Elucidation of photosynthetic mechanism by extremely ultrafast spectroscopy

• Project Area: Creation of novel light energy conversion system through elucidation of the molecular mechanism of photosynthesis and its artificial design in terms of time and space
• Project/Area Number: 20H05108
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Complex systems
• Research Institution: Kumamoto University
• Principal Investigator: 小澄 大輔 熊本大学, 産業ナノマテリアル研究所, 准教授 (70613149)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2022-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2021)
• Budget Amount: ¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000); Fiscal Year 2021: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000); Fiscal Year 2020: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
• Keywords: 光合成 / 超高速現象 / エネルギー移動 / 電子コヒーレンス / 極超短光パルス

Outline of Research at the Start

クリーンサブ10フェムト秒光パルス発生技術を確立し、これまで構築した高感度分光検出システムと組み合わせることで、電子・振動コヒーレンスの絶対位相決定が可能な測定を実現する。本申請で構築したコヒーレント分光システムを用いて、天然・人工光合成系物質の実時間振動分光計測を行う。位相・強度敏感な実時間振動計測を極限的弱励起条件下で行うことで、光合成色素分子間電子コヒーレンス散逸過程の詳細が明らかになり、光合成色素分子間相互作用の実時間発展という観点から超高効率エネルギー伝達機構を分子レベル解明する。得られた研究成果をもとに、人工光捕集系構築の提案を行う。

Outline of Annual Research Achievements

2021年度は、光合成初期反応過程において、極限的時間領域で起こる超高速光誘起現象を分子レベルで解明することを目的とした。光合成色素タンパク複合体に結合する光合成色素分子と、その周辺環境であるタンパク質との相互作用を反映する電子・振動コヒーレンスの実時間計測が可能なサブ10フェムト秒コヒーレント分光計測を構築し、光合成色素タンパク複合体の計測を行った。また、様々な時間領域をカバーできる時間分解計測を組み合わせることで、幅広い時間スケールでの光誘起輸送現象の解明を行った。具体的には、（1）可視域及び近赤外領域におけるサブ10フェムト秒光パルスを用いたコヒーレント分光計測、（2）100フェムト秒ポンプ・プローブ分光計測、（3）単一光子計数法を用いたピコ秒時間分解発光分光計測を行った。
（1）可視域では非同軸光パラメトリック増幅器、近赤外領域では中空糸ファイバーパルス圧縮及び直交偏光波発生によりサブ10フェムト秒光パルスの発生を行った。可視域分光では、シアノバクテリア由来集光アンテナ・フィコビリソームの一部を形成するフィコシアニン三量体において、多数の量子状態を形成しその量子状態間のコヒーレンスが観測された。近赤外域分光では、緑色硫黄細菌の光捕集の一部を賄う、FMOタンパク質において色素分子間コヒーレンスが観測された。いずれの場合も室温条件では、コヒーレンス時間は数百フェムト秒以下であったものの、このコヒーレンス時間内で起こるエネルギー移動が観測されていることから、高効率エネルギー伝達にコヒーレンスが関与することが示唆される。（2）、（3）の計測により、シアノバクテリア、紅藻、渦鞭毛藻、緑色硫黄細菌、ヘリオバクテリアにおけるエネルギー伝達および電子移動過程が解明された。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] A Ferroelectric Metallomesogen Exhibiting Field‐Induced Slow Magnetic Relaxation (2021)
  • Author(s): Akiyoshi Ryohei、Zenno Hikaru、Sekine Yoshihiro、Nakaya Manabu、Akita Motoko、Kosumi Daisuke、Lindoy Leonard F.、Hayami Shinya
  • Journal Title: Chemistry - A European Journal Volume: 28 Issue: 5
  • DOI: 10.1002/chem.202103367
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Core and rod structures of a thermophilic cyanobacterial light-harvesting phycobilisome (2021)
  • Author(s): Kawakami Keisuke、Hamaguchi Tasuku、Hirose Yuu、Kosumi Daisuke、Miyata Makoto、Kamiya Nobuo、Yonekura Koji
  • Journal Title: bioRxiv Volume: -
  • DOI: 10.1101/2021.11.07.467602
  • Open Access
• [Journal Article] Unique ultrafast excited states dynamics of artificial short-polyene carotenoid analog 2-(all-trans-β-ionylideneetinylidene)-indan-1,3-dione (2021)
  • Author(s): Kosumi D.、Kusumoto T.、Hashimoto H.
