Electronic coherence of photosynthetic antennas induced by sub-10 fs laser pulses

• Project Area: Creation of novel light energy conversion system through elucidation of the molecular mechanism of photosynthesis and its artificial design in terms of time and space
• Project/Area Number: 18H05173
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Research Institution: Kumamoto University
• Principal Investigator: 小澄 大輔 熊本大学, パルスパワー科学研究所, 准教授 (70613149)
• Project Period (FY): 2018-04-01 – 2020-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2019)
• Budget Amount: ¥5,200,000 (Direct Cost: ¥4,000,000、Indirect Cost: ¥1,200,000); Fiscal Year 2019: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000); Fiscal Year 2018: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
• Keywords: 光合成 / 超高速現象 / エネルギー移動 / 電子コヒーレンス / 極超短光パルス

Outline of Annual Research Achievements

本申請では、光合成初期反応過程において極限的時間領域で起こる超高速光誘起現象を分子レベルで解明することを目的とした。すなわち、光合成色素タンパク複合体に結合する色素分子と周辺環境との相互作用を反映する電子・振動コヒーレンスの実時間計測が可能な高感度サブ10フェムト秒コヒーレント分光計測装置を構築した。構築した時間分解計測装置を用いて、極限的時間領域におけるタンパク質環境下にある色素分子を中心とした光合成機能の統一的な解明を目指した。具体的には(1) 極超短光パルス発生技術の確立及びそれを用いたコヒーレント分光計測、(2) ピコ秒発光分光及び100フェムト秒ポンプ・プローブ分光計測を用いた光合成機能解明を行った。
(1) 極限的時間領域における実時間振動分光では、中空糸ファイバー光パルス圧縮法により、5フェムト秒光パルスを発生することに成功した。5フェムト秒光パルスを用いて、紅色細菌由来光合成アンテナLH2における2つのリング会合体B800とB850との間の量子力学的電子コヒーレンスの観測に成功した。また、さらなる位相高感度計測のため、三次の非線形光学効果を利用した極超短光パルスクリーニング法の確立を行った。
(2) 領域内共同研究推進のため、ピコ秒発光分光、100フェムト秒ポンプ・プローブ分光計測及び解析技術を領域内研究者に提供し、様々な光合成器官の超高速ダイナミクス解明を行った。
得られた結果を物理的理論構築のための研究にフィードバックするとともに、超効率的な光捕集作用を持つ人工光合成設計の提案を行った。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Photoprotective mechanism in core antenna pigment-protein from a purple photosynthetic bacterum, Rhodospirillum rubrum (2020)
  • Author(s): Chiasa Uragami, Hiroki Sato, Nao Yukihira, Masazumi Fujiwara, Nao Yukihira, Daisuke Kosumi, Alastair T. Gardiner, Richard J. Cogdell, Hideki Hashimoto
  • Journal Title: Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Volume: xx
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] olvent Vapor-Induced Polarity and Ferroelectricity Switching (2020)
  • Author(s): Fumiya Kobayashi, Ryohei Akiyoshi, Daisuke Kosumi, Masaaki Nakamura, Leonard F Lindoy, Shinya Hayami
  • Journal Title: Angewandte Chemie, International Edition Volume: xx
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Electron-transfer behaviors between photoexcited metal complex and methyl viologen codoped in ionic nanospheres (2020)
  • Author(s): Hayata Yamamoto, Mayuka Taomoto, Akitaka Ito, Daisuke Kosumi
  • Journal Title: Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Volume: xx
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ultrafast energy transfer dynamics of phycobilisome from Thermosynechococcus vulcanus, as revealed by ps fluorescence and fs pump-probe spectroscopies (2020)
  • Author(s): Yuma Hirota, Hiroki Serikawa, Keisuke Kawakami, Masato Ueno Nobuo Kamiya, and Daisuke Kosumi
  • Journal Title: Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Volume: xx
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Anaerobic energy dissipation by glycosylated carotenoids in the green sulfur bacterium Chlorobaculum tepidum (2020)
