Real time observation of reaction active cite by X-ray photoelectron diffraction

• Project Area: 3D Active-Site Science
• Project/Area Number: 17H05214
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 峰本 紳一郎 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 助教 (90323493)
• Project Period (FY): 2017-04-01 – 2019-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2018)
• Budget Amount: ¥7,020,000 (Direct Cost: ¥5,400,000、Indirect Cost: ¥1,620,000); Fiscal Year 2018: ¥3,510,000 (Direct Cost: ¥2,700,000、Indirect Cost: ¥810,000); Fiscal Year 2017: ¥3,510,000 (Direct Cost: ¥2,700,000、Indirect Cost: ¥810,000)
• Keywords: 時間分解光電子分光 / 光電子ホログラフィー / 自由電子レーザー / 配列分子 / 超高速光化学反応 / 原子・分子物理 / 光電子分光 / 原子・分子物理学 / 光電子回折 / 反応活性サイト

Outline of Annual Research Achievements

昨年度2月にSACLAにおいて7シフトのビームタイム実験を行った。本年度はこのビームタイム中に得られた2つの結果の解析に多くの時間を割いた。
一つはHe原子の多光子イオン化過程の観測である。光子エネルギー40.8 eVのFELを用いてHe原子から生成される光電子を測定したところ、2光子を同時に吸収しHe2+を生成するチャンネル(2PDI)と1光子吸収でHe+を生成した後、2p状態を経てHe2+を生成するチャンネル(S3PDI)があることを見出した。特に、S3PDIチャンネルの光電子生成には3光子が必要であるにもかかわらず、S3PDIの信号強度はFEL強度の2乗に比例した依存性を示す。これはHe+の1s状態と2p状態がラビ共鳴を起しており、この励起に必要な光子が強度依存性に反映されていないためであると考えられる。
また、超短パルスレーザーによりCO2分子を非断熱的に配列させ、FELパルスによって生成される光電子の角度分解スペクトルを測定した。ここで、ショットごとにフラグメントイオンの画像から配列状態を評価し、光電子スペクトルの並べ替えを行った。その結果、分子軸の向きとFELパルスの偏光方向を固定した光電子角度分布を得ることに成功した。光吸収後の電子ダイナミクスを考慮した理論シミュレーションと比較したところ、実験で得たMF-PADと理論的なMF-PADはよい一致を示しており、本手法の妥当性を確認できた。
上記の解析と並行して、本年度6月および2月にSACLAでビームタイム実験を行った。特に2月の実験では、様々な条件下で分子配列の度合を調べ、FELと光学レーザーとでレイリー長が異なることが配列度を下げる要因となることを明らかにした。また、代表的な有機金属化合物であるフェロセン分子では、Fe 3p光電子が5員環の励起状態と強くカップルすることを示唆する結果を得た。

