Geometric analysis of network structures of nanoparticles filled in rubbers and its structure-properties relations

• Project Area: Discrete Geometric Analysis for Materials Design
• Project/Area Number: 18H04494
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Research Institution: 防衛大学校(総合教育学群、人文社会科学群、応用科学群、電気情報学群及びシステム工学群)
• Principal Investigator: 萩田 克美 防衛大学校(総合教育学群、人文社会科学群、応用科学群、電気情報学群及びシステム工学群), 応用科学群, 講師 (80305961)
• Project Period (FY): 2018-04-01 – 2020-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2019)
• Budget Amount: ¥23,400,000 (Direct Cost: ¥18,000,000、Indirect Cost: ¥5,400,000); Fiscal Year 2019: ¥11,700,000 (Direct Cost: ¥9,000,000、Indirect Cost: ¥2,700,000); Fiscal Year 2018: ¥11,700,000 (Direct Cost: ¥9,000,000、Indirect Cost: ¥2,700,000)
• Keywords: ゴム材料 / ナノ粒子 / シミュレーション / 粗視化MD / FIB-SEM / 小角散乱実験 / 逆モンテカルロ法 / 3次元構造解析 / 高分子複合材料 / 高分子材料物性 / 計算幾何学 / ソフトマター

Outline of Annual Research Achievements

ナノ粒子が充填されたゴム材料でバウンドラバーやナノ粒子凝集構造の特徴や機能との相関を明らかにするため、粗視化MDをはじめとする分子シミュレーション手法を検討・開発した。また、小角散乱実験との比較のために2次元散乱パターンに関する解析手法も開発した。関連する論文も含め6本の論文を出版した。
系統的に条件を変えたシリカナノ粒子充填ゴム材料に対する3次元ナノ構造の計測を継続実施し、3次元ボリュームデータに対する幾何学的解析を行った。小角散乱実験では捉えることが困難な小さいクラスターの特徴的挙動を見いだした。並行して、昨年度計測した極小角散乱データから逆モンテカルロ(RMC)解析で約3千万ナノ粒子のモデルを構築し、ネットワーク構造の特徴を調べた。さらに、ゴム中ナノ粒子を簡素化したFN-toy モデルのために、粗視化MDのボンド切断模型の切断パラメータ等に対する挙動を系統的に調べた。FN-toyモデルを通じて、ネットワーク構造の数学的特徴と物性値の相関を機械的に見いだす手法の開発を進めた。
延伸中の異方的な2次元散乱パターンからナノ粒子配置を逆問題推定するRMC法について、3D-FFTを用いた計算コードを開発し、高分子網目中にナノ粒子を充填させた系の粗視化MDや既存の小角X線散乱実験との比較で妥当性を検証し、論文を出版した。
バウンドラバーなどフィラーとポリマーの界面付近の挙動理解に向け、界面相互作用の影響を粗視化MDで調べた。界面相互作用がガラス転移温度に与える影響を予測し、メソスケールの構造が与える影響を論じた論文を出版した。一軸伸張計算で界面相互作用に対する延伸破壊挙動の違いを予測し、in situ TEMや２次元散乱パターン実験の再現を確認した論文を出版した。さらに、界面での化学的特徴の考慮に向け、ReaxFF法やUnited Atom法等の手法検討も進め、関連する論文を出版した。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Multi-Interval Trajectory Recording for Efficient Analyses of Time Correlations (2020)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Murashima Takahiro
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 89 Issue: 2 Pages: 024002-024002
  • DOI: 10.7566/jpsj.89.024002
  • NAID: 40022155058
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Single-chain folding of a quenched isotactic polypropylene chain through united atom molecular dynamics simulations (2019)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Fujiwara Susumu
  • Journal Title: Polymer Volume: 183 Pages: 121861-121861
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2019.121861
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Particle-mesh two-dimensional pattern reverse Monte Carlo analysis on filled-gels during uniaxial expansion (2019)
  • Author(s): Hagita Katsumi
  • Journal Title: Soft Matter Volume: 15 Issue: 36 Pages: 7237-7249
  • DOI: 10.1039/c9sm01060b
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effects of polymer/filler interactions on glass transition temperatures of filler-filled polymer nanocomposites (2019)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Morita Hiroshi
  • Journal Title: Polymer Volume: 178 Pages: 121615-121615
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2019.121615
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Nanovoids in uniaxially elongated polymer network filled with polydisperse nanoparticles via coarse-grained molecular dynamics simulation and two-dimensional scattering patterns (2019)
  • Author(s): Hagita Katsumi
  • Journal Title: Polymer Volume: 174 Pages: 218-233
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2019.04.040
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Hydrogen bond analysis of confined water in mesoporous silica using the reactive force field (2019)
  • Author(s): Mizuguchi Tomoko、Hagita Katsumi、Fujiwara Susumu、Yamada Takeshi
  • Journal Title: Molecular Simulation Volume: 45 Issue: 17 Pages: 1437-1446
  • DOI: 10.1080/08927022.2019.1652740
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effect of diameter distribution on two-dimensional scattering patterns of a rubber model filled with carbon black and silica NPs (2019)
