Prediction model for data-driven development of inorganic phosphor materials

• Project Area: Exploration of nanostructure-property relationships for materials innovation
• Project/Area Number: 16H00893
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Osaka Prefecture University
• Principal Investigator: 池野 豪一 大阪府立大学, 研究推進機構, 講師 (30584833)
• Project Period (FY): 2016-04-01 – 2018-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2017)
• Budget Amount: ¥6,110,000 (Direct Cost: ¥4,700,000、Indirect Cost: ¥1,410,000); Fiscal Year 2017: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000); Fiscal Year 2016: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000)
• Keywords: 機械学習 / 第一原理計算 / 無機蛍光体材料 / 多重項 / 機能材料 / 光学スペクトル

Outline of Annual Research Achievements

無機固体結晶に遷移金属元素や希土類元素を添加した無機蛍光体はディスプレイや照明用LEDに利用されている。しかし、新規材料探索においては、候補物質の組成・原子構造の複雑化に伴い、従来の合成・光学測定実験や繰り返す網羅的探索は困難となっている。そこで、本研究では、機械学習を利用して、発光波長、スペクトル幅、励起波長など、複数の光学特性を同時に予測できる新しい物性予測モデルの開発を進めてきた。
信頼性の高い機械学習モデルを作成するために、第一原理多電子計算法により系統的な発光・吸収理論スペクトルの計算を行い、実験報告例のない物質を含めた大規模計算スペクトルデータベースの作成を行った。その中でf-d遷移や配位子からの電荷移動型遷移を考慮する必要がある場合、ハミルトニアン行列の次元が増大し行列の完全対角化が不可能となる。本研究では、行列固有値の反復解法を用いて遷移の始状態の波動関数のみを求め、Green関数法の虚部として光学スペクトルを計算する手法を開発した。また、スペクトルの特徴量となるピーク位置やピーク幅の抽出するために、圧縮センシングアルゴリズムを用いたピーク分離アルゴリズムを開発した。これにより、複雑な電子遷移過程が絡む、より幅広い物質のスペクトルを集めたデータベースの構築が可能となった。
得られたデータベースを元に、スペクトルデータの回帰モデルの作成を試みた。スペクトルデータ集に対してスパース制約付き非負値分解と重回帰を組み合わせた回帰手法を開発した。予測モデルの説明変数としては、ホスト結晶の構成元素・組成・構造から容易に計算できるものを用いた。これにより、任意のホスト結晶に対する光学スペクトルを迅速に計算できるようになり、大規模な化学空間における候補物質の探索が可能となった。
これらの成果については国内外の学会および、本新学術領域の公開シンポジウムにおいて発表した。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Spherical Bessel Transform via Exponential Sum Approximation of Spherical Bessel Function (2018)
  • Author(s): Hidekazu Ikeno
  • Journal Title: Journal of Computational Physics Volume: 355 Pages: 426-435
  • DOI: 10.1016/j.jcp.2017.11.016
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Complementary evaluation of structure stability of perovskite oxides using bond-valence and density-functional-theory calculations (2018)
  • Author(s): Yamada Ikuya、Takamatsu Akihiko、Ikeno Hidekazu
  • Journal Title: Science and Technology of Advanced Materials Volume: 19 Issue: 1 Pages: 101-107
  • DOI: 10.1080/14686996.2018.1430449
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] mxpfit: A library for finding optimal multi-exponential approximations (2018)
  • Author(s): Hidekazu Ikeno
  • Journal Title: Computer Physics Communications Volume: 掲載決定
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Density functional calculations of the Mossbauer parameters in hexagonal ferrite SrFe12O19 (2017)
  • Author(s): Hidekazu Ikeno
  • Journal Title: Physica B Volume: In press Pages: 20-23
  • DOI: 10.1016/j.physb.2017.01.026
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Basics and applications of ELNES calculations (2017)
  • Author(s): Hidekazu Ikeno and Teruyasu Mizoguchi
  • Journal Title: Microscopy Volume: 66 Issue: 5 Pages: 305-327
  • DOI: 10.1093/jmicro/dfx033
