水素吸蔵物質での水素位置確定法：粉末中性子ホログラフィーの実現

• Project Area: HYDROGENOMICS: Creation of Innovative Materials, Devices, and Reaction Processes using Higher-Order Hydrogen Functions
• Project/Area Number: 19H05045
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Ibaraki University
• Principal Investigator: 大山 研司 茨城大学, 理工学研究科(工学野), 教授 (60241569)
• Project Period (FY): 2019-04-01 – 2021-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2020)
• Budget Amount: ¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000); Fiscal Year 2020: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000); Fiscal Year 2019: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
• Keywords: ホログラフィー / 中性子 / 局所構造 / 水素 / ドーパント / 水素化物 / 局所原子構造 / 水素位置決定 / 中性子散乱 / 水素貯蔵物質

Outline of Research at the Start

本公募研究では、新たな水素の可視化技術であり、かつ金属中の孤立水素を観測できる数少ない方法である「粉末白色中性子ホログラフィー」を実現し、水素吸蔵物質での水素位置決定、あるいは水素周囲の原子構造観測を目指す。水素はX線、電子線では観測困難な上、孤立水素は回折法では観測できないことから、孤立水素の環境の理解は不十分であるため、本研究が成功すれば、社会的に重要な材料である水素化物の理解と性能向上に大きな貢献ができる。すでに、BドープSiなどでは有望な結果が得られており、本公募研究において水素の専門家のサポートを得て、水素観測を実現したい。

