Design and synthesis of efficient up-conversion nanocrystals driven by cooperative IR excitation

• Project Area: Application of Cooperative-Excitation into Innovative Molecular Systems with High-Order Photo-functions
• Project/Area Number: 17H05257
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Kyoto University
• Principal Investigator: 坂本 雅典 京都大学, 化学研究所, 准教授 (60419463)
• Project Period (FY): 2017-04-01 – 2019-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2018)
• Budget Amount: ¥4,940,000 (Direct Cost: ¥3,800,000、Indirect Cost: ¥1,140,000); Fiscal Year 2018: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2017: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
• Keywords: 赤外光 / エネルギーアップコンバージョン / 光触媒 / アップコンバージョン / ナノ粒子 / 過渡吸収測定 / 三重項 / ナノ材料 / 発光

Outline of Annual Research Achievements

全太陽エネルギーのおよそ半分を占める赤外域の太陽光の有効利用の実現は、光合成や太陽発電などに匹敵する新たな光エネルギー変換システムの発見に相当する。この赤外光をエネルギーへと変換することができれば、かつてない未開発のエネルギー資源の開発につながる。
申請者は赤外域に局在プラズモン共鳴（LSPR : Localized Surface Plasmon Resonance）を示すCu7S4（硫化銅）ナノ粒子と硫化カドミウムナノ粒子を連結させたヘテロ構造ナノ粒子を合成し、その水素生成光触媒活性を評価した。この結果、硫化銅/硫化カドミウムヘテロ構造ナノ粒子は、波長1100 nmでの外部量子効率3.8％という世界最長波長、かつ最高効率で赤外光から水素を生成できることを発見した。また、この赤外応答光触媒を利用することで、太陽光の最大波長である2500 nmの光を用いて水素を生成することに成功した。この事実は、新たに開発された赤外応答光触媒が赤外域の太陽光を使用して可視光応答光触媒であるCdSを駆動することができることを示している。従来のプラズモン誘起電荷分離は、電荷分離によって生じた正孔（ホール）と電子の再結合による損失が大きな問題であったが、新たに開発した光触媒は、273 マイクロ秒という電荷分離寿命を示した。これは、一般的なプラズモン誘起電荷分離の電荷分離寿命よりもはるかに長い寿命であり、長寿命の電荷分離が優れた触媒活性の原因であることが示された。今回開発された技術は、赤外光から高効率で化学エネルギーを発生することのできる光触媒として、革新的なエネルギーアップコンバージョン材料への応用が期待される。

