Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
１分子蛍光イメージング法は、集団の中に埋もれた中間体を捉えることができる強力な手法である。本手法を、有機無機ペロブスカイトなど、通常の固体結晶では観られない特異な構造柔軟性を有する物質・材料に適用することで、たったひとつの分子やイオン、ドメインがマクロな構造を劇的に変化させ、新しい機能性を発現させるメカニズムを解明する。特に、構造転移が連続的に少しずつ単位格子毎に起こるのか、ドメインなどで協同的に起こるのか、構造ゆらぎは存在するのか、という問いに対し、実験と理論の両面からアプローチする。これらの研究を他の領域メンバーと協働して行うことで、ソフトクリスタルの学理確立と機能導出に貢献する。
特定の刺激に応答し、構造・物性・反応性を瞬時に変化させるソフトクリスタルが近年注目されている。一方、これらの多様かつ複雑な振る舞いを支配しているメカニズムに関しては理解が十分に進んでいないのが現状である。そこで本研究では、機械的刺激、光、溶媒蒸気、イオンの添加などの外部刺激によって誘起される有機・無機材料の構造-発光変化をその場観測できる１分子（１粒子）蛍光顕微鏡システムを開発し、反応ダイナミクスの解析に応用した。有機無機ペロブスカイトは次世代の太陽電池や発光デバイスへの応用が期待されている。本研究では、ハロゲン混合型ペロブスカイトナノ粒子における光誘起構造-発光変化などを単一粒子レベルでin-situ観測し、その機構の一端を明らかにした。特に、構造変換過程を速度論的および熱力学的に特徴付けるとともに、表面欠陥が局所的な構造変化の制御因子のひとつであることを見出した。機械刺激、蒸気、温度、磁場、電圧などの外部刺激の下、１粒子レベルで蛍光観測ができるシステムを新たに構築した。特に、機械的刺激や有機溶媒蒸気への暴露によって起こる構造転移や発光特性変化に着目し、学外研究者との共同研究を行った。さらに、電子ドナー、アクセプター、トラップ・発光分子からなる有機ブレンド膜において、有機材料系では初めてとなる輝尽発光（PSL）の観測に成功した。また、磁場効果の観測から、長寿命電荷分離状態が重要な反応中間体として存在することを明らかにした。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
All 2022 2021 2020
All Journal Article (8 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results, Peer Reviewed: 8 results, Open Access: 2 results) Presentation (5 results) (of which Invited: 3 results)
Crystal Growth & Design
Volume: 22 Issue: 1 Pages: 547-558
10.1021/acs.cgd.1c01128
The Journal of Physical Chemistry C
Volume: 126 Issue: 1 Pages: 339-348
10.1021/acs.jpcc.1c06988
Communications Materials
Volume: 2 Issue: 1 Pages: 74-74
10.1038/s43246-021-00178-3
120007124098
ACS Energy Letters
Volume: 6 Issue: 11 Pages: 3858-3863
10.1021/acsenergylett.1c01798
The Journal of Physical Chemistry Letters
Volume: 12 Issue: 32 Pages: 7826-7831
10.1021/acs.jpclett.1c02015
CrystEngComm
Volume: 23 Issue: 34 Pages: 5899-5907
10.1039/d1ce00445j
European Journal of Inorganic Chemistry
Volume: 2021 Issue: 16 Pages: 1531-1535
10.1002/ejic.202100101
Angewandte Chemie International Edition
Volume: 60 Issue: 5 Pages: 2548-2553
10.1002/anie.202013386
120006954046