  • Author(s): Hagita Katsumi
  • Journal Title: Polymer Volume: 160 Pages: 65-72
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2018.11.027
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Scattering patterns and stress?strain relations on phase-separated ABA block copolymers under uniaxial elongating simulations (2019)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Akutagawa Keizo、Tominaga Tetsuo、Jinnai Hiroshi
  • Journal Title: Soft Matter Volume: 15 Issue: 5 Pages: 926-936
  • DOI: 10.1039/c8sm02363h
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Study of Commodity VR for Computational Material Sciences (2019)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Matsumoto Shigenori、Ota Koji
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 4 Issue: 2 Pages: 3990-3999
  • DOI: 10.1021/acsomega.8b03483
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] An accelerated united-atom molecular dynamics simulation on the fast crystallization of ring polyethylene melts (2019)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Fujiwara Susumu、Iwaoka Nobuyuki
  • Journal Title: The Journal of Chemical Physics Volume: 150 Issue: 7 Pages: 074901-074901
  • DOI: 10.1063/1.5080332
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Two-dimensional scattering patterns of coarse-grained molecular dynamics model of filled polymer gels during uniaxial expansion (2019)
  • Author(s): Hagita Katsumi
  • Journal Title: Polymer Volume: 166 Pages: 155-168
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2019.01.059
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Applications of aesthetic pentagon-shaped stereo tiling employing pentagraphene carbon?star walls and embossment design (2019)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Kawazoe Yoshiyuki、Ogino Masao
  • Journal Title: AIP Advances Volume: 9 Issue: 3 Pages: 035001-035001
  • DOI: 10.1063/1.5085641
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Super-resolution for asymmetric resolution of FIB-SEM 3D imaging using AI with deep learning (2018)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Higuchi Takeshi、Jinnai Hiroshi
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 8 Issue: 1 Pages: 5877-5877
  • DOI: 10.1038/s41598-018-24330-1
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Two-dimensional scattering patterns of polymers in elongated polymer networks and composites (2018)
  • Author(s): Hagita Katsumi
  • Journal Title: Polymer Volume: 147 Pages: 247-259
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2018.06.016
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Two-dimensional scattering patterns and stress-strain relation of elongated clay nano composite gels: Molecular dynamics simulation analysis (2018)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Shudo Yasuyuki、Shibayama Mitsuhiro
  • Journal Title: Polymer Volume: 154 Pages: 62-79
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2018.08.047
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Thinning Approximation for Calculating Two-Dimensional Scattering Patterns in Dissipative Particle Dynamics Simulations under Shear Flow (2018)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Murashima Takahiro、Iwaoka Nobuyuki
  • Journal Title: Polymers Volume: 10 Issue: 11 Pages: 1224-1224
  • DOI: 10.3390/polym10111224
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Structure formation of a quenched single polyethylene chain with different force fields in united atom molecular dynamics simulations (2018)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Fujiwara Susumu、Iwaoka Nobuyuki
  • Journal Title: AIP Advances Volume: 8 Issue: 11 Pages: 115108-115108
  • DOI: 10.1063/1.5063438
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Molecular Dynamics Studies on Pressure-Induced Structural Change of Poly(4-methyl-1-pentene) Melts (2018)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Senda Yasuhiro
