第一原理計算・データ科学が主導する高次機能非対称配位空間の設計

• Project Area: Coordination Asymmetry: Design of Asymmetric Coordination Sphere and Anisotropic Assembly for the Creation of Functional Molecules
• Project/Area Number: 17H05380
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Tokyo Metropolitan University
• Principal Investigator: 今村 穣 首都大学東京, 理学研究科, 客員教授 (60454063)
• Project Period (FY): 2017-04-01 – 2019-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2018)
• Budget Amount: ¥5,200,000 (Direct Cost: ¥4,000,000、Indirect Cost: ¥1,200,000); Fiscal Year 2018: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000); Fiscal Year 2017: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
• Keywords: 分子自動生成 / CPLスペクトル / 計算科学 / MOF / データ科学

Outline of Annual Research Achievements

円偏光発光(CPL)は、励起分子の安定構造などの情報を含んでおり、励起状態を検討する上で重要な情報が含まれている。しかし、一般的に蛍光強度が弱いことが多いため、CPL強度も弱く観測が困難であることも多い。そこで、計算科学を用いてCPLスペクトルが観測できる分子の自動探索を試みた。これまで、ライブラリーから分子を自動生成するハイスループット材料自動探索スキームにより材料の自動探索を行ってきた。このアプローチは本研究対象にも展開可能であるが、準備するライブラリーに依存するため新規性が乏しい分子が生成される可能性がある。そこで、本研究では、データベースで報告されている分子を深層学習させたモデルを用いて分子の自動生成を行う。このアプローチではライブラリーを準備する必要が無く、新規性の高い分子が生成される。データベースから抽出する分子に対して依存性はあるが、基本的に自由度は高く所望の分子が探索・生成できる。
具体的には、分子の自動生成の深層学習モデルとして再帰型ニューラルネットワークを用い、モンテカルロ木探索(MCTS)をベースに分子探索を行う。分子自動探索プログラムは、ChemTSを用いた。これまでCPLスペクトルが観測されている典型的な有機分子と同じ骨格を持つもしくは分子類似性が高い数千分子を、PubChemデータベースから抽出し、深層学習に利用した。CPLスペクトルの計算には、時間依存密度汎関数理論を用いた。合成可能性の指標、リング罰則項も考慮しながら材料探索を行ったところ、ターゲット物性として選んだCPL強度および励起エネルギーの制約条件を満たす候補材料を得ることができた。実験研究者からも、妥当な材料とのコメントを頂いた。今後、更に多くのターゲット物性を満たす材料探索を行っていく予定である。

Research Progress Status

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Functionalization of Endohedral Metallofullerenes toward Improving Barrier Height for the Relaxation of Magnetization for Dy2@C80-X (X=-CF3, C3N3Ph2) (2019)
  • Author(s): Archana Velloth, Yutaka Imamura, and Masahiko Hada
  • Journal Title: Inorg. Chem. Volume: 58 Issue: 2 Pages: 1208-1215
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.8b02652
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Anomalous Dielectric Behavior of a Pb/Sn Perovskite: Effect of Trapped Charges on Complex Photoconductivity (2018)
  • Author(s): Kento Yamada, Ryosuke Nishikubo, Hikaru Oga, Yuhei Ogomi, Shuzi Hayase, Shouhei Kanno, Yutaka Imamura, Masahiko Hada, and Akinori Saeki
  • Journal Title: ACS Photonics Volume: 5 Issue: 8 Pages: 3189-3197
  • DOI: 10.1021/acsphotonics.8b00422
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] First-Principles Calculations of the Rotational Motion and Hydrogen Bond Capability of Large Organic Cations in Hybrid Perovskites (2018)
  • Author(s): Shohei Kanno, Yutaka Imamura, and Masahiko Hada
  • Journal Title: J. Phys. Chem. C Volume: 122 Issue: 28 Pages: 15966-15972
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b05570
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Extrapolation of polymer gap by combining cluster and periodic boundary condition calculations with Hueckel theory (2018)
  • Author(s): Imamura Yutaka、Tashiro Motomichi、Katouda Michio、Hada Masahiko
  • Journal Title: Chemical Physics Letters Volume: 707 Pages: 44-48
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2018.07.023