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Oxygen Evolution via Bridging Inequivalent Dual Site Reaction: First-Principles Study of a Quadruple Perovskite Oxide Catalyst (2017)
  • Author(s): A. Takamatsu, I. Yamada, S. Yagi, H. Ikeno
  • Journal Title: J. Phys. Chem. C Volume: 121 Issue: 51 Pages: 28403-28411
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b10748
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Covalency Competition in the Quadruple Perovskite CdCu3Fe4O12 (2017)
  • Author(s): Ikuya Yamada, Akihiko Takamatsu, Naoaki Hayashi, and Hidekazu Ikeno
  • Journal Title: Inorganic Chemistry Volume: 56 Issue: 15 Pages: 9303-9310
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.7b01405
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Dzyaloshinskii-Moriya interaction in α-Fe2O3 measured by magnetic circular dichroism in resonant inelastic soft x-ray scattering (2017)
  • Author(s): Jun Miyawaki, Shigemasa Suga, Hidenori Fujiwara, Masato Urasaki, Hidekazu Ikeno, Hideharu Niwa, Hisao Kiuchi, and Yoshihisa Harada
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 86 Issue: 21 Pages: 2144201-9
  • DOI: 10.1103/physrevb.96.214420
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] New Progress on Development of Oxygen Evolution Reaction Catalysts (2017)
  • Author(s): YAGI Shunsuke、IKENO Hidekazu、YAMADA Ikuya
  • Journal Title: Journal of MMIJ Volume: 133 Issue: 11 Pages: 264-269
  • DOI: 10.2473/journalofmmij.133.264
  • NAID: 130006233688
  • ISSN: 1881-6118, 1884-0450
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Bifunctional Oxygen Reaction Catalysis of Quadruple Manganese Perovskites (2017)
  • Author(s): kuya Yamada, Hiroshi Fujii, Akihiko Takamatsu, Hidekazu Ikeno, Kouhei Wada, Hirofumi Tsukasaki, Shogo Kawaguchi, Shigeo Mori, and Shunsuke Yagi
  • Journal Title: Advanced Materials Volume: 29 Issue: 4 Pages: 1603004-1603004
  • DOI: 10.1002/adma.201603004
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] First-principles calculations of the OH- adsorption energy on perovskite oxide (2016)
  • Author(s): Hideo Ohzuku, Hidekazu Ikeno, Ikuya Yamada and Shunsuke Yagi
  • Journal Title: AIP Conference Proceedings Volume: 1763 Pages: 040005-040005
  • DOI: 10.1063/1.4961353
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] First-principles analysis of X-ray magnetic circular dichroism for transition metal complex oxides (2016)
  • Author(s): Hidekazu Ikeno
  • Journal Title: Journal of Applied Physics Volume: 120 Issue: 14
  • DOI: 10.1063/1.4961713
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Evidence of Charge Transfer and Orbital Magnetic Moment in Multiferroic CuFeO2 (2016)
  • Author(s): Yasuo Narumi, Tetsuya Nakamura, Hidekazu Ikeno, Noriki Terada, Takayuki Morioka, Kota Saito, Hideaki Kitazawa, Koichi Kindo, and Hiroyuki Nojiri
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 85 Issue: 11 Pages: 114705-114705
  • DOI: 10.7566/jpsj.85.114705
  • NAID: 210000134153
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Presentation] 密度汎関数法に基づく多孔性金属錯体の設計と可視光水分解反応への応用 (2018)