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 87 Issue: 11 Pages: 114803-114803
  • DOI: 10.7566/jpsj.87.114803
  • NAID: 210000135025
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Coarse grained MD Simulations and 2D Scattering Patterns of Filler Filled Rubber Systems (2019)
  • Author(s): Katsumi Hagita
  • Organizer: International Symposium on Polymer Analysis and Characterization 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ゴムコンポジットの材料設計に向けたシミュレーション技術の活用 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: 高分子学会 19-1 高分子ナノテクノロジー研究会
• [Presentation] 高分子材料の研究開発におけるディープラーニング技術の活用検討 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: 第５７回高分子材料自由討論会
• [Presentation] Coarse-Grained Molecular Dynamics Simulation of Nanovoids in Polymer Network Filled with Nanoparticles under Stretching (2019)
  • Author(s): Katsumi Hagita
  • Organizer: The 10th International Conference of the Asia Consortium on Computational
• [Presentation] ゴム材料中のネットワーク構造の幾何解析と機能構造相関 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: 新学術領域「離散材料」領域会議
• [Presentation] Topological percolation and two-dimensional scattering patterns of filler-filled polymer networks under stretching (2019)
  • Author(s): Katsumi Hagita
  • Organizer: International workshop Polymers and Networks
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Coarse-Grained MD Simulations of Nanovoids in Elongated Polymer Nano-Composites (2019)
  • Author(s): Katsumi Hagita
  • Organizer: LAMMPS Workshop and Symposium 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 孤立鎖の折りたたみや多数本の結晶化の挙動解明を目的としたユナイテッドアトムMD法の検討 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: 高分子物理学研究会
• [Presentation] 延伸させた高分子材料系の2次元散乱パターン解析に関する検討 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: 高分子学会 高分子討論会
• [Presentation] ゴム中のナノ粒子ネットワークの３次元構造観察とデータ科学解析 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: 日本学術振興会第１６７委員会（ナノプローブテクノロジー） 第93回研究会
  • Invited
• [Presentation] 変形下のフィラー充填ゴム材料の２次元散乱パターン解析に関する粗視化MD研究 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: 第２９回日本ＭＲＳ年次大会
• [Presentation] ゴム中のナノ粒子のFIB-SEM観察データの計算幾何学的解析 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: 日本顕微鏡学会 第６２回シンポジウム
  • Invited
• [Presentation] 延伸させたフィラー充填ゴムのナノボイド形成に関する粗視化MD計算とその妥当性検証 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: 日本ゴム協会 第３０回エラストマー討論会
• [Presentation] Applied-math approaches for filler-filled polymer nanocomposites (2019)
  • Author(s): Katsumi Hagita
  • Organizer: Material Research Meeting 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 材料物性予測の高分子計算物理的アプローチと展望 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: 高分子学会 ２０１８東海シンポジウム 「高分子計算科学とその利用」
• [Presentation] ゴム材料のナノ構造観察におけるディープラーニング技術の応用検討 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: レオロジー学会 高分子加工技術研究会 第90回例会
• [Presentation] 複数のトラジェクトリデータ記録による時間相関関数の効率的な評価方法 (2019)
  • Author(s): 萩田 克美, 高野 宏
  • Organizer: 日本物理学会 第７４回年次大会
• [Presentation] ゴム中フィラーの大容量3D実像から評価した小角散乱プロファイルの検討 (2018)
  • Author(s): 萩田 克美, 樋口 剛志, 陣内 浩司
  • Organizer: 高分子学会 年次大会
• [Presentation] ユナイテッドアトム模型の見直しと高分子溶融体の構造圧力変化の予測 (2018)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: つくばソフトマター研究会
• [Presentation] 3D Modeling and Simulations of Morphologies in Filler-filled Rubbers (2018)
  • Author(s): K. Hagita
  • Organizer: 4th International Congress on 3D Materials Science (3DMS)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 高分子材料の計算物理の現状と展望 (2018)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: 第56回高分子材料自由討論会
• [Presentation] Coarse grained MD simulations for filler-filled polymer network systems (2018)
  • Author(s): K. Hagita
  • Organizer: Symposium on Modeling Supra-molecular Structures with LAMMPS
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 3次元構造観察における機械学習技術の活用検討 (2018)
  • Author(s): 萩田 克美
  • Organizer: SCANTECH2018 日本顕微鏡学会
• [Presentation] デンドリマー側鎖をもつ高分子溶融体の構造圧力変化の予測 (2018)
  • Author(s): 萩田 克美, 仙田 康浩
  • Organizer: 日本物理学会 2018年度秋季大会