  • Author(s): Chihiro Azai, Jiro Harada, Shogo Fujimoto, Shinji Masuda, Kosumi Daisuke
  • Journal Title: Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Volume: xx
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Energy transfer and primary charge separation upon selective femtosecond excitation at 810 nm in the reaction center complex from Heliobacterium modesticaldum (2020)
  • Author(s): Risa Kojima, Hayata Yamamoto, Chihiro Azai, Chiasa Uragami, Hideki Hashimoto, Daisuke Kosumi, Hirozo Oh-oka
  • Journal Title: Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Volume: xx
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Unique Excited States Properties of Artificial Short-Polyene Carotenoid (2020)
  • Author(s): Daisuke Kosumi, Toshiyuki Kusumoto, Hideki Hashimoto
  • Journal Title: Physical Chemistry Chemical Physics Volume: xx
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ferroelectric metallomesogens composed of achiral spin crossover molecules (2019)
  • Author(s): Akiyoshi Ryohei、Hirota Yuma、Kosumi Daisuke、Tsutsumi Mayu、Nakamura Masaaki、Lindoy Leonard F.、Hayami Shinya
  • Journal Title: Chemical Science Volume: 10 Issue: 22 Pages: 5843-5848
  • DOI: 10.1039/c9sc01229j
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Singlet and Triplet Excited States Dynamics of Photosynthetic Pigment Chlorophyll a Investigated by Sub-Nanosecond Pump-probe Spectroscopy (2018)
  • Author(s): Daisuke Kosumi, Tomoya Nishiguchi, Yutaka Amao, Richard J. Cogdell, Hideki Hashimoto
  • Journal Title: Journal of Photochemistry and Photobiology A Volume: 358 Pages: 374-378
  • DOI: 10.1016/j.jphotochem.2017.09.046
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Ferroelectric and luminescence properties of zinc(ii) and platinum(ii) soft complexes (2018)
  • Author(s): Akiyoshi Ryohei、Hirota Yuma、Kosumi Daisuke、Ohtani Ryo、Nakamura Masaaki、Lindoy Leonard F.、Hayami Shinya
  • Journal Title: Dalton Transactions Volume: 47 Issue: 40 Pages: 14288-14292
  • DOI: 10.1039/c8dt01100a
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] Measurements of the transient absorption spectra of cis-trans-b-apo-8'-carotenal and the analysis of their excited-state relaxation dynamics by Global and Target analysis (2020)
  • Author(s): Kouta Horiuchi, Chiasa Uragami, Taiki Inoue, Nao Yukihira, Daisuke Kosumi, Hideki Hashimoto
  • Organizer: 日本化学会第100春季年会
• [Presentation] クライオ電子顕微鏡によるフィコシアニン複合体の構造解析 (2020)
  • Author(s): 川上恵典、浜口祐、田原愁平、塩見潤子、小澄大輔、神谷信夫
  • Organizer: 第61回日本植物生理学会年会
• [Presentation] Heliobacterium modesticaldumの反応中心におけるエネルギーおよび電子移動機構の時間分解分光測定 (2020)
  • Author(s): 小島理沙、山元颯太、浅井智広、小澄大輔、大岡宏造
  • Organizer: 第61回日本植物生理学会年会
• [Presentation] Photoprotection function of carotenoids in core antenna pigment-protein complex of purple photosynthetic bacteria, Rhodospirillum rubrum (2019)
  • Author(s): Chiasa Uragami, Hiroki Sato, Nao Yukihira, Masazumi Fujiwara, Nao Yukihira, Daisuke Kosumi, Alastair T. Gardiner, Richard J. Cogdell, Hideki Hashimoto
  • Organizer: 26th SPACC Symposium
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Great mystery of fucoxanthin, a carotenoid from Okinawa Mozuku (Coladusiphon okamuranaus TOKIDA" (2019)
