Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
本研究では、我々が開発した塩化物とナトリウムアミドによる超高速な燃焼反応によるペロブスカイト型酸窒化物合成法を基盤に、この超高速な発熱反応を介して準安定な新規複合アニオン化合物の創出を目指す。本研究では瞬間的な発熱をともなう燃焼反応を用いて、複数のアニオン種を組み合わせた新規複合アニオン化合物の創出を行う。この燃焼反応では、発熱反応が一瞬で終わりそののち急速に冷却されるため、長時間の加熱による熱力学的な平衡反応では得られない準安定な複合アニオン化合物の合成が期待できる。学術的に重要な新規複合アニオン化合物合成だけではなく、超短時間合成へ道を切り開くという観点からも先駆的である。
本研究では、我々が開発した塩化物とナトリウムアミドによる大きな熱力学的駆動力を用いた短時間の新規無機化合物合成法を基盤に、高速な反応で複雑な組成の組み合わせを持つ複合アニオン化合物をはじめとする無機物質を合成することを目指した。塩化物とナトリウムアミドを反応させることで、窒化物や酸窒化物をはじめとするさまざまな物質が短時間で生成することが明らかになった。合成した化合物を、ＸＲＤ、ＳＥＭ、酸素窒素分析で調査し、合成した化合物の酸素還元能を調査した。最終年度では、高速で反応が進行する液相合成や固相合成にも範囲を広げ、新規材料合成法の開発を行った。Li2SやP2S5、LiClなどを出発原料とし、Li6PS5Clなどの複合アニオン化合物を、有機溶媒中でマイクロ波加熱することで短時間で合成する方法を見出した。これらの化合物の交流インピーダンス測定を行い硫化物電解質として使用できることを確認した。さらに、複合アニオン化合物を作るうえでは、複数の粉末からの固相合成は基本的な合成法であるが、合成過程は明らかではない。そこで、大きな熱力学的駆動力がある３種類の前駆体粉末の混合物を数百度で加熱することで短時間で進行するセラミックスの固相合成反応過程を、放射光X線回折、電子顕微鏡と第一原理計算を用いて調べた。逐次的に進行する短時間での固相合成過程を実験的に直接観測し、出発原料の様々な組合せの反応エネルギーを計算することで、反応過程の駆動力を理解した。複合アニオン化合物などのセラミックス材料は複雑な組成をもつものが多く、その合成過程は明らかではなく、試行錯誤によって合成されてきた。固相合成過程を論理的に理解することで、複雑な組成をもつ様々な複合アニオン化合物の合成反応を効率的に設計することが期待できる。
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
All 2021 2020 2019 Other
All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results, Peer Reviewed: 5 results, Open Access: 4 results) Presentation (9 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results, Invited: 2 results) Book (1 results) Remarks (1 results)
Journal of Materials Chemistry A
Volume: 9 Issue: 1 Pages: 400-405
10.1039/d0ta08658d
120007181825
Inorganic Chemistry
Volume: -
Advanced Materials
Frontiers in Chemistry
Volume: 8 Pages: 44-44
10.3389/fchem.2020.00044
Materials Horizons
Volume: - Issue: 5 Pages: 0-0
10.1039/c9mh01999e
120007032609
https://www.hokudai.ac.jp/news/2019/05/post-530.html
