Development of highly spin polarized lithium and oxygen radioisotope beams for the study of battery materials

• Project Area: Toward new frontiers : Encounter and synergy of state-of-the-art astronomical detectors and exotic quantum beams
• Project/Area Number: 19H05191
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: 三原 基嗣 大阪大学, 理学研究科, 助教 (60294154)
• Project Period (FY): 2019-04-01 – 2021-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2020)
• Budget Amount: ¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000); Fiscal Year 2020: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000); Fiscal Year 2019: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
• Keywords: 不安定核ビーム / スピン偏極 / 核磁気共鳴 / 電池材料 / 核物性 / 電池 / 偏極ビーム

Outline of Research at the Start

充電式電池として高い性能を示すリチウムイオン二次電池や、高い発電効率を有する燃料電池は、広範囲で実用化が進んでおり近年その重要性はますます高まっている。次世代型電池として全固体リチウムイオン電池や固体酸化物形燃料電池が注目されており、高性能化に向けては高イオン伝導材料の出現が望まれている。本研究では、電池材料評価の重要な指標となるイオン拡散係数測定に利用可能な、短寿命放射性核8Liおよび19Oの高偏極・高強度ビームの新しい生成法を開発する。そしてこれらを用いて、ベータ線検出核磁気共鳴 (β-NMR) 法による電池材料中リチウム及び酸素イオンの拡散係数測定を目指す。

Outline of Annual Research Achievements

2019年度に、放医研の重イオンシンクロトロン加速器HIMAC施設にて、高エネルギー18Oビームの中性子ピックアップ反応により偏極度約10%と高偏極で、かつ高強度な短寿命放射性核19Oビームの生成に成功した。
2020年度は、このビームを用いて、固体酸化物形燃料電池(SOFC)の電解質材料として利用されている高酸素イオン伝導体、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)中における19Oのスピンー格子緩和時間(T1)の温度依存性測定を、ベータ線検出核磁気共鳴(NMR)法を用いて行った。得られた結果は、先行研究の安定同位体17O-NMR法で得られた運動の相関時間の温度依存性を、より低い温度領域まで矛盾なく拡張できることを示した。この結果は、試料外部から注入した19Oイオンが、母体の酸素イオンと同様に振る舞っていることを強く示唆している。このことは、高価な同位体濃縮試料を必要とする17O-NMR法に代わり、19OベータNMR法が新たなSOFC材料の酸素イオン伝導特性評価法として有望であることを示している。
さらに、直径が僅か8センチメートルのハルバッハ配列永久磁石を用いた超小型ベータNMR装置を開発し、様々な実験施設に持ち運ぶことが可能となった。HIMACでこの装置の性能試験を行い、19OのベータNMRスペクトル測定に成功した。今後は筑波大学タンデム加速器施設に装置を持ち込み、低エネルギー核反応により生成したスピン偏極不安定核を用いて、電池材料などの研究を新たに展開する計画であり、そのための準備が整った。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] In-beam Mossbauer spectra of 57Mn implanted into lithium aluminum hydride (2021)
  • Author(s): Sato Yukiko、Yamada Yasuhiro、Kobayashi Yoshio、Kubo M. Kenya、Mihara Mototsugu、Sato Wataru、Miyazaki Jun、Nagatomo Takashi、Ando Takatoshi、Takahama Noriko、Some Kanako、Sato Masami、Sato Shinji、Kitagawa Atsushi
  • Journal Title: Applied Radiation and Isotopes Volume: 170 Pages: 109582-109582
  • DOI: 10.1016/j.apradiso.2020.109582
