光化学反応による星間分子の重水素濃集度の変化

• Project Area: Evolution of molecules in space: from interstellar clouds to proto-planetary nebulae
• Project/Area Number: 16H00926
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Hokkaido University
• Principal Investigator: 大場 康弘 北海道大学, 低温科学研究所, 助教 (00507535)
• Project Period (FY): 2016-04-01 – 2018-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2017)
• Budget Amount: ¥14,300,000 (Direct Cost: ¥11,000,000、Indirect Cost: ¥3,300,000); Fiscal Year 2017: ¥7,280,000 (Direct Cost: ¥5,600,000、Indirect Cost: ¥1,680,000); Fiscal Year 2016: ¥7,020,000 (Direct Cost: ¥5,400,000、Indirect Cost: ¥1,620,000)
• Keywords: 光化学反応 / 同位体分別 / 重水素 / アミノ酸 / 化学進化 / 重水素濃集 / 高分解能質量分析

Outline of Annual Research Achievements

高真空反応チャンバー内に設置された反応基板（10 or 77K）に水，一酸化炭素，アンモニア，メタノールを5:2:2:2で混合したガスを蒸着させ，同時に真空紫外光を照射した。200時間経過後，ガスと紫外線供給を停止し，反応基板を室温まで上昇させたのち，基板上に残った有機物を水・メタノール混合溶媒で回収した。得られたサンプルはすべてLC－orbitrap質量分析計で分析した。
昨年度はメタノールの重水素置換体としてCH2DOH，反応基板温度を10Kという条件で実験をおこなったが，今年度はCH3OD，あるいは複数種のメタノール重水素置換体の混合ガスを用いて，生成するアミノ酸の同位体組成がどのように変化するか検証した。さらに，反応基板を77Kにして同様の実験をおこない，同位体組成の変化を調べた。
CH3ODを材料として用いたとき，生成したアミノ酸の種類や量はCH2DOHを用いた実験と遜色なかったが，重水素存在量が1/10であった。これは，メタノールのメチル基に含まれる水素が優先的にアミノ酸に取り込まれたことを示す。
反応基板温度が77K，CH2DOHが用いられたとき，アミノ酸生成量が1/10になったものの，グリシンを除く4種のアミノ酸は同位体組成が10Kで得られたサンプルと遜色なかった。一方グリシンは重水素存在度も1/10になり，ほかのアミノ酸とは生成メカニズムが異なることを強く示唆した。
さらに，低質量原始星で観測されたメタノールアイソトポログ組成を再現してアミノ酸を作製すると，CH3OHが最も多いにもかかわらず，重水素置換アミノ酸が多く検出された。これらの結果は，光化学反応では分子の重水素存在度は大きく低下しないことを示す。本研究ではこのように，宇宙における化学進化解明に非常に重要なデータを供することができた。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] シュツッツガルト大学(ドイツ)
• [Journal Article] An infrared measurement of chemical desorption from interstellar ice analogues (2018)
  • Author(s): Y. Oba, T. Tomaru, T. Lamberts, A. Kouchi, N. Watanabe
  • Journal Title: Nature Astronomy Volume: 2 Issue: 3 Pages: 228-232
  • DOI: 10.1038/s41550-018-0380-9
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Deuterium Fractionation upon the Formation of Hexamethylenetetramines through Photochemical Reactions of Interstellar Ice Analogs Containing Deuterated Methanol Isotopologues (2017)
  • Author(s): Y. Oba, Y. Takano, H. Naraoka, A. Kouchi, N. Watanabe
  • Journal Title: The Astrophysical Journal Volume: 849 Issue: 2 Pages: 122-122
  • DOI: 10.3847/1538-4357/aa8ea5
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Liquid-like behavior of UV-irradiated interstellar ice analog at low temperatures (2017)
  • Author(s): Tachibana Shogo、Kouchi Akira、Hama Tetsuya、Oba Yasuhiro、Piani Laurette、Sugawara Iyo、Endo Yukiko、Hidaka Hiroshi、Kimura Yuki、Murata Ken-ichiro、Yurimoto Hisayoshi、Watanabe Naoki
  • Journal Title: Science Advances Volume: 3 Issue: 9
  • DOI: 10.1126/sciadv.aao2538
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Deuterium fractionation during amino acid formation by photolysis of interstellar ice analogs containing deuterated methanol (2016)
  • Author(s): Y. Oba, Y. Takano, N. Watanabe, A. Kouchi
  • Journal Title: The Astrophysical Journal Letters Volume: 827 Issue: 1 Pages: L18-L18
  • DOI: 10.3847/2041-8205/827/1/l18
  • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Negative catalytic effect of water on the reactivity of hydrogen abstraction from the C-H bond of dimethyl ether by deuterium atoms through tunnling at low temperatures (2016)
  • Author(s): Y. Oba, N. Watanabe, A. Kouchi
  • Journal Title: Chemical Physics Letters Volume: 662 Pages: 14-18
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2016.07.058
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Hydrogen-deuterium substitution in solid ethanol by surface reactions at low temperatures (2016)
  • Author(s): Y. Oba, K. Osaka, T. Chigai, A. Kouchi, N. Watanabe
  • Journal Title: Monthly Notices of the Royal Astronomical Society Volume: 462 Issue: 1 Pages: 689-695
  • DOI: 10.1093/mnras/stw1714
  • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