  • Journal Title: Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Volume: 418 Pages: 113424-113424
  • DOI: 10.1016/j.jphotochem.2021.113424
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Structural implications for a phycobilisome complex from the thermophilic cyanobacterium Thermosynechococcus vulcanus (2021)
  • Author(s): Kawakami Keisuke、Nagao Ryo、Tahara Yuhei O.、Hamaguchi Tasuku、Suzuki Takehiro、Dohmae Naoshi、Kosumi Daisuke、Shen Jian-Ren、Miyata Makoto、Yonekura Koji、Kamiya Nobuo
  • Journal Title: Biochimica et Biophysica Acta (BBA) - Bioenergetics Volume: 1862 Issue: 9 Pages: 148458-148458
  • DOI: 10.1016/j.bbabio.2021.148458
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Ultrafast energy transfer dynamics of phycobilisome from Thermosynechococcus vulcanus, as revealed by ps fluorescence and fs pump-probe spectroscopies (2021)
  • Author(s): Hirota Yuma、Serikawa Hiroki、Kawakami Keisuke、Ueno Masato、Kamiya Nobuo、Kosumi Daisuke
  • Journal Title: Photosynthesis Research Volume: 148 Issue: 3 Pages: 181-190
  • DOI: 10.1007/s11120-021-00844-0
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 緑色硫黄細菌反応中心におけるカロテノイドの光捕集および光保護機能 (2021)
  • Author(s): 西村和城、木田雅俊、稲垣知実、浅井智広、小澄大輔
  • Journal Title: 第32回光物性研究会論文集 Volume: 32 Pages: 227-230
• [Journal Article] 直交偏光波発生によるパルスクリーニング及びパルス圧縮とコヒーレント分光への適用 (2021)
  • Author(s): 西原雅志、宮川友志、溝口祐樹、藤本将吾、稲垣知実、浅井智広、小澄大輔
  • Journal Title: 第32回光物性研究会論文集 Volume: 32 Pages: 123-126
• [Journal Article] 好熱性シアノバクテリア由来光捕集アンテナおよびアンテナー光化学系超複合体におけるエネルギー伝達過程 (2021)
  • Author(s): 加藤善大、木田雅俊、廣田悠真、川上恵典、米倉功治、神谷信夫、小澄大輔
  • Journal Title: 第32回光物性研究会論文集 Volume: 32 Pages: 51-54
• [Journal Article] フェムト秒ポンプ・プローブ分光測定によるAPC core及びPC rodのエネルギー伝達ダイナミクスの解明 (2021)
  • Author(s): 木田雅俊、廣田悠真、川上恵典、米倉功治、神谷信夫、小澄大輔
  • Journal Title: 第32回光物性研究会論文集 Volume: 32 Pages: 127-130
• [Journal Article] Anaerobic energy dissipation by glycosylated carotenoids in the green sulfur bacterium Chlorobaculum tepidum (2020)
  • Author(s): Azai Chihiro、Harada Jiro、Fujimoto Shogo、Masuda Shinji、Kosumi Daisuke
  • Journal Title: Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Volume: 403 Pages: 112828-112828
  • DOI: 10.1016/j.jphotochem.2020.112828
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Electron-transfer behaviors between photoexcited metal complex and methyl viologen codoped in ionic nanospheres (2020)
  • Author(s): Yamamoto Hayata、Taomoto Mayuka、Ito Akitaka、Kosumi Daisuke
  • Journal Title: Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Volume: 401 Pages: 112771-112771
  • DOI: 10.1016/j.jphotochem.2020.112771
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Energy transfer and primary charge separation upon selective femtosecond excitation at 810 nm in the reaction center complex from Heliobacterium modesticaldum (2020)
  • Author(s): Kojima Risa、Yamamoto Hayata、Azai Chihiro、Uragami Chiasa、Hashimoto Hideki、Kosumi Daisuke、Oh-oka Hirozo
  • Journal Title: Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Volume: 401 Pages: 112758-112758