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Inversion of Optical Activity in the Synthesis of Mercury Sulfide Nanoparticles: Role of Ligand Coordination (2018)
  • Author(s): Kuno Jumpei、Imamura Yutaka、Katouda Michio、Tashiro Motomichi、Kawai Tsuyoshi、Nakashima Takuya
  • Journal Title: Angewandte Chemie International Edition Volume: 57 Issue: 37 Pages: 12022-12026
  • DOI: 10.1002/anie.201807191
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Selective Formation of End-on Orientation between Polythiophene and Fullerene Mediated by Coordination Nanospaces (2018)
  • Author(s): Kitao Takashi, Sasaki Yotaro, Kitagawa Susumu, Imamura Yutaka, Tsujimoto Masahiko, Seki Shu, and Uemura Takashi
  • Journal Title: J. Phys. Chem. C Volume: 122 Issue: 42 Pages: 24182-24189
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b08120
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Theoretical study on naphthobischalcogenadiazole conjugated polymer systems and C61 derivative as organic photovoltaic semiconductors (2018)
  • Author(s): akehiro Fujita; Toru Matsui; Masato Sumita; Yutaka Imamura; Kenji Morihashi
  • Journal Title: Chem. Phys. Lett. Volume: 693 Pages: 188-193
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2018.01.021
  • NAID: 120007134413
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Rotational Energy Barriers and Relaxation Times of the Organic Cation in Cubic Methylammonium Lead/Tin Halide Perovskites from First Principles (2017)
  • Author(s): Shohei Kanno; Yutaka Imamura; Akinori Saeki; Masahiko Hada
  • Journal Title: J. Phys. Chem. C Volume: 121 Issue: 26 Pages: 14051-14059
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b04589
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Theoretical Insights into the Electronic Structures and Stability of Dimetallofullerenes M2@Ih-C80 (2017)
  • Author(s): Archana Velloth; Yutaka Imamura; Takeshi Kodama; Masahiko Hada
  • Journal Title: J. Phys. Chem. C Volume: 121 Issue: 33 Pages: 18169-18177
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b03533
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Theoretical Study on Rotational Controllability of Organic Cations in Organic-Inorganic Hybrid Perovskites: Hydrogen Bonds and Halogen Substitution (2017)
  • Author(s): Shohei Kanno; Yutaka Imamura; Masahiko Hada
  • Journal Title: J. Phys. Chem. C Volume: 121 Issue: 47 Pages: 26188-26195
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b07721
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] From Linear to Foldamer and Assembly: Hierarchical Transformation of a Coplanar Conjugated Polymer into a Microsphere (2017)
  • Author(s): Kushida Soh、Oki Osamu、Saito Hitoshi、Kuwabara Junpei、Kanbara Takaki、Tashiro Motomichi、Katouda Michio、Imamura Yutaka、Yamamoto Yohei
  • Journal Title: Journal of Physical Chemistry Letters Volume: 8 Issue: 18 Pages: 4580-4586
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.7b02102
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Quantum Chemical Study on Endohedral Heteronuclear Dimetallofullerene M1M2@Ih-C80 Toward Molecular Design (2017)
  • Author(s): Archana Velloth; Yutaka Imamura; Takeshi Kodama; Masahiko Hada
  • Journal Title: J. Phys. Chem. C Volume: 121 Issue: 49 Pages: 27700-27708