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Chemical states of Fe atoms in iron hydride (2020)
  • Author(s): M. Sato, Y. Kobayashi, Y. Yamada, M. K. Kubo, M. Mihara, W. Sato, T. Nagatomo, A. Okazawa, Y. Sato, M. Kiji, K. Mamano, S. Sato, and A. Kitagawa
  • Journal Title: Proc. The Specialists' Meeting on Nuclear Spectroscopy and Condensed Matter Physics Using Short-Lived Nuclei VI Volume: KURNS-EKR-8 Pages: 17-20
• [Journal Article] Development of Oxygen NMR probe nucleus 19O (2020)
  • Author(s): M. Mihara, K. Matsuta, M. Fukuda, R. Wakabayashi, N. Okimoto, M. Fukutome, T. Izumikawa, N. Noguchi, M. Ogose, T. Ohtsubo, D. Nishimura, A. Gladkov, A. Kitagawa, and S. Sato
  • Journal Title: Proc. The Specialists' Meeting on Nuclear Spectroscopy and Condensed Matter Physics Using Short-Lived Nuclei VI Volume: KURNS-EKR-8 Pages: 21-24
• [Journal Article] Development of highly polarized unstable nuclear beams for materials science use (2020)
  • Author(s): M. Mihara, K. Matsuta, M. Fukuda, M. Tanaka, R. Wakabayashi, M. Fukutome, N. Okimoto, T. Izumikawa, D. Nishimura, S. Momota, N. Noguchi, M. Ogose, H. Takahashi, A. Gladkov, H. Nishibata, T. Nagatomo, A. Ozawa, T. Ohtsubo, T. Minamisono, A. Kitagawa, and S. Sato
  • Journal Title: 2019 Annual Report of the Research Project with Heavy Ions at NIRS-HIMAC Volume: QST-R-17/HIMAC-148 Pages: 167-168
• [Journal Article] In-beam Mossbauer spectra for 57Mn implanted sulfur hexafluoride (2020)
  • Author(s): Y. Yamada, Y. Sato, Y. Kobayashi, T. Ando, N. Takahama, K. Some, M. Sato, M. Mihara, K.M. Kubo, W. Sato, J. Miyazaki, T. Nagatomo, J. Kobayashi, A. Okazawa, S. Sato, A. Kitagawa
  • Journal Title: Hyperfine Interactions Volume: 241 Issue: 1 Pages: 15-15
  • DOI: 10.1007/s10751-019-1655-y
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] A new experimental method to search for T-violation using a sequential CeF3 scintillating calorimeter (2019)
  • Author(s): S. Shimizu, K. Horie, Y. Igarashi, H. Ito, K. Kamada, S. Kimura, A. Kobayashi, M. Mihara, A. Yamaji, A. Yoshikawa
  • Journal Title: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment Volume: 945 Pages: 162587-162587
  • DOI: 10.1016/j.nima.2019.162587
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Beta-NMR of short-lived nucleus 17N in liquids (2019)