Research Progress Status

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Clear and transparent nanocrystals for infrared-responsive carrier transfer (2019)
  • Author(s): Sakamoto Masanori、Kawawaki Tokuhisa、Kimura Masato、Vequizo Junie Jhon M.、Matsunaga Hironori、Ranasinghe Chandana Sampath Kumara、Yamakata Akira、Matsuzaki Hiroyuki、Furube Akihiro、Teranishi Toshiharu
  • Journal Title: Nature Communications Volume: 10 Issue: 1 Pages: 406-406
  • DOI: 10.1038/s41467-018-08226-2
  • NAID: 120006554836
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Plasmonic p-n Junction for Infrared Light to Chemical Energy Conversion (2018)
  • Author(s): Lian Zichao, Sakamoto Masanori, Vequizo Junie J. M., Ranasinghe C. S. Kumara, Yamakata Akira, Nagai Takuro, Kimoto Koji, Kobayashi Yoichi, Tamai Naoto, Teranishi Toshiharu
  • Journal Title: Journal of the American Chemical Society Volume: 141 Issue: 6 Pages: 2446-2450
  • DOI: 10.1021/jacs.8b11544
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Near Infrared Light Induced Plasmonic Hot Hole Transfer at a Nano-Heterointerface (2018)
  • Author(s): Z. Lian M. Sakamoto H. Matsunaga J. J. M. Vequizo A. Yamakata M. Haruta H. Kurata W. Ota T. Sato T. Teranishi
  • Journal Title: Nat. Commun. Volume: 9 Issue: 1 Pages: 23141-7
  • DOI: 10.1038/s41467-018-04630-w
  • NAID: 120006488580
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Quantum coherence of multiple excitons governs absorption cross-sections of PbS/CdS core/shell nanocrystals (2018)
  • Author(s): Tahara Hirokazu、Sakamoto Masanori、Teranishi Toshiharu、Kanemitsu Yoshihiko
  • Journal Title: Nature Communications Volume: 9 Issue: 1 Pages: 3179-3179
  • DOI: 10.1038/s41467-018-05698-0
  • NAID: 120006501333
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Durian-Shaped CdS@ZnSe Core@Mesoporous-Shell Nanoparticles for Enhanced and Sustainable Photocatalytic Hydrogen Evolution (2018)
  • Author(s): Lian Zichao、Sakamoto Masanori、Kobayashi Yoichi、Tamai Naoto、Ma Jun、Sakurai Tsuneaki、Seki Shu、Nakagawa Tatsuo、Lai Mingwei、Haruta Mitsutaka、Kurata Hiroki、Teranishi Toshiharu
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry Letters Volume: 9 Issue: 9 Pages: 2212-2217
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b00789
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Boosting photocatalytic overall water splitting by Co doping into Mn3O4 nanoparticles as oxygen evolution cocatalysts (2018)
  • Author(s): Yoshinaga Taizo、Saruyama Masaki、Xiong Anke、Ham Yeilin、Kuang Yongbo、Niishiro Ryo、Akiyama Seiji、Sakamoto Masanori、Hisatomi Takashi、Domen Kazunari、Teranishi Toshiharu
  • Journal Title: Nanoscale Volume: 印刷中 Issue: 22 Pages: 10420-10427
  • DOI: 10.1039/c8nr00377g
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ligand effect on the catalytic activity of porphyrin-protected gold clusters in the electrochemical hydrogen evolution reaction (2018)
  • Author(s): Eguchi Daichi、Sakamoto Masanori、Teranishi Toshiharu
  • Journal Title: Chemical Science Volume: 9 Issue: 1 Pages: 261-265
  • DOI: 10.1039/c7sc03997b
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Phase-segregated NiPx@FePyOz core@shell nanoparticles: ready-to-use nanocatalysts for electro- and photo-catalytic water oxidation through in situ activation by structural transformation and spontaneous ligand removal (2018)
  • Author(s): Saruyama Masaki、Kim Sunwon、Nishino Toshio、Sakamoto Masanori、Haruta Mitsutaka、Kurata Hiroki、Akiyama Seiji、Yamada Taro、Domen Kazunari、Teranishi Toshiharu
  • Journal Title: Chemical Science Volume: 印刷中 Issue: 21 Pages: 4830-4836
  • DOI: 10.1039/c8sc00420j
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Near Infrared Light Induced Plasmonic Hot Hole Transfer at a Nano-Heterointerface (2018)
  • Author(s): Z. Lian, M. Sakamoto, H. Matsunaga, J. J. M. Vequizo, A. Yamakata, M. Haruta, H. Kurata, and T. Teranishi
  • Journal Title: nature communication Volume: 印刷中
  • NAID: 120006488580
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Boosting photocatalytic overall water splitting by Co doping into Mn3O4 nanoparticles as oxygen evolution cocatalysts (2018)
  • Author(s): T. Yoshinaga, A. Xiong, Y. Ham, Y. Kaung, R. Niishiro, S. Akiyama, M. Sakamoto, T. Hisatomi, K. Domen, and T. Teranishi
  • Journal Title: Nanoscale Volume: 印刷中
• [Journal Article] Harmonic Quantum Coherence of Multiple Excitons in PbS/CdS Core-Shell Nanocrystals (2017)
  • Author(s): Tahara Hirokazu、Sakamoto Masanori、Teranishi Toshiharu、Kanemitsu Yoshihiko
  • Journal Title: Physical Review Letters Volume: 119 Issue: 24
  • DOI: 10.1103/physrevlett.119.247401
  • NAID: 120006369453
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Formation of Layer-by-Layer Assembled Cocatalyst Films of S2?-Stabilized Ni3S4 Nanoparticles for Hydrogen Evolution Reaction (2017)
  • Author(s): Kim Sungwon、Nishino Toshio、Saruyama Masaki、Sakamoto Masanori、Kobayashi Hiroyuki、Akiyama Seiji、Yamada Taro、Domen Kazunari、Teranishi Toshiharu
  • Journal Title: ChemNanoMat Volume: 3 Issue: 10 Pages: 764-771
  • DOI: 10.1002/cnma.201700220
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Three-input gate logic circuits on chemically assembled single-electron transistors with organic and inorganic hybrid passivation layers (2017)
  • Author(s): Majima Yutaka、Hackenberger Guillaume、Azuma Yasuo、Kano Shinya、Matsuzaki Kosuke、Susaki Tomofumi、Sakamoto Masanori、Teranishi Toshiharu
  • Journal Title: Science and Technology of Advanced Materials Volume: 18 Issue: 1 Pages: 374-380
  • DOI: 10.1080/14686996.2017.1320190
  • NAID: 120006355664
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Molecular Floating-gate Single-electron Transistor (2017)
  • Author(s): M. Yamamoto, Y. Azyma, M. Sakamoto, T. Teranishi, H. Ishii, Y. Majima, Y. Noguchi
  • Journal Title: Sci. Rep. Volume: in press Issue: 1 Pages: 1589-1589
  • DOI: 10.1038/s41598-017-01578-7
  • NAID: 120006366775
  • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Coulomb Blockade and Coulomb Staircase Behavior Observed at Room Temperature (2017)
  • Author(s): P. Uky Vivitasari, Y. Azuma, M. Sakamoto, T. Teranishi, and Y. Majima
  • Journal Title: Mater. Res. Exp. Volume: 4
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Photo-induced Carrier Dynamics of Heterostructured Semiconductor Nanocrystals (2019)
  • Author(s): 坂本 雅典
  • Organizer: IFAT2019
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Photo-induced Carrier Dynamics of Heterostructured Semiconductor Nanocrystals (2018)
  • Author(s): 坂本 雅典
  • Organizer: ASNANO2018
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 近赤外光に誘起されるプラズモニック熱ホール移 動 (2018)
  • Author(s): 坂本 雅典
  • Organizer: 光化学討論会
• [Presentation] ポルフィリン保護金属クラスターの光学応答における分子配向依存性 (2018)
  • Author(s): 坂本 雅典
  • Organizer: 日本化学会 春季年会