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b08302
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Automatic High-Throughput Screening Scheme for Organic Photovoltaics: Estimating the Orbital Energies of Polymers from Oligomers and Evaluating the Photovoltaic Characteristics (2017)
  • Author(s): Imamura Yutaka、Tashiro Motomichi、Katouda Michio、Hada Masahiko
  • Journal Title: Journal of Physical Chemistry C Volume: 121 Issue: 51 Pages: 28275-28286
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b08446
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Theoretical Study on Next Generation Solar Cell by Computational Science (2018)
  • Author(s): Yutaka.Imamura
  • Organizer: International Conference on Emerging Advanced Nanomaterials (ICEAN) 2018
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Theoretical Study on Electronic Properties of Halogen-passivated Quantum Dot Solar Cells (2018)
  • Author(s): Reo Murata, Yutaka Imamura, and Masahiko Hada
  • Organizer: International Conference on Emerging Advanced Nanomaterials (ICEAN) 2018
• [Presentation] Novel Perovskite Material Search by Materials Informatics: Application to Water Splitting Photocatalyst and Solar Cell (2018)
  • Author(s): Shohei Kanno, Yutaka Imamura, and Masahiko Hada
  • Organizer: International Conference on Emerging Advanced Nanomaterials (ICEAN) 2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Theoretical Study of Non-Fullerene Organic Photovoltaics: Search for New Acceptors and Interfacial Geometry (2018)
  • Author(s): Marina Suganuma, Yutaka Imamura, and Masahiko Hada
  • Organizer: International Conference on Emerging Advanced Nanomaterials (ICEAN) 2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Novel Material Search Scheme by Informatics: Application to Perovskite Solar Cell (2018)
  • Author(s): Shohei Kanno, Yutaka Imamura, and Masahiko Hada
  • Organizer: the IAQMS 16-ICQC Satellite Conference on "Computational Chemistry meets Artificial Intelligence"
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] DFT Investigation of Structural and Electronic Properties of Covalent Organic Frameworks Containing Trichalcogenasumanene (2018)
  • Author(s): Katouda Michio, Motomichi Tashiro, Yutaka Imamura
  • Organizer: 16th International Congress of Quantum Chemistry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 機械学習を用いた新規ペロブスカイト太陽電池材料の大規模探索 (2018)
  • Author(s): 菅野翔平, 今村穣, 波田雅彦
  • Organizer: 第21回理論化学討論会
• [Presentation] 非フラーレン系有機薄膜太陽電池材料の理論的探索 (2018)
  • Author(s): 菅沼麻莉奈, 今村穣, 波田雅彦
  • Organizer: 第21回理論化学討論会
• [Presentation] ボウル型トリカルコゲナスを基本π骨格とする共有結合性有機構造体の構造・電子機構の理論的研究 (2018)
  • Author(s): 河東田道夫, 田代基慶, 今村穣
  • Organizer: 第21回理論化学討論会
• [Presentation] マテリアルズインフォマティクスに基づくペロブスカイト太陽電池材料の大規模探索 (2018)
  • Author(s): 菅野翔平, 今村穣, 波田雅彦
  • Organizer: 第79回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] 有望な鉛フリーペロブスカイトは存在するか?～マテリアルズインフォマティクスによる回答～ (2018)
  • Author(s): 菅野翔平, 今村穣, 波田雅彦
  • Organizer: 第三回フロンティア太陽電池セミナー
• [Presentation] 第一原理計算と機械学習を用いた新規ペロブスカイト太陽電池材料の高効率探索 (2018)
  • Author(s): 菅野翔平, 今村穣, 波田雅彦
  • Organizer: 日本化学会第98春季年会(2018)
• [Presentation] 計算科学を用いた次世代太陽電池材料の研究 (2018)
  • Author(s): 今村穣
  • Organizer: スーパーコンピューターワークショップ2017
  • Invited
• [Presentation] 計算科学による高効率な有機薄膜太陽電池材料の探索と設計 (2017)