  • Author(s): M. Mihara, T. Sugihara, M. Fukuda, A. Homma, T. Izumikawa, A. Kitagawa, K. Matsuta,T. Minamisono, S. Momota, T. Nagatomo, H. Nishibata, D. Nishimura, K. Ohnishi, T.Ohtsubo, A. Ozawa, S. Sato, M. Tanaka, R. Wakabayashi, S. Yagi, R. Yanagihara
  • Journal Title: Hyperfine Interactions Volume: 240 Issue: 1
  • DOI: 10.1007/s10751-019-1650-3
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Muon spin relaxation after hydrogen absorption-desorption process in Pd (2019)
  • Author(s): M. Mihara, H. Araki, K. Shimomura, W. Higemoto, M. Mizuno, K. Sugita, A. Kobayashi, M. Kondo, Y. Tanaka, Y. Kitayama, D. Tomono, E. Torikai, W. Sato, K. Ohkubo, R. Murakami, N. Matsuoka, I. Watanabe, T. Matsuzaki, R. Kadono, T. Nakano, T. Fukuda
  • Journal Title: RIKEN Accel. Prog. Rep. Volume: 52 Pages: 179-179
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] ミュオンによるパラジウム中水素の吸蔵・放出過程における局所構造観察 (2019)
  • Author(s): 三原基嗣, 荒木秀樹, 下村浩一郎, 髭本亘, 水野正隆, 杉田一樹, 小林篤史, 近藤雅史, 田中佑樹, 来山雄太, 友野大, 鳥養映子, 佐藤渉, 大久保寛治, 村上涼馬, 松岡直希, 渡邊功雄 松崎禎市郎 門野良典, 中野岳仁, 福田隆
  • Journal Title: Proc. The Specialists' Meeting on Nuclear Spectroscopy and Condensed Matter Physics Using Short-Lived Nuclei V Volume: KURNS-EKR-4 Pages: 43-46
• [Journal Article] πパルスによるH2O中17N の精密NMRスペクトル測定 (2019)
  • Author(s): 三原基嗣, 松多健策, 福田光順, 南園忠則, 田中聖臣, 若林諒, 柳原陸斗, 杉原貴信, 大西康介, 八木翔一, 西畑洸希, 長友傑, 泉川卓司, 本間彰, 大坪隆, 西村太樹, 百田佐多生, 小沢顕, 北川敦志, 佐藤眞二
  • Journal Title: Proc. The Specialists' Meeting on Nuclear Spectroscopy and Condensed Matter Physics Using Short-Lived Nuclei V Volume: KURNS-EKR-4 Pages: 54-56
• [Journal Article] 物性プローブとしての高偏極不安定核ビーム生成法の開発 (2019)
  • Author(s): 三原基嗣, 松多健策, 福田光順, 田中聖臣, 若林諒, 泉川卓司, 西村太樹, 百田佐多生, 西畑洸希, 長友傑, 小沢顕, 大坪隆, 南園忠則, 北川敦志, 佐藤眞二
  • Journal Title: 2018 Annual Report of the Research Project with Heavy Ions at NIRS-HIMAC Volume: QST-R-13/HIMAC-147 Pages: 178-179
• [Presentation] ハルバッハ配列磁石を用いた小型β-NMR装置の開発 (2021)
  • Author(s): 木村容子, 三原基嗣, 松多健策, 福田光順, 大谷優里花, 高山元, 泉川卓司, 野口法秀, 生越瑞揮, 佐藤弥紗, 高津和哉, 大坪隆, 高橋弘幸, 百田佐多生, 奥村寛之, 森口哲朗, 小沢顕, 北川敦志、佐藤眞二
  • Organizer: 令和2年度京大複合研専門研究会「短寿命RIを用いた核分光と核物性研究VII」
• [Presentation] 溶液中のβ-NMR 分光のための高分解能化について (2021)
  • Author(s): 三原基嗣, 松多健策, 福田光順, 若林諒, 大谷優里花, 木村容子, 福留美樹, 高山元, 南園忠則, 西村太樹, 高橋弘幸, 泉川卓司, 大坪隆, 野口法秀, 生越瑞揮, 佐藤弥紗, 高津和哉, 百田佐多生, 小沢顕, 長友傑, 北川敦志, 佐藤眞二
  • Organizer: 令和2年度京大複合研専門研究会「短寿命RIを用いた核分光と核物性研究VII」