  • Author(s): Hideki Hashimoto, Chiasa Uragami, Nao Yukihira, Daisuke Kosumi, Masahiko Iha, Richard J. Cogdell
  • Organizer: 17th Japan-Korea Symposium on Molecular Science
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Analyzing the excited state relaxation dynamics of cis-trans-b-apo-8'-carotenal by femtosecond pump-probe time-resolved absorption spectroscopy (2019)
  • Author(s): Kouta Horiuchi, Chiasa Uragami, Taiki Inoue, Nao Yukihira, Daisuke Kosumi, Hideki Hashimoto
  • Organizer: 26th SPACC Symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] EXCITASION ENERGY TRANSFER DYNAMICS OF CYANOBACTERIAL PHOTOSYNTHETIC ANTENNA PHYCOBILISOME (2019)
  • Author(s): Daisuke Kosumi, Yuma Hirota, Hiroki Serikawa, Keisuke Kawakami, Nobuo Kamiya
  • Organizer: 3rd International Solar Fuels Conference/International Conference on Artificial Photosynthesis 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] STRUCTURAL STUDY OF PHYCOCYANIN COMPLEX IN PHYCOBILISOME INVOLVED IN EXCITATION ENERGY TRANSFER DYNAMICS (2019)
  • Author(s): Keisuke Kawakami, Tasuku Hamaguchi, Yuhei Tahara, Zyunko Shiomi, Daisuke Kosumi, Nobuo Kamiya, Makoto Miyata, Koji Yonekura
  • Organizer: 3rd International Solar Fuels Conference/International Conference on Artificial Photosynthesis 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] TIME-RESOLVED SPECTROSCOPY OF ELECTRON TRANSFER PROCESSES UPON SELECTIVE EXCITATION IN THE REACTION CENTER COMPLEX FROM HELIOBACTERIUM MODESTICALDUM (2019)
  • Author(s): Risa Kojima, Chihiro Azai, Shunsuke Ando, Tetsuko Nakaniwa, Hideki Tanaka, Genji Kurisu, Chiasa Uragami, Hideki Hashimoto, Daisuke Kosumi, Hirozao Oh-oka
  • Organizer: 3rd International Solar Fuels Conference/International Conference on Artificial Photosynthesis 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ENERGY TRANSFER PATHWAYS FROM CAROTENOIDS IN THE PHOTOSYNTHETIC REACTION CENTER COMPLEX OF GREEN SULFUR BACTERIA (2019)
  • Author(s): Chihiro Azai,Jiro Harada, Masataka Hoashi, Shogo Fujimoto, Shinji Masuda, Daisuke Kosumi
  • Organizer: 3rd International Solar Fuels Conference/International Conference on Artificial Photosynthesis 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ELECTRON TRANSFER BEHAVIORS BETWEEN PHOTOEXCITED METAL COMPLEX AND METHYL VIOLOGENE CODOPED IN INOIC NANOSHERES (2019)
  • Author(s): Hayata Yamamoto, Akitaka Itho, Daisuke Kosumi
  • Organizer: 3rd International Solar Fuels Conference/International Conference on Artificial Photosynthesis 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ROLES OF RED-CHLOROPHYLLS IN LIGHT-HARVESTING OF CYANOBACTERIAL PSI, AS REVEALED BY ULTRAFAST SPECTROSCOPY (2019)
  • Author(s): Daisuke Kosumi, Hayata Yamamoto, Shuhei Yoshino, Masato Ueno, Keisuke Kawakami, Nobuo Kamiya
  • Organizer: 3rd International Solar Fuels Conference-Young Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ENERGY-TRANSFER DYNAMICS BETWEEN RUTHENIUM(II) AND OSMIUM(II) COMPLEXES CODOPED IN INOIC NANOSHERES TOWARD ARTIFICIAL LIGHT-HARVESTING SYSTEM (2019)
  • Author(s): Hayata Yamamoto, Mayuka Taomoto, Akitaka Itho, Daisuke Kosumi