• [Presentation] Experimental studies on the surface reaction of hydrogen sulfide with deuterium atoms on amorphous solid water at 10 K (2018)
  • Author(s): Yasuhiro Oba
  • Organizer: ACS National Meeting 2018
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Deuteration levels of amino acids formed by photolysis of interstellar ice analogs containing deuterated methanol (2017)
  • Author(s): Yasuhiro Oba, Yoshinori Takano, Hiroshi Naraoka, Naoki Watanabe, Akira Kouchi
  • Organizer: Evolution of Molecules in Space
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Variations in the Deuterium Enrichment of Amino Acids Formed by Photolysis of Ice Mixtures Containing Mono-Deuterated Methanol at 10 K (2017)
  • Author(s): Yasuhiro Oba, Yoshinori Takano, Hiroshi Naraoka, Naoki Watanabe, Akira Kouchi
  • Organizer: Goldschmidt Conference 2017
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 宇宙での化学進化におけるヘキサメチレンテトラミンの役割 (2017)
  • Author(s): 大場 康弘，高野 淑識，奈良岡 浩，渡部 直樹，香内 晃
  • Organizer: 第35回有機地球化学シンポジウム
• [Presentation] 疑似星間塵氷の光化学反応で生成する ヘキサメチレンテトラミンの重水素存在度 (2017)
  • Author(s): 大場 康弘，高野 淑識，奈良岡 浩，渡部 直樹，香内 晃
  • Organizer: 2017年度 日本地球化学会年会
• [Presentation] Formation of deuterated molecules by photolysis of interstellar ice analogs containing deuterated methanol isotopologs (2017)
  • Author(s): Yasuhiro Oba, Yoshinori Takano, Hiroshi Naraoka, Naoki Watanabe, Akira Kouchi
  • Organizer: Dust and Ice Particles Spectroscopy and Scattering
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 光化学反応による 星間分子の重水素濃集度の変化 ー成果報告ー (2017)
  • Author(s): 大場 康弘
  • Organizer: 新学術領域「宇宙分子進化」全体集会
• [Presentation] アモルファス氷との水素結合による反応抑制効果：ジメチルエーテルからの量子トンネル水素引抜き反応について (2016)
  • Author(s): 大場 康弘，渡部 直樹，香内 晃
  • Organizer: 原子衝突学会第41回年会
  • Place of Presentation: 富山大学五福キャンパス（富山県・富山市）
  • Year and Date: 2016-12-10
• [Presentation] 極低温表面における硫化水素の重水素置換反応 (2016)
  • Author(s): 都丸 琢斗，大場 康弘，香内 晃，渡部 直樹
  • Organizer: 原子衝突学会第41回年会
  • Place of Presentation: 富山大学五福キャンパス（富山県・富山市）
  • Year and Date: 2016-12-10
• [Presentation] Hydrogen-deuterium substitution of solid dimethyl ether by reaction with deuterium atoms at 15 K (2016)
  • Author(s): Y. Oba, N. Watanabe, A. Kouchi
  • Organizer: European Conference on Laboratory Astrophysics
  • Place of Presentation: CSIC, Madrid, Spain
  • Year and Date: 2016-11-21
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Negative Catalytic Effect of Amorphous Solid Water on the Hydrogen Abstraction from Dimethyl Ether with Deuterium Atoms at Low Temperatures (2016)
  • Author(s): Y. Oba, N. Watanabe, A. Kouchi
  • Organizer: ISM2016
  • Place of Presentation: 北海道大学低温科学研究所（北海道・札幌市）
  • Year and Date: 2016-10-19
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Negative catalytic effect of amorphous solid water on the surface reaction of dimethyl ether with deuterium atoms at 15 K (2016)
  • Author(s): Y. Oba, N. Watanabe, A. Kouchi
  • Organizer: Chemistry and Physics at Low Temperatures 2016
  • Place of Presentation: Biarritz, France
  • Year and Date: 2016-07-03
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Quantum-tunneling hydrogen abstraction from dimethyl ether-water complex solid at low temperatures: on the effect of complex formation (2016)
  • Author(s): Y. Oba, N. Watanabe, A. Kouchi
  • Organizer: 化学反応討論会
  • Place of Presentation: 大宮ソニックシティ ソニックシティホール（埼玉県・さいたま市）
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 光化学反応による星間分子の重水素濃集度の変化 (2016)
  • Author(s): 大場 康弘
  • Organizer: 新学術領域研究「宇宙分子進化」第4回全体集会
  • Place of Presentation: 北海道大学低温科学研究所（北海道・札幌市）
• [Presentation] 疑似星間塵氷の光化学反応で生成するアミノ酸の重水素置換体存在度 (2016)
  • Author(s): 大場 康弘，高野 淑識，渡部 直樹，香内 晃
  • Organizer: 日本地球化学会第63回年会
  • Place of Presentation: 大阪市立大学（大阪府・大阪市）
• [Remarks]
  • URL: http://www.lowtem.hokudai.ac.jp/astro/oba/index.html
• [Remarks] 研究者ホームページ
  • URL: http://www.lowtem.hokudai.ac.jp/astro/oba/index.html