• [Presentation] 酸化物形燃料電池材料YSZ中19Oの偏極緩和時間の温度依存性 (2021)
  • Author(s): 大谷優里花, 三原基嗣, 松多健策, 福田光順, 若林諒, 沖本直哉, 福留美樹, 木村容子, 高山元, 泉川卓司, 野口法秀, 生越瑞揮, 佐藤弥紗, 高津和哉, 大坪隆, 西村太樹, 高橋弘幸, 菅原奏来, Aleksey Gladkov, 北川敦志, 佐藤眞二, 百田佐多生, 奥村寛之, 森口哲朗, 小沢顕
  • Organizer: 令和2年度京大複合研専門研究会「短寿命RIを用いた核分光と核物性研究VII」
• [Presentation] 19Oの偏極ビーム生成と固体燃料電池研究への応用 (2021)
  • Author(s): 大谷優里花, 三原基嗣, 松多健策, 福田光順, 若林諒, 沖本直哉, 福留美樹, 木村容子, 高山元, 泉川卓司, 野口法秀, 生越瑞揮, 佐藤弥紗, 高津和哉, 大坪隆, 西村太樹, 高橋弘幸, 菅原奏来, Aleksey Gladkov, 北川敦志, 佐藤眞二, 百田佐多生, 奥村寛之, 森口哲朗, 小沢顕
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] ハルバッハ配列磁石を用いた小型β-NMR装置の開発 (2021)
  • Author(s): 木村容子, 三原基嗣, 松多健策, 福田光順, 大谷優里花, 高山元, 泉川卓司, 野口法秀, 生越瑞揮, 佐藤弥紗, 高津和哉, 大坪隆, 高橋弘幸, 百田佐多生, 奥村寛之, 森口哲朗, 小沢顕, 北川敦志, 佐藤眞二
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] 電池材料研究のための高偏極リチウム及び酸素同位体ビーム開発 (2020)
  • Author(s): 三原基嗣, 松多健策, 福田光順, 若林諒, 沖本直哉, 福留美樹, 大谷優里花, 木村容子, 泉川卓司, 野口法秀, 生越瑞揮, 大坪隆, 西村太樹, 高橋弘幸, 菅原奏来, Aleksey Gladkov, 石山博恒, 北川敦志, 佐藤眞二, 森口哲朗, 小沢顕, 杉山純
  • Organizer: 新学術領域研究「宇宙観測検出器と量子ビームの出会い。新たな応用への架け橋。」領域研究会（第２回領域全体会議）
• [Presentation] 短寿命酸素NMRプローブ核19Oの物質科学利用 (2020)
  • Author(s): 三原基嗣, 松多健策, 福田光順, 若林諒, 沖本直哉, 福留美樹, 泉川卓司, 野口法秀, 生越瑞揮, 大坪隆, 西村太樹, 高橋弘幸, 菅原奏来, Aleksey Gladkov, 北川敦志, 佐藤眞二
  • Organizer: 日本物理学会 2020 年秋季大会
• [Presentation] 酸素 NMR プローブ核 19O の開発 (2020)
  • Author(s): 三原基嗣, 松多健策, 福田光順, 若林諒, 沖本直哉, 福留美樹, 泉川卓司, 野口法秀, 生越瑞揮, 大坪隆, 西村太樹, Aleksey Gladkov, 北川敦志, 佐藤眞二
  • Organizer: 令和元年度京大複合研専門研究会「短寿命RIを用いた核分光と核物性研究VI」兼「第11回停止・低速RIビームを用いた核分光研究会」
• [Presentation] Hydrogen Absorption-Desorption Process in Palladium Studied by Muon Spectroscopy (2019)
  • Author(s): M. Mihara, H. Araki，K. Shimomura，W. Higemoto，M. Mizuno，K. Sugita，Y. Tanaka， Y. Kitayama，D. Tomono，E. Torikai，W. Sato，K. Ohkubo，R. Murakami，N. Matsuoka, I. Watanabe, T. Matsuzaki, R. Kadono
  • Organizer: Materials Research Meeting 2019 (MRM2019)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 物性プローブとしての高偏極不安定核ビーム生成法の開発 (2019)
  • Author(s): 三原基嗣, 松多健策, 福田光順, 南園忠則, 若林諒, 田中聖臣, 杉原貴信, 大西康介, 八木翔一, 西村太樹, 泉川卓司, 大坪隆, 本間彰, 小沢顕, 西畑洸希, 長友傑, 北川敦志, 佐藤眞二, 百田佐多生
  • Organizer: 平成 30年度HIMAC共同利用研究成果発表会
• [Presentation] 電池材料研究のための高偏極リチウム及び酸素同位体ビーム開発 (2019)
  • Author(s): 三原基嗣
  • Organizer: 新学術領域研究「宇宙観測検出器と量子ビームの出会い。新たな応用への架け橋。」ワークショップ（第1回領域全体会議）
• [Remarks] Experimental Nuclear Physics Group
  • URL: http://nucl.phys.sci.osaka-u.ac.jp/index.html