Outline of Annual Research Achievements

本研究は、「ハイドロジェノミクス」が求める新たな水素の可視化技術であり、かつ金属中の孤立水素を観測できる数少ない方法である「粉末白色中性子ホログラフィー」を実現し、水素吸蔵物質での水素位置決定、あるいは水素周囲の原子構造観測を目指す。水素が格子を組まず孤立して合金中にある場合、通常の散乱実験では観測が困難である。我々は、世界で初めて白色中性子をホログラフィーに用いることで、並進対称性を持たない微少量ドーパントまわりの原子構造を世界最高精度で観測することに成功した。その後、様々な物質での原子構造観測に成功していることから、水素周囲の原子構造を観測することで孤立水素位置を決定できるはずと考えた。その目的の前段階として、2020年度では、大強度陽子加速器施設J-PARC（茨城県東海村）において、Hを吸収させたBドープSiでのB周りの水素像の観測と、粉末試料での一次元ホログラム測定に挑戦した。これらの実験のため、2019年度で導入した高分解能検出器を多検出システム化を行った。
まずBドープSiでは、東北大金研折茂研究室との共同研究で軽水素化、重水素化試料の両方を用意し、水素化していない試料とでB周りの原子像を比較した。その結果、軽水素化、重水素化試料の両方で本来原子のない原子間位置に原子像を観測した。軽水素化、重水素化試料で散乱長が反転しており、これは重水素、軽水素の中性子核散乱長の符号が反転することと一致している。このことからB周りの水素の観測に成功したと考えている。
また、J-PARCのBL-04において粉末試料での測定の環境構築をすすめ、データのエネルギースペクトル化、および１次元ホログラムと１次元動径分布関数のシミュレーション環境を構築した。これにより、理論値と実験データとの比較が可能となり、データの評価が可能になった。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Behavior of Sm in the boron-cage of Sm-doped RB6 (R=Yb,La) observed by multiple-wavelength neutron holography (2020)
  • Author(s): S. Uechi, K. Ohoyama,Y. Fukumoto, Y. Kanazawa, N. Happo, M. Harada, Y. Inamura, K. Oikawa, W. Matsuhra, F. Iga, A. K. R. Ang, and K. Hayashi
  • Journal Title: Phys. Rev. B Volume: 201 Issue: 5
  • DOI: 10.1103/physrevb.102.054104
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Preparation, thermoelectric properties, and crystal structure of boron-doped Mg2Si single crystals (2020)
  • Author(s): Hayashi Kei、Saito Wataru、Sugimoto Kazuya、Ohoyama Kenji、Hayashi Kouichi、Happo Naohisa、Harada Masahide、Oikawa Kenichi、Inamura Yasuhiro、Miyazaki Yuzuru
  • Journal Title: AIP Advances Volume: 10 Issue: 3 Pages: 035115-035115
  • DOI: 10.1063/1.5143839
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] CHALLENGE OF DETERMINATION OF HYDROGEN POSITIONS IN HYDRIDES BY WHITE NEUTRON HOLOGRAPHY (2020)
  • Author(s): K. Ohoyama, Y. Kanazawa, T. Yamamoto, S. Uechi, K. Sugimoto, S. Arase, S. Noda, T. Ishizaki, K. Hayashi, N. Happo, M. Harada, K. Oikawa, Y. Inamura, T. Sato, S. Orimo
  • Organizer: 1st Int. Symposium "Hydrogenomics" combined with 14th Int. Symposium "Hydrogen & Energy"
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーによるB doped Si中の水素観測 ～H,Dを使った同位体の置換効果による検証～ (2020)
  • Author(s): 山本 隆文, 大山 研司, 上地 昇一, 金澤 雄輝, 杉本 和哉, 荒瀬 将太朗, 石崎 嵩人, 野田 新太, 林 好一, 八方 直久, 原田 正英, 及川 健一, 稲村 康弘, 佐藤 豊人, 折茂 慎一
  • Organizer: 日本中性子科学会2020年年会
• [Presentation] 原子分解能ホログラフィーによる熱電材料Mg2Snの ドーパント位置の決定 (2020)
  • Author(s): 杉本 和哉, 山本 隆文, 八方 直久, 原田 正英, 及川 健一, 稲村 康弘, 林 慶, 斎藤 亘, 宮﨑 讓, 林 好一, 大山 研司
  • Organizer: 日本中性子科学会2020年年会
• [Presentation] TmB6における格子不安定性解明のためのTmドープYbB6のTmまわりのBの観測 (2020)
  • Author(s): 荒瀬 将太朗, 石﨑 嵩人, 野田 新太, 松浦 航, 伊賀 文俊, 杉本 和哉, 山本 隆文, 林 好一, 八方 直久, 原田 正英, 及川 健一, 稲村 康弘, 大山 研司
  • Organizer: 日本中性子科学会2020年年会
• [Presentation] モンテカルロシミュレーションによる白色中性子ホログラフィー装置の高精度化 (2020)
  • Author(s): 野田 新太, 荒瀬 将太朗, 石﨑 嵩人, 原田 正英, 林 好一, 大山 研司
  • Organizer: 日本中性子科学会2020年年会
• [Presentation] 偏極中性子ホログラフィーのための磁気デバイスの最適化シミュレーション (2020)
  • Author(s): 菅野 友哉, 中田 肇, 後藤 雅司, 高橋 慎吾, 奥平 琢也, 奥 隆之, 林 好一, 大山 研司
  • Organizer: 日本中性子科学会2020年年会
• [Presentation] 原子分解能ホログラフィーを用いた太陽電池材料 SnドープSi薄膜のSn位置の決定 (2020)