  • Author(s): 峯真也、帯刀賢太、楠川結香、鳥屋尾隆、堀内悠、池野豪一、松岡雅也
  • Organizer: 日本化学会第98春季年会 (日本大学、船橋)
• [Presentation] 遷移金属酸化物における共鳴非弾性X線散乱の第一原理多電子計算 (2018)
  • Author(s): 浦崎真人、池野豪一
  • Organizer: 日本物理学会第73回年次大会 (東京理科大学、野田)
• [Presentation] Relativistic Configuration Interaction Calculations for RIXS-MCD of 3d Transition Metal Oxides (2017)
  • Author(s): Hidekazu Ikeno and Masato Urasaki
  • Organizer: International Workshop on Photoionization & Resonant Inelastic X-ray Scattering (IWP & RIXS 2017)
  • Place of Presentation: Aussois (France)
  • Year and Date: 2017-03-26
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 酸素発生酸化物触媒の活性化 (2017)
  • Author(s): 八木俊介，池野豪一，山田幾也
  • Organizer: 表面技術協会第135回講演大会
  • Place of Presentation: 東洋大学(埼玉県川越市)
  • Year and Date: 2017-03-09
• [Presentation] Interpretation of RIXS-MCD by the Ab-Initio Multiplet Calculations (2017)
  • Author(s): Hidekazu Ikeno and Masato Urasaki
  • Organizer: 10th International Conference on Inelastic X-ray Scattering (IXS2017), (Hamburg, Germany)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] First-principles evaluation of overpotential for oxygen evolution reaction on quadruple perovskite (110) surface (2017)
  • Author(s): A. Takamatsu, H. Ikeno, I. Yamada, and S. Yagi
  • Organizer: The 15th International Conference on Advanced Materials (IUMRS-ICAM2017), (Kyoto, Japan)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Ab-initio Multiplet Calculations for X-ray Absorption Spectroscopy: Application to Cathode Materials (2017)
  • Author(s): Hidekazu Ikeno
  • Organizer: Frontiers in Materials Science (FMS2017) (Greifswald, Germany)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 四重ペロブスカイト型酸化物表面における酸素発生過電圧の第一原理計算 (2017)
  • Author(s): 高松晃彦、池野豪一、山田幾也、八木俊介
  • Organizer: 電気化学会秋季大会 (長崎大学、長崎)
• [Presentation] 異常高原子価イオンを含むヘペロブスカイト型酸化物の超高圧合成と酸素発生触媒活性 (2017)
  • Author(s): 浅井海成、山田幾也、高松晃彦、小槻日出夫、池野豪一、八木俊介
  • Organizer: 電気化学会秋季大会 (長崎大学、長崎)
• [Presentation] 光による電子状態の直接観測とシミュレーション：リチウムイオン電池正極への応用 (2017)
  • Author(s): 池野豪一
  • Organizer: デジタルものづくり総合セミナー 粉体粒子と分子のシミュレーション 「粉体粒子と分子から見たものづくりイノベーション」(I-siteなんば、大阪)
  • Invited
• [Presentation] DFT-CI Calculations for L2,3-edge RIXS-MCD (2017)
  • Author(s): Hidekazu Ikeno
  • Organizer: Workshop on Fundamental Aspects of X-ray Spectroscopies (FXS2017) (Utrecht, Netherlands)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 第一原理計算による四重ペロブスカイト型酸化物の表面安定性と酸素発生過電圧の評価 (2017)
  • Author(s): 高松晃彦、池野豪一、山田 幾也、八木俊介
  • Organizer: 第58回高圧討論会 (名古屋大学，愛知)
• [Presentation] 超高圧下におけるペロブスカイト型酸化物の合成と酸素発生触媒評価 (2017)
  • Author(s): 浅井海成、山田幾也、小槻日出夫、池野豪一、八木俊介
  • Organizer: 第58回高圧討論会 (名古屋大学，愛知)
• [Presentation] Ab-initio Configuration Interaction Calculations for RIXS-MCD in Fe oxides (2017)
  • Author(s): 池野豪一
  • Organizer: 放射光実験と計算科学の協奏による物性科学の進展
  • Invited
• [Presentation] Relationship between the electronic structure of perovskite oxides and catalytic activity for oxygen evolution reaction (2016)
