Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
天然光合成と人工光合成を融合した半人工光合成系構築を目的とし、本研究者が独自に開発したカーボンナノチューブ光触媒を水素発生光触媒、光化学系IIを酸素発生光触媒として用いる二段階光励起系を用いた水完全分解反応系構築について検討する。
本研究者が見出したカーボンナノチューブ(CNT)光触媒とPSIIと組み合わせた二段階光励起系を構築し、半人工光合成系構築に必要な機能界面構造を明らかと することで、本学術領域へと貢献することを目的とし、以下の検討を行った。 1)光機能界面への有機色素導入法に関して、色素内包CNTを利用した新たな光機能界面構築法を提案:これまで、色素/CNT/C60ヘテロ接合界面を光機能界面とし て利用した水分解水素生成反応を報告してきたが、新たに、ビスデシロキシデカンをコアにもつデンドリマーを用いた界面構築を行い、界面にC60が存在しなくて も、光誘起電子移動による電荷分離状態を経た水素発生反応が進行することを明らかとし、色素増感水分解反応系構築に必要な光機能界面の設計指針に必要な知見を得ることができた。 2)可視光利用効率向上に必要な電子抽出材料の探索:これまで、CNTの2つの主要な光吸収帯のうち、近赤外領域の吸収帯(E11遷移)については、10%を超える 外部量子収率(EQY)で水素生成反応が進行するが、可視光領域の吸収帯(E22遷移)においては、EQYが1%以下であることが分かっていた。この原因について調査 するため、電子抽出材料をC60からTiO2に変えたところ、E22遷移を経た水素生成反応のEQYが40%を超えることが明らかとなり、界面における軌道相互作用が電子 抽出を高効率化する鍵であることが明らかとなった。 3)PSIIとCNT光触媒からなる二段階光励起系の構築と最適化:PSIIを酸素発生光触媒、CNT光触媒を水素発生光触媒に用いたZ-scheme型光触媒系を構築し、電子伝達剤であるキノンのTONが１を超えたことから、CNT光触媒とPSIIを組み合わせた半人工光合成構築が可能であることを実証した。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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J. Appl. Phys
Volume: 129 Issue: 1 Pages: 014303-014303
10.1063/5.0026896
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