  • Author(s): 星 翔太, 菅野 友哉, 高野 元輝, 荒瀬 将太郎, 石崎 嵩人, 野田 新太, 木村 耕一, 八方 直久, 中原 正博, ダムリン マルワン, 林 好一, 大山 研司, 宇佐美 憲隆
  • Organizer: 日本中性子科学会2020年年会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーによるBドープSi中の水素観測～同位体置換による検証～ (2020)
  • Author(s): 山本隆文，大山研司，上地昇一，金澤雄輝，杉本和哉，荒瀬将太朗，石崎嵩人，野田新太，林好一A，八方直久B，原田正英C，及川健一C，稲村康弘C，佐藤豊人D，折茂慎一
  • Organizer: 日本物理学会２０２０年秋季大会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーを用いた熱電材料Mg2X(X=Si、Sn)の局所構造解析 (2020)
  • Author(s): 杉本和哉,山本隆文A, 林好一, 八方直久, 原田正英, 及川健一,稲村康弘,林 慶, 斎藤 亘, 宮﨑讓, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会２０２０年秋季大会
• [Presentation] 希土類六ホウ化物TmドープYbB6のTmまわりの局所構造観測 (2020)
  • Author(s): 荒瀬将太朗, 石﨑嵩人, 野田新太, 松浦航, 伊賀文俊, 杉本和哉, 山本隆文, 林好一, 八方直久, 原田正英, 及川健一, 稲村康弘, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会２０２０年秋季大会
• [Presentation] 希土類ホウ化物研究のための白色中性子ホログラフィー装置の高精度化 (2020)
  • Author(s): 野田新太, 荒瀬将太朗, 石﨑嵩人, 原田正英, 林好一, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会２０２０年秋季大会
• [Presentation] STUDY OF HYDROGEN POSITION IN HYDRIDES USING WHITE NEUTRON HOLOGRAPHY (2020)
  • Author(s): T. Yamamoto(M1), S. Uechi1, Y. Kanazawa1, K. Sugimoto, K. Ohoyama, S. Arase, T. Isizaki, S. Noda, K. Hayashi, N. Happo, M. Harada, K. Oikawa, Y. Inamura, T. Sato, S. Orimo
  • Organizer: 1st Int. Symposium "Hydrogenomics" combined with 14th Int. Symposium "Hydrogen & Energy"
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] EVELOPMENT OF POWDER NEUTRON HOLOGRAPHY FOR INVESTIGATION OF HYDRIDES (2020)
  • Author(s): Yuki Kanazawa, Kenji Ohoyama, Masahide Harada, Kenichi Oikawa, Kouichi Hayashi
  • Organizer: 1st Int. Symposium "Hydrogenomics" combined with 14th Int. Symposium "Hydrogen & Energy"
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Doping effect in Sm doped RB6(R: La,Yb) by white neutron holography (2019)
  • Author(s): *S. Uechi1, Y. Kanazawa1, K. Sugimoto1, T. Yamamoto1, Y. Fukumoto1, K. Ohoyama, N. Happo, K. Hayashi, M. Harada, K. Oikawa, Y. Inamura, W. Matsuhra, F. Iga
  • Organizer: Material Research Meeting 2019 (MRM2019)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] etermination of dopant position of thermoelectric material B-doped Mg2Si by white neutron holography (2019)
  • Author(s): K. Sugimoto, S. Uechi, Y. Kanazawa, Y. Fukumoto, T. Yamamoto, K. Ohoyama1, K. Hayashi, N. Happo, M. Harada, K. Oikawa, Y. Inamura, K. Hayashi, W. Saito, Y. Miyazaki
  • Organizer: Material Research Meeting 2019 (MRM2019)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Novel Usages of Neutrons; White Neutron Holography in J-PARC (2019)
  • Author(s): K. Ohoyama
  • Organizer: Materials Research Meeting 2019 (MRM2019)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Novel Usages of Neutrons; White Neutron Holography in J-PARC (2019)
  • Author(s): K. Ohoyama
  • Organizer: 14th International Conference on the Structure of Non-Crystalline Materials
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 材料科学での中性子の新しい使い方：白色中性子ホログラフィー (2019)
  • Author(s): 大山研司
  • Organizer: 日本応用物理学会 第８０回 秋季学術講演会
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Remarks] 研究室HP
  • URL: http://neutron.appl-beam.ibaraki.ac.jp/
• [Remarks] 中性子構造物性研究室
  • URL: http://neutron.appl-beam.ibaraki.ac.jp/