グラフェンの乱層構造に起因する特異物性の研究

• Project Area: Materials Science and Advanced Elecronics created by singularity
• Project/Area Number: 19H04545
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: 小林 慶裕 大阪大学, 工学研究科, 教授 (30393739)
• Project Period (FY): 2019-04-01 – 2021-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2020)
• Budget Amount: ¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000); Fiscal Year 2020: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000); Fiscal Year 2019: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
• Keywords: グラフェン / 乱層積層 / 酸化グラフェン / 超高温プロセス / キャリア輸送特性 / 歪センサ / 吸収分光 / ナノ材料 / 結晶工学 / 薄膜物性 / キャリア輸送 / 乱層構造 / 欠陥修復

Outline of Research at the Start

積層方向の周期性が乱れた特異構造である乱層グラフェンを合成し、単層グラフェンに類似した優れた物性を引き出す。乱層構造では、グラフェンシート層間の相互作用が抑制され、単層グラフェンに類似した電子構造が維持される効果を利用し、応用に適した多層グラフェンや３次元積層バルクグラフェンの電気的・熱的物性を飛躍的に向上させる。乱層・多層グラフェンは、酸化グラフェンの超高温熱処理やテンプレートグラフェン上化学気相成長という独自のプロセスで合成する。本研究により、単層グラフェンの優れた特性と多層グラフェンの容量の大きさを兼ね備えた新規ナノ炭素材料を創成し、今後のスケーラブルな応用展開への基盤が構築される。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、積層方向の周期性が乱れた乱層構造をもつ多層グラフェンを合成し、そこから単層グラフェンに類似した優れた物性を引き出すことを目的とする。バルクスケールでの物性計測や応用展開を可能とするため、自立して超高温処理が可能なグラフェン積層体を大量合成可能な酸化グラフェン（GO）から作製した。作製には、凍結乾燥を利用した高空隙スポンジ状GOに加え、層間相互作用を制御したGO堆積膜の２つのアプローチで取り組んだ。スポンジ状GOから得られる多孔質グラフェンを利用して歪センサを構成し、その特性を検証した。超高温処理で欠陥密度を低減したことにより、歪センサの性能指標であるゲージファクタ（GF値）は従来の化学還元GOと比較して著しく向上した。さらにGOにカーボンナノチューブを添加すると機械的な耐久性が改善されることも見出した。ナノダイヤモンドをスペーサ材料として添加した濾過法によって緻密な自立堆積膜を作製した。スペーサ添加による層間隔制御効果をX線回折法で解析し、層間隔のランダム化を明らかにした。乱層グラフェンの光学特性解析に着手し、GOの熱処理で作製した多層・乱層グラフェンの吸収分光をおこなった。可視から遠赤外に至る広いエネルギー範囲で一定の吸光度となることを明らかにし、乱層構造での直線状の分散関係から期待される効果を実証した。キャリア輸送解析に適した絶縁物基板上の薄膜試料として、グラフェンテンプレート上にCVD法で低欠陥・乱層構造グラフェン薄膜を作製した。様々な条件での成長挙動解析から欠陥密度の低減やドメイン領域の拡大にむけた成長機構を提案した。得られたグラフェン試料でのキャリア輸送特性を磁場を印加した低温で計測し、弱局在によるホール抵抗変化を観測した。さらに、位相緩和長や弾性散乱長を解析し、ドメイン境界や欠陥密度で制限されていることを明らかにした。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Crossover point of the field effect transistor and interconnect applications in turbostratic multilayer graphene nanoribbon channel (2021)
  • Author(s): Ryota Negishi, Katsuma Yamamoto, Hirofumi Tanaka, Seyed Ali Mojtahedzadeh, Nobuya Mori, Yoshihiro Kobayashi
  • Journal Title: Sci. Rep. Volume: -
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Neuromorphic switching behavior in multi-stacking composed of Pt/graphene oxide/Ag2S/Ag (2019)
  • Author(s): Saika Bruno Kenichi、Negishi Ryota、Kobayashi Yoshihiro
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 58 Issue: SI Pages: SIID08-SIID08
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab1257
  • NAID: 210000156684
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effect of a protective layer on a carbon nanotube thin film channel in a biosensor device (2019)
  • Author(s): Niimi Ritsu、Negishi Ryota、Arifuku Michiharu、Kiyoyanagi Noriko、Yamaguchi Tomohiro、Ishibashi Koji、Kobayashi Yoshihiro
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 58 Issue: SI Pages: SIIB14-SIIB14
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab1256
  • NAID: 210000156506
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Turbostratic multilayer graphene synthesis on CVD graphene template toward improving electrical performance (2019)
  • Author(s): Wei Chaopeng、Negishi Ryota、Ogawa Yui、Akabori Masashi、Taniyasu Yoshitaka、Kobayashi Yoshihiro
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 58 Issue: SI Pages: SIIB04-SIIB04
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab0c7b
  • NAID: 210000156355
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Turbostratic Stacking Effect in Multilayer Graphene on the Electrical Transport Properties (2019)
  • Author(s): Negishi Ryota、Wei Chaopeng、Yao Yao、Ogawa Yui、Akabori Masashi、Kanai Yasushi、Matsumoto Kazuhiko、Taniyasu Yoshitaka、Kobayashi Yoshihiro
