Geometric analysis of network structures of nanoparticles filled in rubbers and its structure-properties relations

• Project Area: Discrete Geometric Analysis for Materials Design
• Project/Area Number: 20H04649
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: 防衛大学校(総合教育学群、人文社会科学群、応用科学群、電気情報学群及びシステム工学群)
• Principal Investigator: 萩田 克美 防衛大学校(総合教育学群、人文社会科学群、応用科学群、電気情報学群及びシステム工学群), 応用科学群, 講師 (80305961)
• Project Period (FY): 2020-10-30 – 2022-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2021)
• Budget Amount: ¥22,360,000 (Direct Cost: ¥17,200,000、Indirect Cost: ¥5,160,000); Fiscal Year 2021: ¥11,440,000 (Direct Cost: ¥8,800,000、Indirect Cost: ¥2,640,000); Fiscal Year 2020: ¥10,920,000 (Direct Cost: ¥8,400,000、Indirect Cost: ¥2,520,000)
• Keywords: 高分子ゴム材料 / ナノ粒子充填材料 / ３次元ネットワーク / 分子シミュレーション / 幾何学的解析 / FIB-SEM計測 / データ科学解析 / 逆モンテカルロ解析 / 高分子複合材料 / 高分子材料物性 / 計算幾何学 / ゴム材料 / ソフトマター

