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スピン選択的化学反応の量子ダイナミクス

Research Project

Project/Area Number 26888004
Research Category

Grant-in-Aid for Research Activity Start-up

Allocation TypeSingle-year Grants
Research Field Physical chemistry
Research InstitutionSaitama University

Principal Investigator

前田 公憲  埼玉大学, 理工学研究科, 准教授 (70229300)

Project Period (FY) 2014-08-29 – 2015-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2014)
Budget Amount *help
¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2014: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Keywords電子スピン / ラジカル対 / 量子観測 / コヒーレンス / デコヒーレンス / 光化学反応 / 電子移動
Outline of Annual Research Achievements

ラジカル対のスピン選択的な化学反応について,ラジカル対のスピン状態と電荷再結合生成物との間でのコヒーレンスの生成の有無を明らかにする事を目的として,理論,実験の両面からの研究を行った.
ラジカル対のダイナミクスとして理想的に振る舞うC-P-F(カルテノイド―ポルフィリン―フラーレン)三元分子系の強磁場中における化学反応動力学を観測する事により,申請者が提案する理論モデルとの関係を実験的に明らかにする事を目的とし,実験結果と理論との関連を以下の様に検討した.
スピン選択的逆電子移動反応に伴うこコヒーレンスの生成はBixonーJortner型のモデルで考えることが出来る.しかし化学反応が溶液中で起こるために,ラジカル対が活性化状態に励起される事が必要であり,その活性化状態において分子系のデコヒーレンスが起こる可能性(量子観測と呼ばれる)が議論されてきた.活性化のプロセスについて,ラジカル対の減衰の温度依存性から新たに考察した.アーレニウスプロットから活性化エネルギーを決定した.本逆電子移動反応は,マーカル理論の逆転領域に存在し,その事から活性化状態に励起されたラジカル対が化学反応を起こす確率は50%を超えることはありえない.
以上のことを元にして,かつ実験的に得られたラジカル対の減衰を条件に,ラジカル対の基底状態と活性化状態との2サイトモデルを構築した.2サイトモデルによる分子反応ダイナミクスと,電子スピンのダイナミクスを計算したところ,量子観測によるスピンのデコヒーレンスは最大でも30%.さらに実験で用いられた実際の予想される活性化速度を考えれば,デコヒーレンスの寄与は殆ど無いものと結論され,実験結果とよく一致している.結果は以前に測定されたC-P-F(カルテノイド―ポルフィリン―フラーレン)三元分子系の実験結果と合わせて現在投稿準備中である.

Research Progress Status

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(1 results)
  • 2014 Annual Research Report
  • Research Products

    (6 results)

All 2015 2014

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (3 results) (of which Invited: 3 results)

  • [Journal Article] Probing a chemical compass: novel variants of low-frequency reaction yield detected magnetic resonance2015

    • Author(s)
      Kiminori Maeda, Jonathan G. Storey, Paul A. Liddell, Devens Gust, P. J. Hore, C. J. Wedge and Christiane R. Timmel
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 17 Issue: 5 Pages: 3550-3559

    • DOI

      10.1039/c4cp04095c

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Long-Distance Sequential Charge Separation at Micellar Interface Mediated by Dynamic Charge Transporter: A Magnetic Field Effect Study2015

    • Author(s)
      Tomoaki Miura, Kiminori Maeda, Hisao Murai and Tadaaki Ikoma
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 6 Issue: 2 Pages: 267-271

    • DOI

      10.1021/jz502495u

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Broadband Cavity-Enhanced Detection of Magnetic Field Effects in Chemical Models of a Cryptochrome Magnetoreceptor2014

    • Author(s)
      Simon R. T. Neil, Jing Li, Dean M. W. Sheppard, Jonathan Storey, Kiminori Maeda, Kevin B. Henbest, P. J. Hore, Christiane R. Timmel, and Stuart R. Mackenzie
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 118 Issue: 15 Pages: 4177-4184

    • DOI

      10.1021/jp500732u

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Structure and dynamics of the charge separated states in model chemical compass molecules2015

    • Author(s)
      Kiminori Maeda
    • Organizer
      14th Spin Chemistry Meeting (SCM-2015)
    • Place of Presentation
      Saha Institute of Nuclear Physics, Kolkata, India.
    • Year and Date
      2015-03-15 – 2015-03-20
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Novel aspects of charge separation and recombination of carotenoid-porphyrin-fullerene triads.2014

    • Author(s)
      Kiminori Maeda
    • Organizer
      Kobe mini-symposium on functionalized organic molecules
    • Place of Presentation
      Takigawa Memorial Hall, Kobe University
    • Year and Date
      2014-10-10
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Magnetoreception of Molecular Systems and Spin Selective Chemical Reactions2014

    • Author(s)
      Kiminori Maeda
    • Organizer
      III School for young scientists "Magnetic Resonance and Magnetic Phenomena in Chemical and Biological Physics"
    • Place of Presentation
      Institute of Chemical Kinetics and Combussion (Novosibirsk Russia)
    • Year and Date
      2014-09-07 – 2014-09-11
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Invited

URL: 

Published: 2014-09-09   Modified: 2016-06-01  

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