  • DOI: 10.1016/j.jphotochem.2020.112758
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Solvent vapor-induced polarity and ferroelectricity switching (2020)
  • Author(s): Kobayashi Fumiya、Akiyoshi Ryohei、Kosumi Daisuke、Nakamura Masaaki、Lindoy Leonard F.、Hayami Shinya
  • Journal Title: Chemical Communications Volume: 56 Issue: 72 Pages: 10509-10512
  • DOI: 10.1039/d0cc04497k
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Photoprotective mechanisms in the core LH1 antenna pigment-protein complex from the purple photosynthetic bacterium, Rhodospirillum rubrum (2020)
  • Author(s): Chiasa Uragami, Hiroki Sato, NaoYukihira, MasazumiFujiwara, Daisuke Kosumi, Alastair T.Gardiner, Richard J.Cogdell, Hideki Hashimoto
  • Journal Title: Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry Volume: 400 Pages: 112628-112628
  • DOI: 10.1016/j.jphotochem.2020.112628
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Presentation] 可視・近赤外のフェムト秒時間分解過渡吸収分光測定によるcis-trans b-apo-8'-carotenalの励起状態ダイナミクスの解析 (2022)
  • Author(s): 堀内滉太、浦上千藍紗、行平奈央、小澄大輔、橋本秀樹
  • Organizer: 日本化学会第102春季年会
• [Presentation] 好熱性シアノバクテリア由来フィコビリソームの中心構造 (2022)
  • Author(s): 川上恵典, 浜口祐, 広瀬侑, 小澄大輔, 宮田真人, 神谷信夫, 米倉功治
  • Organizer: 第63回植物生理学会年会
• [Presentation] ヘリオバクテリア反応中心におけるカロテノイド励起後のエネルギー移動反応解析 (2022)
  • Author(s): 小島理沙、野原大暉、浅井智広、小澄大輔、大岡宏造
  • Organizer: 第63回植物生理学会年会
• [Presentation] Photoprotection function of the core LH1 antenna pigment-protein complex of Rhodospirillum rubrum, as revealed by femtosecnd to sub-milisecond time-resovled absorption spectroscopy (2021)
  • Author(s): Chiasa Uragami, Hiroki Sato, Nao Yukihira, Masazumi Fujiwara, Daisuke Kosumi, Alastair T. Gardiner, Richard J. Cogdell, Hideki Hashimot
  • Organizer: The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem) 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Electron- and Energy Transfer Dynamics between Halide-Based Perovskite Nanocrystals and Diarylethene Molecules (2021)
  • Author(s): Yuji Akashi, Ashkan Mokhtar, Taiki Nohara, Manami Shimoyoshi, Armondo T. Quitain, Daisuke Kosumi, Tsuyoshi Fukaminato,Tetsuya Kida
  • Organizer: The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem) 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Photoprotection mechanism in the antenna pigment-protein complexes from purple photosynthetic bacteria (2021)
  • Author(s): Hideki Hashimoto, Chiasa Uragami, Hiroki Sato, Nao Yukihira, Masazumi Fujiwara, Daisuke Kosumi, Alastair T. Gardiner, Richard J. Cogdell
  • Organizer: The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem) 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 緑色硫黄細菌反応中心におけるカロテノイドの光捕集および光保護機能 (2021)
  • Author(s): 西村和城、木田雅俊、稲垣知実、浅井智広、小澄大輔
  • Organizer: 第32回光物性研究会
• [Presentation] 直交偏光波発生によるパルスクリーニング及びパルス圧縮とコヒーレント分光への適用 (2021)
  • Author(s): 西原雅志、宮川友志、溝口祐樹、藤本将吾、稲垣知実、浅井智広、小澄大輔
  • Organizer: 第32回光物性研究会
• [Presentation] 好熱性シアノバクテリア由来光捕集アンテナおよびアンテナー光化学系超複合体におけるエネルギー伝達過程 (2021)
