料2016

    • Author(s)
      末國晃一郎
    • Organizer
      第27回新構造・機能制御と傾斜機能材料シンポジウム
    • Place of Presentation
      日本大学,千代田区
    • Year and Date
      2016-11-25
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      2016 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Cu-S based synthetic minerals promising as medium-high temperature thermoelectric materials2016

    • Author(s)
      Suekuni Koichiro, Takabatake Toshiro, Ohta Michihiro
    • Organizer
      14th European Conference on Thermoelectrics (ECT2016)
    • Place of Presentation
      Lisbon, Portugal
    • Year and Date
      2016-09-20
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    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] N型チオスピネルCu2MTi3S8 (M = Mn, Fe, Co, Ni)の熱電物性と電子構造2016

    • Author(s)
      橋國克明, 末國 晃一郎, 高畠敏郎, 西当弘隆, 太田道広, 臼井秀和, 黒木和彦
    • Organizer
      第13回日本熱電学会学術講演会(TSJ2016)
    • Place of Presentation
      東京理科大学,葛飾区
    • Year and Date
      2016-09-05
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  • [Presentation] コルーサイトCu26V2Sn6S32の熱電物性に対するSe置換効果2016

    • Author(s)
      末國晃一郎, Bouyrie Yohan, 西当弘隆, 太田道広, 高畠敏郎
    • Organizer
      第13回日本熱電学会学術講演会(TSJ2016)
    • Place of Presentation
      東京理科大学,葛飾区
    • Year and Date
      2016-09-05
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  • [Presentation] 環境にやさしい熱電発電を実現する人工硫化銅鉱物2016

    • Author(s)
      末國晃一郎
    • Organizer
      第6回九州若手セラミックフォーラム(KYCF-6)
    • Place of Presentation
      ルートイングランティア太宰府,大宰府
    • Year and Date
      2016-08-26
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    • Invited
  • [Presentation] 人工硫化銅鉱物の熱電物性とラットリング誘起相転移2016

    • Author(s)
      末國晃一郎
    • Organizer
      第57回化合物新磁性材料専門研究会
    • Place of Presentation
      東京大学,文京区
    • Year and Date
      2016-06-15
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      2016 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Cu-S based synthetic minerals: environmentally benign thermoelectric materials2016

    • Author(s)
      Koichiro Suekuni, Toshiro Takabatake, Michihiro Ohta
    • Organizer
      The 35th International Conference on Thermoelectrics (ICT2016)
    • Place of Presentation
      Wuhan, China
    • Year and Date
      2016-05-29
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    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Cu2MTi3S8 (M = Mn, Fe, Co, Ni) thiospinels: environmentally benign n-type thermoelectric materials2016

    • Author(s)
      Katsuaki Hashikuni, Koichiro Suekuni, Hirotaka Nishiate, Michihiro Ohta, Toshiro Takabatake
    • Organizer
      The 35th International Conference on Thermoelectrics (ICT2016)
    • Place of Presentation
      Wuhan, China
    • Year and Date
      2016-05-29
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      2016 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 光電子分光・吸収分光による硫化銅鉱物Cu12Sb4S13の金属半導体転移の研究2016

    • Author(s)
      長崎俊樹, 佐藤仁, 田中博己, 末國晃一郎, Awabaikeli Rousuli, 中村将吾, 仲武昌史, Galif Kutluk, 沢田正博, 三村功次郎, 安斎太陽, 市木勝也, 上田茂典, 島田賢也, 高畠敏郎, 生天目博文, 谷口雅樹
    • Organizer
      日本物理学会第71回年次大会 21aBN-1
    • Place of Presentation
      東北学院大学 泉キャンパス
    • Year and Date
      2016-03-19
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  • [Presentation] Cu 2p-1s X線発光分光による硫化銅鉱物Cu12Sb4S13の金属半導体転移の研究2016

    • Author(s)
      佐藤仁, 長崎俊樹, 田中博己, 末國晃一郎, Awabaikeli Rousuli, 中村将吾, 河村直己, 鄭旭光, 藤井武則, 高畠敏郎, 生天目博文, 谷口雅樹
    • Organizer
      日本物理学会第71回年次大会 21pPSA-10
    • Place of Presentation
      東北学院大学 泉キャンパス
    • Year and Date
      2016-03-19
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      2015 Research-status Report
  • [Presentation] テトラヘドライトCu12Sb4S13における金属 半導体転移に関するNMRによる研究II2016

    • Author(s)
      松井隆志, 松野治貴, 小手川恒, 藤秀樹, 田中博己, 末國晃一郎, 高畠敏郎
    • Organizer
      日本物理学会第71回年次大会 21aBN-2
    • Place of Presentation
      東北学院大学 泉キャンパス
    • Year and Date
      2016-03-19
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  • [Presentation] NMR/NQRからみるCu10Zn2Sb4S13におけるラットリングの周波数依存性2016