  • Author(s): 今村穣, 田代基慶, 河東田道夫, 波田雅彦
  • Organizer: 第20回理論化学討論会
• [Presentation] ペロブスカイト太陽電池における有機カチオンの回転と無機骨格の振動に関する理論的解析 (2017)
  • Author(s): 菅野翔平, 今村穣, 佐伯昭紀, 波田雅彦
  • Organizer: 第20回理論化学討論会
• [Presentation] PbS量子ドットにおけるパッシベーションに関する理論的検討 (2017)
  • Author(s): 村田レオ, 今村穣, 波田雅彦
  • Organizer: 第20回理論化学討論会
• [Presentation] ハロゲン修飾量子ドットの電子特性に関する理論的解析 (2017)
  • Author(s): 村田レオ, 今村穣, 波田雅彦
  • Organizer: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] 有機-無機ペロブスカイトにおける有機カチオンの回転運動の制御可能性に関する理論的考察 (2017)
  • Author(s): 菅野翔平, 今村穣, 波田雅彦
  • Organizer: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] 次世代有機太陽電池に関する自動材料探索スキーム (2017)
  • Author(s): 今村穣, 田代基慶, 河東田道夫
  • Organizer: 第11回分子科学討論会2017仙台
• [Presentation] Quantum-Chemical Studies on Lanthanide encapsulated metallofullerenes towards designing functional materials (2017)
  • Author(s): Velloth Archana, 今村穣, 兒玉健, 波田雅彦
  • Organizer: 第11回分子科学討論会2017仙台
• [Presentation] 色素増感型及びペロブスカイト型太陽電池に関する量子化学的研究 (2017)
  • Author(s): 菅野翔平, 今村穣, 佐伯 昭紀, 波田雅彦
  • Organizer: 第7回CSJ化学フェスタ2017
• [Presentation] 計算科学・データ科学を用いた次世代太陽電池材料の研究アプローチ (2017)
  • Author(s): 今村穣, 田代基慶, 河東田道夫, 波田雅彦
  • Organizer: 日本コンピュータ化学会2017秋季年会
• [Presentation] 計算科学を用いた有機薄膜太陽電池の界面構造の検討と新規アクセプター材料の自動探索 (2017)
  • Author(s): 菅沼麻莉奈, 今村穣, 波田雅彦
  • Organizer: 第二回フロンティア太陽電池セミナー
• [Presentation] ハイブリッドペロブスカイトの計算化学的研究 :有機カチオンの回転運動障壁とイフォマティクスによる新材料探索 (2017)
  • Author(s): 菅野翔平, 今村穣, 波田雅彦
  • Organizer: 第二回フロンティア太陽電池セミナー
• [Presentation] ハロゲン修飾された量子ドットの電子物性と光電変換機構の検討 (2017)
  • Author(s): 村田レオ, 今村穣, 波田雅彦
  • Organizer: 第二回フロンティア太陽電池セミナー
• [Presentation] Material Design for Organic Photovoltaics using Computational Science (2017)
  • Author(s): Yutaka Imamura
  • Organizer: International Symposium on Pure & Applied Chemistry (ISPAC)2017
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 計算科学による有機半導体材料の探索と設計 (2017)
  • Author(s): 今村穣
  • Organizer: 第66回高分子討論会 S14.有機半導体の高機能化のための分子デザイン
  • Invited
• [Presentation] Theoretical Study on Spin-forbidden Transition for Dye-Sensitized Solar Cell (2017)
  • Author(s): Yutaka Imamura
  • Organizer: International Symposium "Theoretical Design of Materials with Innovative Functions Based on Element Strategy and Relativistic Electronic Theory"
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Quantum Chemical Studies on Dye-sensitized and Perovskite Solar Cells (2017)
  • Author(s): Shohei Kanno, Yutaka Imamura, Akinori Saeki, Masahiko Hada
  • Organizer: Collaborative Conference on Materials Research (CCMR) 2017
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Theoretical study on halogen-passivated quantum dot solar cell (2017)
  • Author(s): Reo Murata, Yutaka Imamura, Masahio Hada
  • Organizer: International Symposium "Theoretical Design of Materials with Innovative Functions Based on Element Strategy and Relativistic Electronic Theory"
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Theoretical Study on Rotational Controllability of Organic Cations in Hybrid Perovskites (2017)
  • Author(s): Shohei Kanno, Yutaka Imamura, Masahiko Hada
  • Organizer: International Symposium "Theoretical Design of Materials with Innovative Functions Based on Element Strategy and Relativistic Electronic Theory"
  • Int'l Joint Research