  • Journal Title: physica status solidi (b) Volume: 257 Issue: 2 Pages: 1900437-1900437
  • DOI: 10.1002/pssb.201900437
  • Peer Reviewed
• [Presentation] グラフェン/ SiCテンプレート上に乱層グラフェンの形成メカニズム (2021)
  • Author(s): 姚 瑶、井ノ上 泰輝、根岸 良太、高村 真琴、谷保 芳孝、小林 慶裕
  • Organizer: 2021年第68回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] ナノ炭素材料を添加した酸化グラフェンの還元による単層グラフェン積層膜の形成と層間隔制御効果の検証 (2021)
  • Author(s): 堤 一朗、石黒 稚可子、井ノ上 泰輝、仁科 勇太、小林 慶裕
  • Organizer: 2021年第68回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] Influence of carbon source decomposition process to CNT growth from carbon solid seeds at high temperature (2021)
  • Author(s): Mengyue Wang、Michiharu Arifuku、Noriko Kiyoyanagi、Masamitsu Satake、Taiki Inoue、Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: 2021年第68回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] スポンジ状グラフェンを用いたフレキシブルひずみセンサーの作製とSiCナノ粒子添加効果の検証 (2021)
  • Author(s): 石黒 稚可子、比村 優奈、許 梓釗、仁科 勇太、井ノ上 泰輝、小林 慶裕
  • Organizer: 2021年第68回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] Preparation and electric property analysis of turbostratic multilayer graphene (2021)
  • Author(s): Yoshihiro Kobayashi, and Ryota Negishi
  • Organizer: The 8th Asian Conference on Crystal Growth and Crystal Technology,online
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Etching effect of carbon dioxide on carbon nanotube growth at high temperature (2020)
  • Author(s): Mengyue Wang、Keisuke Nakamura、Michiharu Arifuku、Noriko Kiyoyanagi、Masaaki Ikeda、Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: ２０２０年第８１回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] Temperature dependence of twisted graphene formation on graphene/silicon carbide template (2020)
  • Author(s): 姚 瑶、根岸 良太、高村 真琴、谷保 芳孝、小林 慶裕
  • Organizer: ２０２０年第８１回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] Dominant factor of improving carrier transport properties in multilayer graphene with a turbostratic stacking (2020)
  • Author(s): YungKai Chou、Ryota Negishi、Chaopeng Wei、Yui Ogawa、Yoshitaka Taniyasu、Masashi Akabori、Mojtahedzadeh Seyed Ali、Nobuya Mori、Kensaku Masuda、Katsushi Hashimoto、Yoshiro Hirayama、Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: ２０２０年第８１回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] 乱層積層した多層グラフェンにおけるキャリア散乱長の向上 (2020)
  • Author(s): 根岸 良太，周 詠凱，魏 超鵬，小川 友以，谷保 芳孝，赤堀 誠志，Seyed Ali Mojtahedzadeh，森 伸也，増田 健作，橋本 克之，平山 祥郎，小林 慶裕
  • Organizer: 応用物理学会春季学術講演会（東京）
• [Presentation] High temperature growth of highly crystalline carbon nanotube from carbon nano-onion seed using ethylene as carbon feedstock (2020)
  • Author(s): M. Wang, K. Nakamura, M. Arifuku,N. Kiyoyanagi, Y. Kobayashi
  • Organizer: ２０２０年第６７回応用物理学会春季講演会（上智大学）
• [Presentation] 酸化グラフェンへのナノ炭素添加による単層グラフェンの３次元積層膜形成 (2020)
  • Author(s): 堤 一朗、石黒 稚可子、仁科 勇太、小林 慶裕
  • Organizer: ２０２０年第６７回応用物理学会春季講演会（上智大学）
• [Presentation] Growth mechanism of twisted graphene layers (2020)
  • Author(s): Yao Yao, Ryota Negishi, Daisuke Takajo, Yuki Fukaya, Makoto Takamura, Yoshitaka Taniyasu and Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: ２０２０年第６７回応用物理学会春季講演会（上智大学）
• [Presentation] 乱層積層した多層グラフェンのキャリア伝導における磁場・温度特性 (2019)
  • Author(s): 根岸 良太，魏 超鵬, 小川 友以, 谷保 芳孝, 赤堀 誠志, 金井 康, 松本 和彦, 橋本 克之, 平山 祥郎, 小林 慶裕
  • Organizer: 第80回応用物理学会秋季学術講演会（北海道大学）
• [Presentation] Structural analysis of twisted graphene by scanning probe microscope grown on template graphene (2019)
  • Author(s): Yao Yao, Ryota Negishi, Daisuke Takajo, Makoto Takamura, Yoshitaka Taniyasu, Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: 第80回応用物理学会秋季学術講演会（北海道大学）
• [Presentation] Turbostratic stacking effect in multilayer graphene on the electrical transport properties (2019)
