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固液界面における分子の自己集合による高次構造形成と機能

Publicly Offered Research

Project AreaCoordination Asymmetry: Design of Asymmetric Coordination Sphere and Anisotropic Assembly for the Creation of Functional Molecules
Project/Area Number 19H04597
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Science and Engineering
Research InstitutionMeiji University

Principal Investigator

田原 一邦  明治大学, 理工学部, 専任准教授 (40432463)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2021-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2020)
Budget Amount *help
¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000)
Fiscal Year 2020: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
Keywords固液界面 / 自己集合 / プローブ顕微鏡 / ナノ材料 / 積層膜 / 自己組織化 / キラリティー / 走査プローブ顕微鏡
Outline of Research at the Start

液体と固体の界面において有機分子が集合して形成する薄膜のなかで、空隙を持つ多孔性積層膜を構築することを目的とする。この高度な有機分子の集合を制御するため、精密に設計して合成した分子によって、分子間に働く相互作用(van der Waals相互作用、水素結合や配位結合)を最適化する。また、薄膜を調整する条件を最適して上記の制御を実現する。形成される薄膜は、走査プローブ顕微鏡を用いて、ナノレベルで構造解析を行う。また、分子力学シミュレーションによって構造を推定する。このような有機分子の積層膜構築に関わる基礎技術は、有機薄膜材料の界面状態の制御や触媒の開発、分離方法への応用が期待される。

Outline of Annual Research Achievements

固液界面における分子集合体の構造制御は、単分子膜ではその制御因子の解明と指導原理は確立されつつあるものの、積層膜の形成に関してはその制御は未だ困難であり、さらなる調査が求められている。本研究では固体表面上の多孔性単分子膜を鋳型として、空隙を保持しつつ分子を積層させて多孔性積層膜の構築する。この高度な自己集合制御技術は、精密な分子設計による分子間相互作用(水素結合や配位結合)の制御、薄膜調整条件の最適化によって実現する。固体表面で、空隙率を制御しながら多孔性の積層膜が構築できれば、当該分野において重要な進展となる。本申請課題の設計戦略を元に形成される積層膜は、用いる構成要素(分子)がキラルであるため、立体特異的である。そのため、形成される新しいキラルな多孔性積層膜そのものの機能性も探索する。
前年度までに、キラルなヒドロキシ基を側鎖の2位に導入した分子の自己集合に与える溶媒の効果や溶質濃度の影響、形成された積層膜のSTM観測による第一層、第二層の構造とキラリティーを明らかにし、分子力学シミュレーションによる構造の詳細を推定した。その結果、立体特異的に縦方向の構造成長が起こることを明らかにした。R2年度は、空隙率の制御、自己集合への影響を調べるため、側鎖長を変えた分子とヒドロキシ基の数を変更した分子の合成を引き続き行った。上半期は入構制限措置に伴う実験量の制約から幾分の遅れがあったものの、その後は順調に進展した。合成が終了する次年度には、合成した分子が形成する積層膜の構造とキラリティーの解析を行い、系統立った成果が得られると期待される。その他に、側鎖に導入する置換基をヒドロキシ基からフェニル基へ変更した分子の合成も行い、この分子が溶媒の選択により興味深いキラリティー反転を引き起こすことを明らかにした。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Annual Research Report
  • Research Products

    (10 results)

All 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (6 results) Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 2 results) Presentation (1 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] KU Leuven - University of Leuven(ベルギー)

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] National Chiao Tung University(その他の国・地域、台湾)

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] McGill University(米国)

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] KU Leuven - University of Leuven(ベルギー)

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] National Chiao Tung University(その他の国・地域 台湾)

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] McGill University(米国)

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Journal Article] Chirality in porous self-assembled monolayer networks at liquid/solid interfaces: induction, reversion, recognition and transfer2021

    • Author(s)
      Tobe Yoshito、Tahara Kazukuni、De Feyter Steven
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 57 Issue: 8 Pages: 962-977

    • DOI

      10.1039/d0cc07374a

    • Related Report
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    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Stereospecific Epitaxial Growth of Bilayered Porous Molecular Networks2020

    • Author(s)
      Fang Yuan、Lindner Benjamin D.、Destoop Iris、Tsuji Takashi、Zhang Zhenzhe、Khaliullin Rustam Z.、Perepichka Dmitrii F.、Tahara Kazukuni、Feyter Steven De、Tobe Yoshito
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 142 Issue: 19 Pages: 8662-8671

    • DOI

      10.1021/jacs.0c00108

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 固液界面におけるキラルな二次元多孔性分子集合体とそのゲスト分子認識2020

    • Author(s)
      小澤優、De Fetyer Steven、戸部 義人、田原 一邦
    • Organizer
      第10回CSJ化学フェスタ2020
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Remarks] 明治大学理工学部応用化学科機能有機化学研究室

    • URL

      http://www.isc.meiji.ac.jp/~physorgchem/index.html

    • Related Report
      2020 Annual Research Report

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Published: 2019-04-18   Modified: 2022-08-19  

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