  • Author(s): Hideo Ohzuku, Akihiro Seno, Takuto Shirakawa, Hiroshi Fujii, Hidekazu Ikeno, Ikuya Yamada, and Shunsuke Yagi
  • Organizer: MRS Fall Meeting & Exhibit 2016
  • Place of Presentation: Boston, Massachusetts (USA)
  • Year and Date: 2016-11-27
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Origin of high OER activity of quadruple perovskite LaMn7O12 (2016)
  • Author(s): Akihiko Takamatsu, Hidekazu Ikeno, Ikuya Yamada, and Syunsuke Yagi
  • Organizer: MRS Fall Meeting & Exhibit 2016
  • Place of Presentation: Boston, Massachusetts (USA)
  • Year and Date: 2016-11-27
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 高圧条件で合成された鉄ペロブスカイト型酸化物における酸素発生触媒活性 (2016)
  • Author(s): 白川拓人，山田幾也，小槻日出夫，池野豪一，森茂生，和田光平，八木俊介
  • Organizer: 第57回高圧討論会
  • Place of Presentation: 筑波大学(茨城県つくば市)
  • Year and Date: 2016-10-26
• [Presentation] 高圧合成法を用いたペロブスカイトMn酸化物における酸素発生触媒の開発 (2016)
  • Author(s): 藤井央，山田幾也，高松晃彦，池野豪一，和田光平，八木俊介
  • Organizer: 第57回高圧討論会
  • Place of Presentation: 筑波大学(茨城県つくば市)
  • Year and Date: 2016-10-26
• [Presentation] 一般化Prony法による電子密度のスパースモデリングと二電子積分への応用 (2016)
  • Author(s): 池野豪一
  • Organizer: 日本金属学会
  • Place of Presentation: 大阪大学(大阪府豊中市)
  • Year and Date: 2016-09-21
• [Presentation] 内殻X線吸収分光と第一原理計算によるナノ構造解析 (2016)
  • Author(s): 池野豪一
  • Organizer: 第26回格子欠陥フォーラム「格子欠陥材料のマルチスケール計算科学」
  • Place of Presentation: コープイン京都(京都府京都市)
  • Year and Date: 2016-09-08
  • Invited
• [Presentation] ペロブスカイト型酸素発生触媒のマテリアルズインフォマティクス (2016)
  • Author(s): 小槻日出夫，瀬野晃大，白川拓人，池野豪一，山田幾也，八木俊介
  • Organizer: 日本セラミックス協会第29回秋季シンポジウム
  • Place of Presentation: 広島大学(広島県東広島市)
  • Year and Date: 2016-09-07
• [Presentation] 四重ペロブスカイト型酸化物の酸素発生触媒性能と電子状態 (2016)
  • Author(s): 高松晃彦，池野豪一，山田幾也，八木俊介
  • Organizer: 日本セラミックス協会第29回秋季シンポジウム
  • Place of Presentation: 広島大学(広島県東広島市)
  • Year and Date: 2016-09-07
• [Presentation] 様々な価数状態を有するペロブスカイト酸化物の酸素発生触媒活性 (2016)
  • Author(s): 白川拓人，山田幾也，小槻日出夫，池野豪一，森茂生，和田光平，八木俊介
  • Organizer: 日本セラミックス協会第29回秋季シンポジウム
  • Place of Presentation: 広島大学(広島県東広島市)
  • Year and Date: 2016-09-07
• [Presentation] Extracting Magnetic Structures of Transition Metal Complex Oxides from X-ray Magnetic Circular Dichroism by Ab-initio Multiplet Calculations (2016)
  • Author(s): Hidekazu Ikeno
  • Organizer: The 5th International Symposium on Advanced Microscopy and Theoretical Calculations (AMTC5)
  • Place of Presentation: ウィンクあいち(愛知県名古屋市)
  • Year and Date: 2016-05-11
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Analyzing Magnetic Structure of Transition Metal Oxides from X-ray Magnetic Circular Dichroism by Relativistic Many-Electron Calculations (2016)
  • Author(s): Hidekazu Ikeno
  • Organizer: The 10th NanoSquare Workshop
  • Place of Presentation: 大阪府立大学(大阪府堺市)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 遷移金属L2,3端X吸収分光と多電子系第一原理計算による正極材料の化学状態解析 (2016)
  • Author(s): 池野豪一
  • Organizer: 立命館SR公開シンポジウム 「軟X線分光を用いた二次電池研究の最前線」
  • Place of Presentation: 立命館大学(滋賀県草津市)
  • Invited
• [Remarks] 計算材料科学研究グループ（池野研究室）
  • URL: http://mtr1.osakafu-u.ac.jp/cms/
• [Remarks] 池野研究室
  • URL: http://www.ikenolab.21c.osakafu-u.ac.jp/