  • Organizer: 3rd International Solar Fuels Conference-Young Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ENERGY TRANSPORT IN THE PHYCOBILISOME-PHOTOSYSTEM SUPERCOMPLEX FROM THERMOPHILIC CYANOBACTERIA (2019)
  • Author(s): Yuma Hirota, Hiroki Serikawa, Keisuke Kawakami, Nobuo Kamiya, Daisuke Kosumi
  • Organizer: 3rd International Solar Fuels Conference-Young Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] STRUCTURAL STUDY OF PHYCOCYANIN COMPLEX IN PHYCOBILISOME BY CRYO-ELECTRON MICROSCOPY (2019)
  • Author(s): Keisuke Kawakami, Tasuku Hamaguchi, Yuhei Tahara, Zyunko Shiomi, Daisuke Kosumi, Nobuo Kamiya, Makoto Miyata, Koji Yonekura
  • Organizer: 3rd International Solar Fuels Conference-Young Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Functional Implication of Carotenoid Glucoside in the Anaerobic Photosynthesis of Green Sulfur Bacteria (2019)
  • Author(s): Chihiro Azai,Jiro Harada, Masataka Hoashi, Shogo Fujimoto, Shinji Masuda, Daisuke Kosumi
  • Organizer: 3rd International Solar Fuels Conference-Young Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Femtosecond pump-probe time-resolved absorption spectroscopy of cis-trans-b-apo-8'-carotenal (2019)
  • Author(s): Kouta Horiuchi, Chiasa Uragami, Taiki Inoue, Nao Yukihira, Daisuke Kosumi, Hideki Hashimoto
  • Organizer: 17th Japan-Korea Symposium on Molecular Science
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ナノイオンキャリアに担持させた異種金属錯体間のエネルギー移動ダイナミクス (2019)
  • Author(s): 山元颯太、垰本真有華、伊藤亮孝、小澄大輔
  • Organizer: 第30回光物性研究会
• [Presentation] Heliobacterium modesticaldum光合成反応中心への選択励起における励起エネルギー移動および電子移動反応 (2019)
  • Author(s): 小島理沙、山元颯太、浅井智広、小澄大輔、大岡宏造
  • Organizer: 第30回光物性研究会
• [Presentation] Carotenoid glycoside quenches bacteriochlorophyll a fluorescence in the photosynthetic reaction center of green sulfur bacteria (2019)
  • Author(s): Chihiro Azai、Jiro Harada、Takumi Inoue、Shogo Fujimoto、Masuda Shinji、Daisuke Kosumi
  • Organizer: 第57回日本生物物理学会年会
• [Presentation] 人工光合成アンテナ構築に向けたカルボニルカロテノイドにおける分子内電荷移動状態の制御 (2019)
  • Author(s): 小澄大輔、楠本利行、橋本秀樹
  • Organizer: 第33回カロテノイド研究談話会
• [Presentation] 緑色硫黄細菌の光合成反応中心に結合したカロテノイドのアンテナ機能 (2019)
  • Author(s): 浅井智広、上野雅仁、藤本将吾、井上拓海、原田二朗、増田真二、小澄大輔
  • Organizer: 第33回カロテノイド研究談話会
• [Presentation] フェムト秒時間分解分光測定によるcis-b-Apo-8'-carotenalのS*励起状態とICT励起状態の比較 (2019)
  • Author(s): 堀内滉太、浦上千藍紗、井上泰貴、行平奈央、小澄大輔、橋本秀樹
  • Organizer: 第33回カロテノイド研究談話会
• [Presentation] タイプI反応中心に結合したカロテノイドの光合成機能 (2019)
  • Author(s): 小島理沙、浅井智広、川上恵典、上野雅仁、原田二朗、神谷信夫、大岡宏造、小澄大輔
  • Organizer: 2019年カロテノイド若手の会
• [Presentation] カロテノイド配糖体エステルの緑色硫黄細菌における光合成機能 (2019)
  • Author(s): 浅井智広、原田二朗、井上拓海、藤本将吾、増田真二、小澄大輔
  • Organizer: 第10回日本光合成学会年会
• [Presentation] 光合成超複合体における光エネルギー移動機構の解明に向けた取り組み (2019)
  • Author(s): 川上恵典、田原愁平、浜口祐、塩見潤子、小澄大輔、神谷信夫、米倉功治、宮田真人
  • Organizer: 第10回日本光合成学会年会
• [Presentation] 紅色光合成細菌光捕集及び光保護作用におけるカロテノイドの役割 (2019)
  • Author(s): 小澄大輔、R.J. Cogdell、橋本秀樹
  • Organizer: 第4回光合成細菌ワークショップ
  • Invited
• [Presentation] フェムト秒時間分解分光測定によるcis-b-Apo-8'-carotenalのICT励起状態の解析 (2019)
  • Author(s): 堀内滉太、浦上千藍紗、井上泰貴、行平奈央、小澄大輔、橋本秀樹
  • Organizer: 日本化学会第99春季年会
• [Presentation] 緑色硫黄細菌Chlorobaculum tepidumのカロテノイド配糖体エステルの役割 (2019)
  • Author(s): 原田二朗、浅井智広、井上拓、藤本将吾、増田真二、山本健、小澄大輔
  • Organizer: 第60回日本植物生理学会年会
• [Presentation] 極超短光パルスを用いた光合成アンテナにおける電子・振動コヒーレンスの観測 (2019)