Outline of Research at the Start

ゴム中ナノ粒子に関わる３次元ネットワーク構造について、離散幾何の数学的手法を駆使し、構造-機能相関の解明をする学理を形成することが目的である。
FIB-SEM観察した実空間構造やX線散乱実験データを逆問題推定したナノ粒子3次元構造を定量的に比較する数学的技法を開発し、数学者と協働で離散幾何解析を発展させる。また、フィラー周りのバウンドラバーBR層を疑似した複体を用いたパーシステント・ホモロジーの開発や、配向や結晶化、弾性等の変化からBR層を検出するデータ解析手法の開発を行う。さらに、フィラーネットワークのトポロジーと応力ひずみ関係などの構造-機能の相関を、数値分析と理論定式化の両面で理解する。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、ゴム中ナノ粒子に関わる３次元ネットワーク構造について、離散幾何の数学的解析で、構造-機能相関の解明を目指している。ゴム中ナノ粒子やその周辺のバウンドラバー(BR)を含むネットワーク構造を解析するため、実空間ナノ構造の計測とその解析、小角散乱データの解析、MD計算を精力的に進めた。
カップリング剤などで局所凝集構造を改変した試料に対するFIB-SEM計測実験と、小角散乱データに対する逆モンテカルロ(RMC)法でのナノ粒子凝集構造推定を行った。これらのナノ粒子凝集体の３次元構造の特徴分析を行い、FIB-SEM観察像とRMC推定構造の間の類似性や差異を検討した。加えて、２次元小角散乱パターンからナノ粒子の３次元構造を推定するRMC解析について、実験データからの構造推定を行うとともに、効率的な解析処理のためにGPGPU活用も行い公開を前提としたコード整備を進めた。
BR等の挙動解明には、その相互作用の把握が重要である。相互作用と構造の相関をもとにディープラーニングで、電子顕微鏡観察等で得られる２次元断面像から相互作用値を推定する手法の有効性を、シミュレーションで作成した高分子相分離構造の事例で検討し、論文出版した。フィラー付近での配向や結晶化の挙動からのBR領域検出を目指し、ユナイテッドアトム模型や全原子模型のMD計算で結晶化に関する検討を行った。
BRの寄与によるフィラーネットワークや高分子網目のネットワーク解析手法について検討を進めた。ネットワーク構造と弾性発現の関連を粗視化MD計算で調べた論文を出版した。また、ループのペアで環状鎖を貫通する線状鎖の数分布を評価する手法活用として、環状鎖と線状鎖の混合系に関する論文を複数出版した。さらに、数個の環状鎖で構成されるカテナンに関して、トポロジーの違いがメルトのレオロジーに与える影響を粗視化MD計算で評価した論文を出版した。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Molecular dynamics studies of entropic elasticity of condensed lattice networks connected with uniform functionality <i>f</i> = 4 (2022)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Murashima Takahiro
  • Journal Title: Soft Matter Volume: 18 Issue: 4 Pages: 894-904
  • DOI: 10.1039/d1sm01641e
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Efficient compressed database of equilibrated configurations of ring-linear polymer blends for MD simulations (2022)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Murashima Takahiro、Ogino Masao、Omiya Manabu、Ono Kenji、Deguchi Tetsuo、Jinnai Hiroshi、Kawakatsu Toshihiro
  • Journal Title: Scientific Data Volume: 9 Issue: 1 Pages: 40-40
  • DOI: 10.1038/s41597-022-01138-3
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Role of chain crossing prohibition on chain penetration in ring-linear blends through dissipative particle dynamics simulations (2022)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Murashima Takahiro、Shiba Hayato、Iwaoka Nobuyuki、Kawakatsu Toshihiro
  • Journal Title: Computational Materials Science Volume: 203 Pages: 111104-111104
  • DOI: 10.1016/j.commatsci.2021.111104
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Demonstration of reinforcement in polymer composite with rings penetrating the diamond-lattice network (2022)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Murashima Takahiro、Jinnai Hiroshi
  • Journal Title: Polymer Volume: 243 Pages: 124637-124637
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2022.124637
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Trapping probabilities of multiple rings in end-linked gels (2022)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Murashima Takahiro、Ebe Minami、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
  • Journal Title: Polymer Volume: 245 Pages: 124683-124683
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2022.124683
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Deep learning-based estimation of Flory-Huggins parameter of A-B block copolymers from cross-sectional images of phase-separated structures (2021)
  • Author(s): K. Hagita, T. Aoyagi, Y. Abe, S. Genda, T. Honda
  • Journal Title: Sci Rep Volume: 11(1) Issue: 1 Pages: 12322-12322
  • DOI: 10.1038/s41598-021-91761-8
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Viscosity Overshoot in Biaxial Elongational Flow: Coarse-Grained Molecular Dynamics Simulation of Ring?Linear Polymer Mixtures (2021)
  • Author(s): Murashima Takahiro、Hagita Katsumi、Kawakatsu Toshihiro
  • Journal Title: Macromolecules Volume: 54 Issue: 15 Pages: 7210-7225
  • DOI: 10.1021/acs.macromol.1c00267
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Molecular Dynamics Simulations of Ring Shapes on a Ring Fraction in Ring?Linear Polymer Blends (2021)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Murashima Takahiro
  • Journal Title: Macromolecules Volume: 54 Issue: 17 Pages: 8043-8051
  • DOI: 10.1021/acs.macromol.1c00656
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Mathematical Classification and Rheological Properties of Ring Catenane Structures (2021)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Murashima Takahiro、Sakata Naoki
  • Journal Title: Macromolecules Volume: 55 Issue: 1 Pages: 166-177
  • DOI: 10.1021/acs.macromol.1c01705
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Effect of chain-penetration on ring shape for mixtures of rings and linear polymers (2021)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Murashima Takahiro
  • Journal Title: Polymer Volume: 218 Pages: 123493-123493
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2021.123493
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Multi-Ring Configurations and Penetration of Linear Chains into Rings on Bonded Ring Systems and Polycatenanes in Linear Chain Matrices (2021)
  • Author(s): Hagita Katsumi、Murashima Takahiro
  • Journal Title: Polymer Volume: 223 Pages: 123705-123705
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2021.123705
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 規則的格子ネットワークの高分子系における線形エントロピー弾性の検討 (2022)
  • Author(s): 萩田克美,村島隆浩
  • Organizer: 日本物理学会 第７７回年次大会
• [Presentation] ディープラーニングによる高分子相分離構造の断面画像からの相互作用パラメータ推定 (2021)
  • Author(s): 萩田克美
  • Organizer: 日本ゴム協会 2021年年次大会
• [Presentation] ブロックコポリマー相分離断面像からのχパラメータのディープラーニング推定の検討 (2021)
  • Author(s): 萩田克美,青柳岳司,本田隆
  • Organizer: 高分子学会 高分子討論会
• [Presentation] 環状鎖と線状鎖が混合した系の線状鎖の環状鎖への貫通挙動 (2021)
  • Author(s): 萩田克美,村島隆浩
  • Organizer: 日本物理学会 2021年秋季大会
• [Presentation] 環状／線状混合系のブロックコポリマー相分離構造に対する複合的分子シミュレーション解析２ (2021)
  • Author(s): 萩田克美,本田隆,村島隆浩,川勝年洋
  • Organizer: 日本物理学会 2021年秋季大会
• [Presentation] 規則的格子状の高分子ネットワークにおけるゴム弾性の線形領域の検討 (2021)
  • Author(s): 萩田克美,村島隆浩
  • Organizer: 日本ゴム協会 第３２回エラストマー討論会
• [Presentation] 数学-材料連携としてMolCollabo-VRを活用してみた試行的事例の紹介 (2021)
  • Author(s): 萩田克美, 棚橋航, 勅使河原良平
  • Organizer: 先進的可視化開発環境を用いた可視化表現法の研究会（VR2021）
• [Presentation] 環状／線状混合系のブロックコポリマー相分離構造に対する複合的分子シミュレーション解析 (2020)
  • Author(s): 萩田克美、本田隆、村島隆浩、川勝年洋
  • Organizer: 日本物理学会 2020年秋季大会
• [Presentation] 高分子系のシミュレーション画像に対する深層学習判別性能の検討 (2020)
  • Author(s): 萩田克美
  • Organizer: 高分子学会 高分子討論会
• [Presentation] MolCollaboのSDKを活用したCOVID-19関連VR可視化教材の作成 (2020)
  • Author(s): 萩田克美, 棚橋航, 勅使河原良平
  • Organizer: JSST Workshop＆2020年度核融合科学研究所一般共同研究(研究会)