Research Progress Status

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Two- and three-photon double ionization of helium by soft x-ray free-electron laser pulses (2019)
  • Author(s): Shimada Hiroyuki、Komatsu Kazma、Komatsubara Wataru、Mizuno Tomoya、Miyake Soichiro、Minemoto Shinichirou、Sakai Hirofumi、Majima Takuya、Owada Shigeki、Togashi Tadashi、Yabashi Makina、Yagishita Akira
  • Journal Title: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics Volume: 52 Issue: 6 Pages: 065602-065602
  • DOI: 10.1088/1361-6455/ab0580
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Time-resolved photoelectron angular distributions from nonadiabatically aligned CO2 molecules with SX-FEL at SACLA (2018)
  • Author(s): Minemoto Shinichirou、Shimada Hiroyuki、Komatsu Kazma、Komatsubara Wataru、Majima Takuya、Miyake Soichiro、Mizuno Tomoya、Owada Shigeki、Sakai Hirofumi、Togashi Tadashi、Yabashi Makina、Decleva Piero、Stener Mauro、Tsuru Shota、Yagishita Akira
  • Journal Title: Journal of Physics Communications Volume: 2 Issue: 11 Pages: 115015-115015
  • DOI: 10.1088/2399-6528/aaedd3
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Photoelectron spectroscopy of Rydberg excited states in singly charged molecular ions CS2 + by NIR laser pulses (2018)
  • Author(s): Shimada Hiroyuki、Minemoto Shinichirou、Komatsu Kazma、Komatsubara Wataru、Yoshida Shintaro、Majima Takuya、Mizuno Tomoya、Sakai Hirofumi、Owada Shigeki、Togashi Tadashi、Yabashi Makina、Yagishita Akira
  • Journal Title: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics Volume: 51 Issue: 22 Pages: 225601-225601
  • DOI: 10.1088/1361-6455/aae578
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ar 3p photoelectron sideband spectra in two-color XUV + NIR laser fields (2018)
  • Author(s): Minemoto Shinichirou、Shimada Hiroyuki、Komatsu Kazma、Komatsubara Wataru、Majima Takuya、Mizuno Tomoya、Owada Shigeki、Sakai Hirofumi、Togashi Tadashi、Yoshida Shintaro、Yabashi Makina、Yagishita Akira
  • Journal Title: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics Volume: 51 Issue: 7 Pages: 075601-075601
  • DOI: 10.1088/1361-6455/aab257
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Two-color above threshold ionization of atoms by using femtosecond XUV free electron laser and NIR laser pulses (2018)
  • Author(s): Shinichirou Minemoto, Hiroyuki Shimada, Kazma Komatsu, Wataru Komatsubara, Takuya Majima, Tomoya Mizuno, Shigeki Owada, Hirofumi Sakai, Tadashi Togashi, Shintaro Yoshida, Makina Yabashi, and Akira Yagishita
  • Organizer: XXI International Conference on Ultrafast Phenomena
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Direct and indirect double photoionization of He with intense femtosecond EUV-FEL pulses (2018)
  • Author(s): Kazma Komatsu, Shinichirou Minemoto, Hiroyuki Shimada, Wataru Komatsubara, Takuya Majima, Soichiro Miyake, Tomoya Mizuno, Hirofumi Sakai, and Akira Yagishita
  • Organizer: 34th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Time-resolved photoelectron imaging of nonadiabatically aligned CO2 molecules (2018)
  • Author(s): Shinichirou Minemoto, Hiroyuki Shimada, Kazma Komatsu, Wataru Komatsubara, Takuya Majima, Soichiro Miyake, Tomoya Mizuno, Hirofumi Sakai, and Akira Yagishita
  • Organizer: 34th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Photoelectron angular distributions from aligned molecular ions in Rydberg excited states (2018)
  • Author(s): Hiroyuki Shimada, Shinichirou Minemoto, Kazma Komatsu, Soichiro Miyake, Wataru Komatsubara, Takuya Majima, Tomoya Mizuno, Hirofumi Sakai, and Akira Yagishita
  • Organizer: 34th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 非断熱的に配列したCO2分子の時間分解光電子分光 (2018)
  • Author(s): 峰本紳一郎、島田紘行、小松和真、小松原航、間嶋拓也、水野智也、三宅聡一朗、 酒井広文、水流翔太、柳下明
  • Organizer: 日本物理学会2018年秋季大会
• [Presentation] VUV-FELによって生成された分子イオンのリュードベリ状態の光電子分光 (2018)
  • Author(s): 島田紘行、峰本紳一郎、小松和真、小松原航、酒井広文、吉田慎太郎、間嶋拓也、水野智也、柳下明
  • Organizer: 日本物理学会2018年秋季大会
• [Presentation] EUV-FELを用いたHeイオンの多光子共鳴イオン化過程の観測 (2018)
  • Author(s): 小松和真、峰本紳一郎、島田紘行、小松原航、間嶋拓也、水野智也、三宅聡一朗、酒井広文、柳下明
  • Organizer: 日本物理学会2018年秋季大会
• [Presentation] Time-resolved photoelectron spectroscopy of atoms and molecules using EUV-FEL and ultrashort laser pulse (2018)
  • Author(s): Shinichirou Minemoto
  • Organizer: nternational workshop on theory for attosecond quantum dynamics 2018
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] EUV-FELと超短パルス近赤外光によるAr原子の2色超閾イオン化過程 (2018)
  • Author(s): 島田紘行、峰本紳一郎、三宅聡一郎、小松和真、小松原航、高野哲、酒井広文、吉田慎太郎、間嶋拓也、水野智也、柳下明
  • Organizer: 第31回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] EUV-FELを用いた超高速光電子回折法の開発 (2018)
  • Author(s): 峰本紳一郎、島田紘行、木原太一、小林志凰、小松和真、小松原航、酒井広文、間嶋拓也、水野智也、柳下明
  • Organizer: 第31回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] SXFELと同期レーザーによって得られた原子分子の光電子２色シグナル (2018)
  • Author(s): 島田紘行、峰本紳一郎、小松和真、小松原航、酒井広文、吉田慎太郎、間嶋拓也、水野智也、柳下明
  • Organizer: 日本物理学会第73回年次大会
• [Presentation] SACLAの軟Ｘ線FELにおける同期レーザーとのジッターの評価 (2018)
  • Author(s): 小松和真、島田紘行、峰本紳一郎、大和田成起、小松原航、酒井広文、富樫格、間嶋拓也、水野智也、吉田慎太郎、矢橋牧名、柳下明
  • Organizer: 日本物理学会第73回年次大会
• [Presentation] Time-resolved photoelectron imaging of nonadiabatically aligned CO2 molecules with EUV-FEL at SACLA (2018)
  • Author(s): Shinichirou Minemoto, Hiroyuki Shimada, Kazma Komatsu, Wataru Komatsubara, Takuya Majima, Souichiro Miyake, Tomoya Mizuno, Hirofumi Sakai, and Akira Yagishita
  • Organizer: 34th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Photoelectron diffraction from laser-aligned molecules using an x-ray free-electron laser (2017)
  • Author(s): Shinichirou Minemoto
  • Organizer: International Symposium on (e,2e), Double Photo-ionization and Related Topics & 19th International Symposium on Polarization and Correlation in Electronic and Atomic Collisions
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Electron spectra in short-pulse two-color (EUV+NIR) photoionization of atoms and molecules (2017)
  • Author(s): Shinichirou Minemoto, Hiroyuki Shimada, Kazuma Komatsu, Wataru Komatsubara, Takuya Majima, Soichiro Miyake, Tomoya Mizuno, Satoru Takano, Hirofumi Sakai, Shintaro Yoshida, and Akira Yagishita
  • Organizer: 33rd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] EUV-FELと超短パルス近赤外光による２色超閾イオン化過程の観測 (2017)
  • Author(s): 島田紘行、峰本紳一郎、三宅聡一朗、小松和真、小松原航、高野哲、酒井広文、吉田慎太郎、間嶋拓也、水野智也、柳下明
  • Organizer: 日本物理学会2017年秋季大会
• [Presentation] EUV-FELを用いた超高速光電子回折法の開発I (2017)
  • Author(s): 峰本紳一郎、島田紘行、木原太一、小林志凰、小松和真、小松原航、酒井広文、間嶋拓也、水野智也、柳下明
  • Organizer: 日本物理学会2017年秋季大会