  • Author(s): 小澄大輔、R.J. Cogdell、橋本秀樹
  • Organizer: 新学術領域研究 「革新的光物質変換」 第2回公開シンポジウム
• [Presentation] サブナノ秒ポンプ・プローブ分光を用いた緑色硫黄細菌反応中心の機能解明 (2019)
  • Author(s): 小澄大輔、浅井智広、大岡宏造、橋本秀樹
  • Organizer: 新学術領域研究 「革新的光物質変換」 第2回公開シンポジウム
• [Presentation] 光合成量子コヒーレンス解明のためのクリーン極超短光パルスの発生技術の確立 (2019)
  • Author(s): 藤本将吾、溝口祐樹、小澄大輔
  • Organizer: 新学術領域研究 「革新的光物質変換」 第2回公開シンポジウム
• [Presentation] 単離PBS及びPSIIの分光解析結果に基づくPBS-PSII超複合体のエネルギー伝達過程の考察 (2019)
  • Author(s): 廣田悠真、前川友樹、芹川広樹、川上恵典、田原愁平、塩見潤子、宮田真人、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 新学術領域研究 「革新的光物質変換」 第2回公開シンポジウム
• [Presentation] 緑色硫黄細菌の光合成反応中心コアアンテナ系におけるカロテノイド配糖体エステルによる超高速消光 (2019)
  • Author(s): 浅井智広、原田二朗、井上拓、藤本将吾、増田真二、小澄大輔
  • Organizer: 新学術領域研究 「革新的光物質変換」 第2回公開シンポジウム
• [Presentation] 5フェムト秒からマイクロ秒時間領域分光手法による紅色細菌光合成エネルギー伝達過程解明 (2018)
  • Author(s): 小澄大輔
  • Organizer: 2018年光化学討論会 シンポジウムI 「光合成アンテナにおけるエネルギーフロー」
  • Invited
• [Presentation] 分光手法によるカロテノイドの機能解明 (2018)
  • Author(s): 小澄大輔
  • Organizer: ifia Japan 2018 カロテノイドフォーラム
  • Invited
• [Presentation] Fluorescence lifetime analysis of the green sulfur bacterium Chlorobium tepidum mutant devoid of a reaction center specific carotenoid glycoside (2018)
  • Author(s): Chihiro Azai, Jiro Harada, Shogo Fujimoto, Shinji Masuda, and Daisuke Kosumi
  • Organizer: ISPR Conference on Microbial Photosynthesis
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 緑色硫黄細菌Chlorobaculum tepidumのカロテノイド配糖体エステル欠損の光合成活性への影響 (2018)
  • Author(s): 原田二朗、浅井智広、井上拓、藤本将吾、増田真二、小澄大輔
  • Organizer: 第32回カロテノイド研究談話会
• [Presentation] 藻類由来光合成超複合体における光エネルギー移動機構の解明に向けて (2018)
  • Author(s): 川上恵典、廣田悠真、田原愁平、塩見潤子、眞岡孝至、瀧尾進、宮田真人、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 第32回カロテノイド研究談話会
• [Presentation] 新規カロテノイドの合成及び分子内電荷移動状態の制御 (2018)
  • Author(s): 小澄大輔、楠本利行、橋本秀樹
  • Organizer: 2018年カロテノイド若手の会
• [Presentation] 好熱性シアノバクテリアThermosynechococcus vulcanusのカロテノイド同定 (2018)
  • Author(s): 川上恵典、眞岡孝至、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 2018年カロテノイド若手の会
• [Presentation] フィコビリソーム・光化学系II超複合体における光捕集及びエネルギー散逸過程の解明 (2018)
  • Author(s): 廣田悠真、藤本将吾、川上恵典、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 2018年光化学討論会
• [Presentation] ピコ秒時間分解蛍光分光によるナノイオンキャリア担持色素分子集合体の励起状態ダイナミクスの解明 (2018)
  • Author(s): 古川紘行、内村祐貴、西本徹、垰本真友華、伊藤亮孝、小澄大輔
  • Organizer: 2018年光化学討論会
• [Presentation] ピコ秒時間分解蛍光分光を用いた光合成超複合体のエネルギー伝達過程の解明 (2018)
  • Author(s): 廣田悠真、藤本将吾、川上恵典、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 第12回分子科学討論会
• [Presentation] ナノイオンキャリア担持色素分子集合体の励起状態ダイナミクス (2018)
  • Author(s): 内村祐貴、古川紘行、西本徹、垰本真友華、伊藤亮孝、小澄大輔
  • Organizer: 第12回分子科学討論会
• [Presentation] シアノバクテリア光合成におけるたんぱく質間相互作用の解明を目指した生化学及び分光学的アプローチ (2018)
  • Author(s): 廣田悠真、藤本将吾、川上恵典、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 光合成セミナー2018
• [Presentation] シアノバクテリア及び紅藻類由来チラコイド膜における分光学特性の比較 (2018)
  • Author(s): 廣田悠真、川上恵典、神谷信夫、瀧尾進、小澄大輔
  • Organizer: 光合成セミナー2018
• [Presentation] シアノバクテリア由来PSIにおける励起状態ダイナミクスの励起エネルギー依存性 (2018)
  • Author(s): 芳野修平、川上恵典、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 光合成セミナー2018
• [Presentation] 人工光合成を目指したデバイスの作成とその分光特性評価 (2018)
  • Author(s): 内村祐貴、古川紘行、西本徹、垰本真友華、伊藤亮孝、小澄大輔
  • Organizer: 光合成セミナー2018
• [Remarks] 研究者ホームページ
  • URL: http://phys.ipps.kumamoto-u.ac.jp/kosumi/index-j.html