  • Author(s): Ryota Negishi, Chaopeng Wei, Yui Ogawa, Masashi Akabori, Yoshitaka Taniyasu and Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: Compound Semiconductor Week 2019 (Kasugano International Forum, Nara
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Analysis of the resistance switching properties in the multi-stacking composed of Pt/graphene oxide/Ag2S/Ag (2019)
  • Author(s): Bruno Kenichi Saika, Ryota Negishi, Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: Int. Conf. on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials, Wuerzburg
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Anomalous electrical transport properties of multilayer graphene with turbostratic stacking (2019)
  • Author(s): Chaopeng Wei, Ryota Negishi, Yui Ogawa, Masashi Akabori, Yoshitaka Taniyasu and Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: Int. Conf. on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials, Wuerzburg
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Synthesis of highly crystalline multilayer graphene from defective graphene oxide materials (2019)
  • Author(s): Ryota Negishi, Yuriko Tadano, Yuta Nishina, Masashi Akabori and Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: Int. Conf. on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials, Wuerzburg
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Anomalous electrical transport properties of multilayer graphene with turbostratic stacking fabricated by CVD on graphene templates (2019)
  • Author(s): R. Negishi and Y. kobayashi
  • Organizer: Workshop Hybrid Quantum (2019年6月Ottawa, Canada)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Electrochemical properties of 3D graphene sponge fabricated from graphene oxide (2019)
  • Author(s): ZIZHAO. Xu, Chikako Ishiguro, Ahmad Faiz Ibadurrahman, Yuta Nishina, Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: Int. Conf. on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials, Wuerzburg
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Efficient synthesis of defect-free single-walled carbon nanotube from solid nanoparticles by chemical vapor deposition at high-temperature (2019)
  • Author(s): Mengyue Wang, Keisuke Nakamura, Hiroki Semba, Michiharu Arifuku, Noriko Kiyoyanagi, Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: Int. Conf. on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials, Wuerzburg
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Synthesis and characterization of graphene thin film with turbostratic stacking from graphene oxide (2019)
  • Author(s): Yoshihiro Kobayashi, Zizhao Xu, Yuta Nishina, Ryota Negishi
  • Organizer: Graphene2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Structure-controlled synthesis of nanocarbon materials by high temperture process (2019)
  • Author(s): Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: The 3rd joint symposium of Osaka University with higher educational institutions of Brunei Darussalam (Brunei)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Efficient synthesis of low-defect carbon nanotube from carbon nano-onion at high temperature through balancing gas phase conditions in two-stage growth (2019)
  • Author(s): Mengyue Wang, Keisuke Nakamura, Michiharu Arifuku, Noriko Kiyoyanagi, Yoshihiro Kobayashi
  • Organizer: 第80回応用物理学会秋季学術講演会（北海道大学）
• [Book] "Synthesis and transport analysis of turbostratic multilayer graphene", in “Quantum Hybrid Electronics and Materials”(Eds. Y. Hirayama, K. Hirakawa and H. Yamaguhi) (2021)
  • Author(s): Ryota Negishi, Yoshihiro Kobayashi
  • Publisher: Springer
• [Remarks] 研究代表者の研究室ウェブページ
  • URL: http://www.ap.eng.osaka-u.ac.jp/nanomaterial/
• [Remarks] 研究室ウェブページ
  • URL: http://www.ap.eng.osaka-u.ac.jp/nanomaterial/index.html