    • Author(s)
      松野治貴, 松井隆志, 岸本恭来, 久保徹郎, 小手川恒, 藤秀樹, 田中博己, 末國晃一郎, 高畠敏郎, 佐々木孝彦
    • Organizer
      日本物理学会第71回年次大会 21aBN-4
    • Place of Presentation
      東北学院大学 泉キャンパス
    • Year and Date
      2016-03-19
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  • [Presentation] テトラへドライトCu12-xAgxSb4S13(x≦1)における構造相転移2016

    • Author(s)
      小坂康文, 末永拓磨, 田中博己, 末國晃一郎, 梅尾和則, 高畠敏郎
    • Organizer
      日本物理学会第71回年次大会 21aBN-3
    • Place of Presentation
      東北学院大学 泉キャンパス
    • Year and Date
      2016-03-19
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  • [Presentation] 硫化銅鉱物Cu12M4S13 (M = Sb, As) のソフトフォノンモードと構造相転移2015

    • Author(s)
      末國晃一郎,田中博己,李哲虎,中村充孝,河村聖子,菊池龍弥,金子耕士,長谷川巧,西堀英治,笠井秀隆,小坂康文,高畠敏郎
    • Organizer
      日本物理学会2015年秋季大会 16pCD-12
    • Place of Presentation
      関西大学 千里山キャンパス
    • Year and Date
      2015-09-16
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  • [Presentation] 硫化銅鉱物Cu10Zn2M4S13 (M = Sb, As) におけるCuのラットリングとフォノン構造2015

    • Author(s)
      田中博己,末國晃一郎,李哲虎,中村充孝,河村聖子,菊池龍弥,金子耕士,長谷川巧,西堀英治,笠井秀隆,小坂康文,高畠敏郎
    • Organizer
      日本物理学会2015年秋季大会 16pCD-13
    • Place of Presentation
      関西大学 千里山キャンパス
    • Year and Date
      2015-09-16
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  • [Presentation] テトラヘドライトCu10Zn2Sb4S13のNMR/NQRによる研究2015

    • Author(s)
      松野治貴, 松井隆志, 小手川恒, 藤秀樹, 田中博己, 末國晃一郎, 高畠敏郎
    • Organizer
      日本物理学会2015年秋季大会 16pCD-10
    • Place of Presentation
      関西大学 千里山キャンパス
    • Year and Date
      2015-09-16
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      松井隆志, 松野治貴, 小手川恒, 藤秀樹, 田中博己, 末國晃一郎, 高畠敏郎
    • Organizer
      日本物理学会2015年秋季大会 19aPS-93
    • Place of Presentation
      関西大学 千里山キャンパス
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      2015-09-16
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      長崎俊樹, 佐藤仁, 田中博己, 末國晃一郎, A. Rousuli, 仲武昌史, G. Kutluk, 沢田正博, 高畠敏郎, 生天目博文, 谷口雅樹
    • Organizer
      日本物理学会2015年秋季大会 19aPS-94
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      関西大学 千里山キャンパス
    • Year and Date
      2015-09-16
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      長谷川巧, 末國晃一郎, 田中博己, 高畠敏郎, 荻田典男, 宇田川眞行
    • Organizer
      日本物理学会2015年秋季大会 16pCD-11
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      関西大学 千里山キャンパス
    • Year and Date
      2015-09-16
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      金輝成,末國晃一郎,田中博己,高畠敏郎, 西当弘隆,太田道広
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      第12回日本熱電学会学術講演会 (TSJ 2015) S3B-1
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      九州大学 筑紫地区
    • Year and Date
      2015-09-07
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      T. Takabatake, K. Suekuni, T. I. Tanaka, K. Umeo, F. S. Kim
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      34th Annual International Conference on Thermoelectrics (ICT 2015) 10B.2
    • Place of Presentation
      Dresden, Germany
    • Year and Date
      2015-06-28
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  • [Presentation] Synthetic colusite Cu26V2Sn6S32: high‐performance thermoelectric mineral2015

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      K. Suekuni, F. S. Kim, H. Nishiate, M. Ohta, H. I. Tanaka, T. Takabatake
    • Organizer
      34th Annual International Conference on Thermoelectrics (ICT 2015) 17B.2
    • Place of Presentation
      Dresden, Germany
    • Year and Date
      2015-06-28
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  • [Presentation] テトラへドライトCu12Sb4S13の金属-半導体転移に対するAs置換効果2015

    • Author(s)
      田中博己,末國晃一郎,梅尾和則,高畠敏郎
    • Organizer
      日本物理学会第70回年次大会
    • Place of Presentation
      早稲田大学早稲田キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-21 – 2015-03-24
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  • [Presentation] テトラヘドライトCu12-xTrxSb4S13 (Tr =Ni, Zn)における弾性ソフト化2015

