Molecular Movies of photoexcited soft crystals with table-top ultrafast electron diffraction

• Project Area: Soft Crystals: Science and Photofunctions of Easy-Responsive Systems with Felxibility and Higher-Ordering
• Project/Area Number: 18H04519
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Research Institution: University of Tsukuba
• Principal Investigator: 羽田 真毅 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (70636365)
• Project Period (FY): 2018-04-01 – 2020-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2019)
• Budget Amount: ¥5,070,000 (Direct Cost: ¥3,900,000、Indirect Cost: ¥1,170,000); Fiscal Year 2019: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000); Fiscal Year 2018: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
• Keywords: ソフトクリスタル / 構造ダイナミクス / 時間分解電子線回折法 / 超高速現象 / 計測技術

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、テーブルトップ型超高速時間分解電子線回折法を駆使して、光応答性の結晶や液晶などのソフトクリスタルの分子動画を撮影する。すなわち、その物質の立体構造を理解し、光誘起構造変化ダイナミクスの詳細を解明することを目的としている。我々は領域内の共同研究として(1)酸化グラフェンの光還元のメカニズムを解明した。さらに、(2)アゾベンゼン液晶の光異性化による共同運動の観察を行った。
(1)九州大学の恩田研究室との新学術領域内共同研究を通して、テーブルトップ型超高速時間分解電子線回折法と超高速時間分解赤外振動分光法を組み合わせた計測法を確立した。本手法を用いて、酸化グラフェンなどのより複雑で従来の計測手法ではその構造や構造ダイナミクスが全く理解できない物質へ応用した。酸化グラフェンはグラフェンの誘導体である。酸化グラフェンは、水に溶解し化学操作が可能となり、また光照射や加熱により還元された物質はグラフェンに近い特性をもつため、応用研究が進められている。しかし、その構造や還元中の構造ダイナミクスは非常に複雑であるため、理解されていないのが現状であった。我々は、光照射中の酸化グラフェンの光還元中の分子運動に注目することにより、酸化グラフェンの光還元のメカニズムの解明に成功した。
(2)超高速時間分解電子線回折法を最も代表的な光応答性液晶であるアゾベンゼン液晶に適応した。その結果、アゾベンゼン液晶の構造変化は100ピコ秒で生じ、これまで考えられてきた速度よりも1万倍速ことが分かった。また、光などの外部刺激を与えると系は分子が乱れることはよく報告されているが、本研究では光刺激によって分子が揃う方向に系が変化することを示した。さらに、1%程度のわずかな構造の変化で系全体が変化するという共同的運動も見られた。本成果は、初めて液晶中の分子間相互作用中の構造ダイナミクスを観測したものである。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Liquid-like dielectric response is an origin of long polaron lifetime exceeding 10 μ s in lead bromide perovskites (2020)
  • Author(s): Kiyoshi Miyata, Ryota Nagaoka, Masaki Hada, Takanori Tanaka, Ryuji Mishima, Taihei Kuroda, Sota Sueta, Takumi Iida, Yoshifumi Yamashita, Takeshi Nishikawa, Kenji Tsuruta, Yasuhiko Hayashi, Ken Onda, Toshihiko Kiwa, Takashi Teranishi
  • Journal Title: The Journal of Chemical Physics Volume: 152 Issue: 8 Pages: 084704-084704
  • DOI: 10.1063/1.5127993
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] The critical role of the forest morphology for dry drawability of few-walled carbon nanotubes (2020)
  • Author(s): H. Inoue, M. Hada, T. Nakagawa, T. Marui, T. Nishikawa, Y. Yamashita, Y. Inoue, K. Takahashi, Y. Hayashi
  • Journal Title: Carbon Volume: 158 Pages: 662-671
  • DOI: 10.1016/j.carbon.2019.11.038
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] One-minute Joule Annealing Enhances the Thermoelectric Properties of Carbon Nanotube Yarns via the Formation of Graphene at the Interface (2019)
  • Author(s): M. Hada, T. Hasegawa, H. Inoue, M. Takagi, K. Omoto, D. Chujo, S. Iemoto, T. Kuroda, T. Morimoto, T. Hayashi, T. Iijima, T. Tokunaga, N. Ikeda, K. Fujimori, C. Itoh, T. Nishikawa, Y. Yamashita, T. Kiwa, S. Koshihara, S. Maeda, Y. Hayashi
  • Journal Title: ACS Applied Energy Materials Volume: 2 Issue: 10 Pages: 7700-7708
  • DOI: 10.1021/acsaem.9b01736
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Ultrafast isomerization-induced cooperative motions to higher molecular orientation in smectic liquid-crystalline azobenzene molecules (2019)
  • Author(s): M. Hada, D. Yamaguchi, T. Ishikawa, T. Sawa, K. Tsuruta, K. Ishikawa, S. Koshihara, Y. Hayashi, T. Kato
  • Journal Title: Nature Communications Volume: 10 Issue: 1 Pages: 4159-4159
  • DOI: 10.1038/s41467-019-12116-6
  • NAID: 120006812113
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Selective Reduction Mechanism of Graphene Oxide Driven by the Photon Mode versus the Thermal Mode (2019)
  • Author(s): M. Hada, K. Miyata, S. Ohmura, Y. Arashida, K. Ichiyanagi, I. Katayama, T. Suzuki, W. Chen, S. Mizote, T. Sawa, T. Yokoya, T. Seki, J. Matsuo, T. Tokunaga, C. Itoh, K. Tsuruta, R. Fukaya, S. Nozawa, S. Adachi, J. Takeda, K. Onda, S. Koshihara, Y. Hayashi, Y. Nishina
  • Journal Title: ACS Nano Volume: 13 Issue: 9 Pages: 10103-10112
  • DOI: 10.1021/acsnano.9b03060
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Presentation] Ultrafast time-resolved electron diffrac-tion revealing the reduction mechanism of graphene oxide through the photon and thermal modes (2020)
  • Author(s): M. Hada
  • Organizer: 日本化学会 第100春季年会
  • Invited
• [Presentation] Ultrafast combinational techniques revealing reduction mechanisms of graphene oxide via photoexictation and heating (2019)
  • Author(s): M. Hada, K. Miyata, S. Ohmura, S. Koshihara, Y. Hayashi, K. Onda, Y. Nishina
  • Organizer: International Conference on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Unveiling the structure and reduction mechanism of graphene oxide by ultrashort pulsed electron diffraction (2019)
  • Author(s): M. Hada, Y. Nishina
  • Organizer: 相変化研究会シンポジウム2019
  • Invited
• [Presentation] Ultrafast structural dynamics of soft matter (2019)
  • Author(s): Masaki Hada
  • Organizer: 6th Banff Meeting on Structural Dynamics
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Structure and photoinduced dynamics of graphene oxide revealed by ultrafast time-resolved electron diffraction (2019)
  • Author(s): T. Sawa, M. Hada, K. Miyata, S. Ohmura, Y. Arashida, K. Ichiyanagi, I. Katayama, T. Suzuki, W. Chen, S. Mizote, T. Nishikawa, Y. Yamashita, T. Yokoya, T. Seki, J. Matsuo, T. Tokunaga, C. Itoh, K. Tsuruta, R. Fukaya, S. Nozawa, S. Adachi, J. Takeda, K. Onda, S. Koshihara, Y. Hayashi, Y. Nishina
  • Organizer: 6th Banff Meeting on Structural Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ソフトクリスタルの光誘起現象を超高速時間分解電子線回折法で観察する (2019)
  • Author(s): 羽田真毅
  • Organizer: 日本化学会第99春季年会
  • Invited