化学グラフ理論による物質解析および物質探索

• Project Area: Discrete Geometric Analysis for Materials Design
• Project/Area Number: 20H04643
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Kyushu University
• Principal Investigator: 辻 雄太 九州大学, 総合理工学研究院, 准教授 (80727074)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2022-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2021)
• Budget Amount: ¥7,410,000 (Direct Cost: ¥5,700,000、Indirect Cost: ¥1,710,000); Fiscal Year 2021: ¥3,770,000 (Direct Cost: ¥2,900,000、Indirect Cost: ¥870,000); Fiscal Year 2020: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000)
• Keywords: 群知能 / 粒子群最適化 / 化学グラフ理論 / 第一原理計算 / 金属クラスター / 触媒 / 化学グラフ / モーメント / 分子デバイス / グラフ理論 / 中心性 / 分子エレクトロニクス / クラスター触媒 / グリーン関数

Outline of Research at the Start

本研究では、グラフ理論で重要な役割を果たす隣接行列と分子の強束縛近似におけるハミルトニアン行列との類似性を利用する。隣接行列のn乗の(i, j)成分はグラフ上で頂点iからスタートし、頂点jに至る長さnの経路の個数に等しい。(i, i)成分であればグラフ上で頂点iからスタートし、頂点iに戻ってくる長さnの経路（閉路）の個数に等しい。これはn次のモーメントと呼ばれる。このようなグラフ理論上の知見を、分子デバイスや金属クラスターのハミルトニアン行列に適用する。

Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は化学グラフ理論の知見をクラスター触媒分野に適用することで高機能触媒開発のための物質の解析と探索を行い、物質・材料科学のための情報科学基盤の整備に貢献することである。
本年度は、触媒反応上有用な中間体を選択的に安定化し、触媒の選択率の向上に寄与する金属クラスター構造を群知能の一種である粒子群最適化法と第一原理計算を用いた手法で探索した。得られた触媒候補に対して、グラフ理論的および電子構造論的な解析を行った。それに基づきナノクラスター触媒の合理的な設計への指針を得た。
具体的には、メタンの脱水素化反応で現れる反応中間体（CH3, CH2, CH, C）が金属ナノクラスターに吸着した構造を群知能と第一原理計算を組み合わせた手法により最適化し、その構造からクラスターのトポロジーおよび電子状態に関する指標を取得した。各種中間体の吸着エネルギーとクラスターの電子及び幾何構造との相関を解析した。有用な化成品へとつながる重要な中間体（CH3, CH2）を優先的に安定化するためにクラスターが満たすべき条件を明らかにした。
NiナノクラスターはCを安定種として優先的に吸着し、FeとCoナノクラスターはCHとCH3の両方を、CuナノクラスターはCH3を、ZnナノクラスターはどのC1フラグメントも化学吸着しないことがわかった。
CuナノクラスターはCやCHを安定種として吸着せず、CH3を安定に吸着するため、メタンの直接変換触媒として機能することが期待される。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] Donostia International Physics Center(スペイン)
• [Journal Article] Comparative study of the ideal and actual adhesion interfaces of the die bonding structure using conductive adhesives (2022)
  • Author(s): Tsurumi Naoaki、Tsuji Yuta、Baba Taiki、Murata Hiroyuki、Masago Noriyuki、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: The Journal of Adhesion Volume: 98 Issue: 1 Pages: 24-48
  • DOI: 10.1080/00218464.2020.1807958
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Topology Dictates Magnetic and Conductive Properties of a π-Stacked System: Insight into Possible Coexistence of Magnetic and Conductive Systems (2022)
  • Author(s): Tsuji Yuta、Okazawa Kazuki、Kurino Keita、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 126 Issue: 6 Pages: 3244-3256
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c10502
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Graph-theoretical exploration of the relation between conductivity and connectivity in heteroatom-containing single-molecule junctions (2022)
  • Author(s): Okazawa Kazuki、Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: The Journal of Chemical Physics Volume: 156 Issue: 9 Pages: 091102-091102
  • DOI: 10.1063/5.0083486
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Bonding of C1 fragments on metal nanoclusters: a search for methane conversion catalysts with swarm intelligence (2021)
  • Author(s): Hori Mikiya、Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: Physical Chemistry Chemical Physics Volume: 23 Issue: 25 Pages: 14004-14015
  • DOI: 10.1039/d1cp00345c
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] From Infection Clusters to Metal Clusters: Significance of the Lowest Occupied Molecular Orbital (LOMO) (2021)
  • Author(s): Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 6 Issue: 2 Pages: 1339-1351
  • DOI: 10.1021/acsomega.0c04913
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Electronic Origin of Catalytic Activity of TiH2 for Ammonia Synthesis (2021)
  • Author(s): Tsuji Yuta、Okazawa Kazuki、Kobayashi Yoji、Kageyama Hiroshi、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 125 Issue: 7 Pages: 3948-3960
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c10907
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Theoretical Study on the Adhesion Interaction between Epoxy Resin Including Curing Agent and Plated Gold Surface (2021)
  • Author(s): Tsuji Yuta、Baba Taiki、Tsurumi Naoaki、Murata Hiroyuki、Masago Noriyuki、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: Langmuir Volume: 37 Issue: 13 Pages: 3982-3995
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.1c00285
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Mixed Anion Control of the Partial Oxidation of Methane to Methanol on the β-PtO₂ Surface (2021)
  • Author(s): Tsuji Yuta、Kurino Keita、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 6 Issue: 21 Pages: 13858-13869
  • DOI: 10.1021/acsomega.1c01476
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Effect of chemically induced permittivity changes on the plasmonic properties of metal nanoparticles (2021)
  • Author(s): Saito Noboru、Ryuzaki Sou、Tsuji Yuta、Noguchi Yutaka、Matsuda Rintaro、Wang Pangpang、Tanaka Daisuke、Arima Yusuke、Okamoto Koichi、Yoshizawa Kazunari、Tamada Kaoru
  • Journal Title: Communications Materials Volume: 2 Issue: 1 Pages: 54-54
  • DOI: 10.1038/s43246-021-00159-6
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Competition between Hydrogen Bonding and Dispersion Force in Water Adsorption and Epoxy Adhesion to Boron Nitride: From the Flat to the Curved (2021)
  • Author(s): Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: Langmuir Volume: 37 Issue: 38 Pages: 11351-11364
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.1c01935
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Exploring Metal Cluster Catalysts Using Swarm Intelligence: Start with Hydrogen Adsorption (2021)
  • Author(s): Tsuji Yuta、Yoshioka Yuta、Hori Mikiya、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: Topics in Catalysis Volume: 65 Issue: 1-4 Pages: 215-227
  • DOI: 10.1007/s11244-021-01512-2
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Elucidation of Adhesive Interaction between the Epoxy Molding Compound and Cu Lead Frames (2021)
  • Author(s): Tsurumi Naoaki、Tsuji Yuta、Masago Noriyuki、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 6 Issue: 49 Pages: 34173-34184
  • DOI: 10.1021/acsomega.1c05914
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Molecular Dynamics Study on the Thermal Aspects of the Effect of Water Molecules at the Adhesive Interface on an Adhesive Structure (2021)
  • Author(s): Nakamura Shin、Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: Langmuir Volume: 37 Issue: 50 Pages: 14724-14732
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.1c02653
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Optimization of Work Function via Bayesian Machine Learning Combined with First-Principles Calculation (2020)
  • Author(s): Hashimoto Wataru、Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 124 Issue: 18 Pages: 9958-9970
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c01106
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Mixed-Anion Control of C-H Bond Activation of Methane on the IrO2 Surface (2020)
  • Author(s): Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 124 Issue: 31 Pages: 17058-17072
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c04541
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Mechanical Control of Molecular Conductance and Diradical Character in Bond Stretching and π-Stack Compression (2020)
  • Author(s): Tsuji Yuta、Okazawa Kazuki、Chen Bo、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 124 Issue: 42 Pages: 22941-22958
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c06198
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Role of Hydrogen-Bonding and OH?π Interactions in the Adhesion of Epoxy Resin on Hydrophilic Surfaces (2020)
  • Author(s): Nakamura Shin、Tsuji Yuta、Yoshizawa Kazunari
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 5 Issue: 40 Pages: 26211-26219
  • DOI: 10.1021/acsomega.0c03798
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] 最低被占軌道について (2021)
  • Author(s): 辻雄太、吉澤一成
  • Organizer: 第23回理論化学討論会
• [Presentation] 量子化学計算による水和表面におけるエポキシ樹脂の接着相互作用の解析 (2021)
  • Author(s): 中村伸、辻雄太、吉澤一成
  • Organizer: 第70回高分子学会年次大会
• [Presentation] エレクトロニクスにおける接着界面の理論的研究 (2021)
  • Author(s): 辻雄太、馬場太基、鶴見直明、村田裕幸、真砂紀之、吉澤一成
  • Organizer: 第70回高分子討論会
• [Presentation] Reactivity and Properties of Metal Clusters (2021)
  • Author(s): Yuta Tsuji
  • Organizer: The 21st International Conference on Discrete Geometric Analysis for Materials Design
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 金属クラスターの反応と物性に関する理論的研究 (2021)
  • Author(s): 辻雄太
  • Organizer: "触媒インフォマティクス研究会 2021 "
  • Invited
• [Presentation] 化学グラフ理論による物質解析 (2021)
  • Author(s): 辻雄太
  • Organizer: 第15回 物性科学領域横断研究会
• [Presentation] Mixed Anion Control of Catalytic Activity (2021)
  • Author(s): Yuta Tsuji, Kazunari Yoshizawa
  • Organizer: International Conference on Mixed-Anion Compounds
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 情報科学的手法を活用した物質解析・物質探索 (2021)
  • Author(s): 辻雄太
  • Organizer: 総理工情報科学セミナー
  • Invited
• [Presentation] 量子化学計算による接着界面の理論的研究 (2021)
  • Author(s): 辻雄太
  • Organizer: 日本接着学会西部支部若手主催講演会
  • Invited
• [Presentation] 固体触媒反応の軌道理論 (2021)
  • Author(s): 辻雄太
  • Organizer: 凝縮系の理論化学2021
  • Invited
• [Presentation] 表面反応を理解するための軌道相関図の方法 (2021)
  • Author(s): 辻雄太、吉澤一成
  • Organizer: 日本化学会第101春季年会
• [Presentation] 複合アニオンによる活性化エネルギー制御 (2020)
  • Author(s): 辻雄太
  • Organizer: 第二回複合アニオンウェブセミナー
  • Invited