    • Author(s)
      後藤弘季,石井勲,野口慈仁,上川修平,藤田貴弘,末國晃一郎,田中博巳,金輝成,高畠敏郎,鈴木孝至
    • Organizer
      日本物理学会第70回年次大会
    • Place of Presentation
      早稲田大学早稲田キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-21 – 2015-03-24
    • Related Report
      2014 Research-status Report
  • [Presentation] Cu10Zn2Sb4S13におけるCu-NMR/NQR2015

    • Author(s)
      松野治貴,松井隆志,小手川恒,藤秀樹,田中博己,末國晃一郎,高畠敏郎
    • Organizer
      日本物理学会第70回年次大会
    • Place of Presentation
      早稲田大学早稲田キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-21 – 2015-03-24
    • Related Report
      2014 Research-status Report
  • [Presentation] 硫化鉱物コルーサイトCu26V2M6S32 (M=Ge,Sn)の熱電物性とバンド構造2014

    • Author(s)
      末國晃一郎,金輝成,高畠敏郎
    • Organizer
      第11回日本熱電学会学術講演会(TSJ2014)
    • Place of Presentation
      物質・材料研究機構千現地区
    • Year and Date
      2014-09-29 – 2014-09-30
    • Related Report
      2014 Research-status Report
  • [Presentation] 硫化鉱物コルーサイトCu26-xZnxV2M6S32 (M = Ge, Sn)の 高い熱電変換性能2014

    • Author(s)
      金輝成, 末國晃一郎, 西当弘隆, 太田道広, 田中博己, 高畠敏郎
    • Organizer
      第11回日本熱電学会学術講演会(TSJ2014)
    • Place of Presentation
      物質・材料研究機構千現地区
    • Year and Date
      2014-09-29 – 2014-09-30
    • Related Report
      2014 Research-status Report
  • [Presentation] 硫化鉱物テトラヘドライトCu12-xTrxSb4S13の電子構造とフォノン物性2014

    • Author(s)
      田中博己,末國晃一郎,西当弘隆,太田道広,梅尾和則,金輝成,高畠敏郎
    • Organizer
      第11回日本熱電学会学術講演会(TSJ2014)
    • Place of Presentation
      物質・材料研究機構千現地区
    • Year and Date
      2014-09-29 – 2014-09-30
    • Related Report
      2014 Research-status Report
  • [Presentation] 硫化銅鉱物テトラヘドライトCu10Zn2Sb4S13におけるCu原子の低エネルギー振動とガラス的熱伝導2014

    • Author(s)
      田中博己,末國晃一郎,梅尾和則,高畠敏郎
    • Organizer
      日本物理学会2014年秋季大会
    • Place of Presentation
      中部大学春日井キャンパス
    • Year and Date
      2014-09-07 – 2014-09-10
    • Related Report
      2014 Research-status Report
  • [Presentation] テトラヘドライトCu12Sb4S13における弾性ソフト化2014

    • Author(s)
      鈴木孝至,後藤弘季,石井勲,上川修平,野口慈仁,藤田貴弘,末國晃一郎,田中博己,高畠敏郎
    • Organizer
      日本物理学会2014年秋季大会
    • Place of Presentation
      中部大学春日井キャンパス
    • Year and Date
      2014-09-07 – 2014-09-10
    • Related Report
      2014 Research-status Report
  • [Presentation] Carrier Doping Effect on the Thermoelectric Properties of Synthetic Colusites2014

    • Author(s)
      K. Suekuni, F. S. Kim, H. I. Tanaka, M. Ohta, A. Yamamoto, and T. Takabatake
    • Organizer
      The 33rd International Conference on Thermoelectrics (ICT2014)
    • Place of Presentation
      Nashville, Tennessee, USA
    • Year and Date
      2014-07-06 – 2014-07-10
    • Related Report
      2014 Research-status Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 熱電変換素子とその製造方法、及び熱電発電モジュールとペルチェ冷却モジュール2015

    • Inventor(s)
      太田道広,山本淳,相原誠,末國晃一郎,高畠敏郎
    • Industrial Property Rights Holder
      太田道広,山本淳,相原誠,末國晃一郎,高畠敏郎
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Filing Date
      2015-06-24
    • Related Report
      2015 Research-status Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 熱電変換材料、およびそれを用いた熱電発電素子、ペルチェ冷却用素子2014

    • Inventor(s)
      末國晃一郎、高畠敏郎、太田道広
    • Industrial Property Rights Holder
      末國晃一郎、高畠敏郎、太田道広
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2014-159776
    • Filing Date
      2014-08-05
    • Related Report
      2014 Research-status Report

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Published: 2014-04-04   Modified: 2018-03-22  

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