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Molecular Structure of Intermediates in Oxygen Evolving Complex with Spin Conversion

Publicly Offered Research

Project AreaCreation of novel light energy conversion system through elucidation of the molecular mechanism of photosynthesis and its artificial design in terms of time and space
Project/Area Number 20H05096
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Complex systems
Research InstitutionNagoya University

Principal Investigator

三野 広幸  名古屋大学, 理学研究科, 准教授 (70300902)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2022-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2021)
Budget Amount *help
¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
KeywordsEPR / 酸素発生系 / 光合成 / 光化学系II / マンガンクラスター
Outline of Research at the Start

本研究では酸素発生系S2中間状態における高スピン状態の構造に焦点をあて、磁気的解析に基づき分子構造と電子状態を明らかにする。高スピン状態にはg=4, g=5, g=6-10などの種類があることがわかっている。光化学系Ⅱを乾燥することにより二次元に配向した配向膜を用いて酸素発生系マンガンクラスターの磁気的異方性の観測を行い、マンガンの価数、マンガン間の相互作用と空間配置の定量的な評価を行う。

Outline of Annual Research Achievements

光合成酸素発生は光合成系IIタンパク質複合体中のマンガンクラスターで行われる。マンガンクラスターは4つのマンガン(Mn1-4), 5つの酸素(O1-5)とカルシウムから構成されている。マンガン間は酸素原子で架橋されているが、Mn1,Mn4とラベルされたマンガン間の結合長が長く分子構造が不安定である。Mn1とMn4の間の酸素原子O6がいずれのMnに近いかによる2つの異性体構造が存在するとされている。酸素発生反応の過程では5つの中間状態(S0-S4)が存在し、これまでの定説ではS2状態には低スピンg=2と g~4高スピンg≧4の2状態が2つの異性体構造に対応するとされてきた。本研究ではこれらの異性体以外に新たにg=5をもつ S2中間体が存在し、機能に関わることを発見した。 g=5信号は数10本からなる対称性の高いおよそ30 G間隔の超微細相互作用分離からなる信号である。本研究では4つのマンガン間の相互作用の大きさを定量的に評価をおこなった。g=5状態はS=5/2またはS=7/2の高スピン状態と考えられ、これまで考えられてきた構造とは大きく異なることがわかった。また、超微細構造ももたずg値もやや小さくははあるものの、先行研究でg=4信号と解釈されてきた信号の中にg=5状態が混在していることがわかった。これは低スピンg=2と高スピンg≧4として構造を2分類してきたこれまでの通説を否定するものである。また、g=5状態の形成要因としてマンガンクラスター周辺の電荷による構造ひずみであることを明らかにした。g=5状態をS2-S3状態の中間的なS2構造と提案して異性体の構造モデルを構築した。更に、g=5状態の、熱力学的安定性を正確に評価することによりスピン状態によって異なるS2異性体のエネルギー準位の評価を行った
。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Annual Research Report
  • Research Products

    (11 results)

All 2022 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] Key Laboratory of Photobiology(中国)

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Journal Article] Temperature dependence of the formation of the g~5 EPR signal in the oxygen evolving complex of photosystem II2022

    • Author(s)
      H.Mino
    • Journal Title

      Photosynthesis research

      Volume: - Issue: 2 Pages: 207-212

    • DOI

      10.1007/s11120-022-00916-9

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Location of two Mn2+ affinity sites in photosystem II detected by pulsed electron electron double resonance2021

    • Author(s)
      H.Mino and M.Asada
    • Journal Title

      Photosynthesis research

      Volume: - Issue: 3 Pages: 289-295

    • DOI

      10.1007/s11120-021-00885-5

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Molecular Structure of the S2 State with a g = 5 Signal in the Oxygen Evolving Complex of Photosystem II2020

    • Author(s)
      Taguchi Shota、Noguchi Takumi、Mino Hiroyuki
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 124 Issue: 27 Pages: 5531-5537

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.0c02913

    • NAID

      120006869619

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Formation of the High-Spin S2 State Related to the Extrinsic Proteins in the Oxygen Evolving Complex of Photosystem II2020

    • Author(s)
      Taguchi Shota、Shen Liangliang、Han Guangye、Umena Yasufumi、Shen Jian-Ren、Noguchi Takumi、Mino Hiroyuki
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 11 Issue: 20 Pages: 8908-8913

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.0c02411

    • NAID

      120006890087

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 酸素発生系中間状態 g= 5 S2状態の熱的安定性2021

    • Author(s)
      三野広幸
    • Organizer
      第59回生物物理学会年会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Molecular Structure of the S2 State with a g = 5 Signal in the Oxygen Evolving Complex of Photosystem II2021

    • Author(s)
      三野広幸
    • Organizer
      22nd International Society of Magnetic Resonance Conference 9th Asai-Pacific NMR Symposium (ISMAR -APNMR),
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Electron Transfer onfor Tyrosine YZ in Plant Photosystem II Detected by High Frequency Modulation"2021

    • Author(s)
      鷲見樹,三野広幸
    • Organizer
      22nd International Society of Magnetic Resonance Conference 9th Asai-Pacific NMR Symposium (ISMAR -APNMR),
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] g~5 EPR 信号をもつ酸素発生系S2中間状態の形成2021

    • Author(s)
      三野広幸, 田口翔太, Liangliang Shen, Guangye Han, 梅名泰史, 沈建仁, 野口巧
    • Organizer
      第62回日本植物生理学会年会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report 2020 Annual Research Report
  • [Presentation] g=5 をもつ酸素発生系マンガンクラスターの分子構造2020

    • Author(s)
      三野 広幸, 田口 翔大, 野口 巧
    • Organizer
      第58回電子スピンサイエンス学会年会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 光合成酸素発生系におけるg=5 S2状態の分子構造2020

    • Author(s)
      三野 広幸, 田口 翔大, 野口 巧
    • Organizer
      第59回生物物理学会年会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report

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Published: 2020-04-28   Modified: 2022-12-28  

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