  • Author(s): 加藤善大、木田雅俊、廣田悠真、川上恵典、米倉功治、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 第32回光物性研究会
• [Presentation] フェムト秒ポンプ・プローブ分光測定によるAPC core及びPC rodのエネルギー伝達ダイナミクスの解明 (2021)
  • Author(s): 木田雅俊、廣田悠真、川上恵典、米倉功治、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 第32回光物性研究会
• [Presentation] 紅藻Neopyropiaから調製したフィコエリスリン多量体のフェムト秒ポンプ・プローブ分光 (2021)
  • Author(s): 小澄大輔、廣田悠真、川上恵典、永吉紀美子、黒木敏成、松田竜也、瀧尾進、神谷信夫
  • Organizer: 2021年光化学討論会
• [Presentation] フェムト秒ポンプ・プローブ分光及びピコ秒発光分光による低温下でのフィコビリソームのエネルギー伝達ダイナミクスの解明 (2021)
  • Author(s): 木田雅俊、廣田悠真、川上恵典、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 第15回分子科学討論会
• [Presentation] フェムト秒ポンプ・プローブ分光測定を用いたCsPbBr3ナノ結晶/ジアリールエテンハイブリッドの消光メカニズムの解明 (2021)
  • Author(s): 明石優志、モクタール アシカン、野原大暉、小澄大輔、深港豪、木田徹也
  • Organizer: 第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] フェムト秒ポンプ・プローブ測定によるヘリオバクテリア反応中心における励起エネルギー移動および初期電荷分離反応の観測 (2021)
  • Author(s): 小島理沙、山元颯太、浅井智広、野原大暉、小澄大輔、大岡宏造
  • Organizer: 第28回「光合成セミナー2021」
• [Presentation] シアノバクテリア光化学系におけるカロテノイド禁制S1状態からのエネルギー伝達ダイナミクス (2021)
  • Author(s): 野原大暉、芹川広樹、加藤駿弥、川上恵典、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 第28回「光合成セミナー2021」
• [Presentation] 渦鞭毛藻由来acpPCにおけるカロテノイド選択励起を用いたエネルギー伝達ダイナミクスの解明 (2021)
  • Author(s): 木田雅俊、山元颯太、川上恵典、内田博子、村上明男、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 第28回「光合成セミナー2021」
• [Presentation] 紅藻Neopyropia由来フィコエリスリンタンパク質複合体における超高速エネルギー伝達ダイナミクス (2021)
  • Author(s): 小澄大輔、木田雅俊、廣田悠真、川上恵典、永吉紀美子、黒木敏成、松田竜也、瀧尾進、神谷信夫
  • Organizer: 第28回「光合成セミナー2021」
• [Presentation] 光化学系Iにおける強いクロロフィル分子間相互作用を介したエネルギー伝達の解明 (2021)
  • Author(s): 野原大暉、芹川広樹、川上恵典、神谷信夫、小澄大輔
  • Organizer: 第11回日本光合成学会年会・公開シンポジウム
• [Presentation] ヘリオバクテリア光合成反応中心におけるエネルギー移動および電子移動機構 (2021)
  • Author(s): 小島理沙、山元颯太、浅井智広、野原大暉、小澄大輔、大岡宏造
  • Organizer: 第11回日本光合成学会年会・公開シンポジウム
• [Presentation] 渦鞭毛藻光合成アンテナにおける超高速エネルギー伝達ダイナミクス (2020)
  • Author(s): 木田雅俊, 山元颯太, 川上恵典, 内田博子, 村上明男, 神谷信夫, 小澄大輔
  • Organizer: 第31回光物性研究会
• [Presentation] シアノバクテリア光化学系I,IIにおけるカロテノイドからクロロフィルへのエネルギー伝達ダイナミクス (2020)
  • Author(s): 野原大暉, 加藤駿弥, 芹川広樹, 川上恵典, 神谷信夫, 小澄大輔
  • Organizer: 第31回光物性研究会
• [Presentation] ナノイオンキャリアによる人工光合成実現に向けた電子伝達系の構築とその伝達過程の解明 (2020)
  • Author(s): 山元颯太, 垰本真有華, 伊藤亮孝, 小澄大輔
  • Organizer: 第31回光物性研究会
• [Presentation] Electron- and Energy-Transfer Dynamics Between Cationic Species Coping in Ionic Nanospheres (2020)
  • Author(s): Hayata Yamamoto, Mayuka Taomoto, Akitaka Itho, Daisuke Kosumi
  • Organizer: The 15th International Student Conference of Advanced Science and Technology
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Energy transfer in PSI from cyanobacterium, red alga, and dinoflagellate (2020)
  • Author(s): Hiroki Serikawa, Hayata Yamamoto, Keisuke Kawakami, Hiroko Uchida, Akio Murakami, Kimiko Nagayoshi, Toshinari Kuroki, Susumu Takio, Nobuo Kamiya, Daisuke Kosumi
  • Organizer: 第58回日本生物物理学会年会
• [Presentation] Studies on excitation energy transfer and primary charge separation in the reaction center complex from Heliobacterium modesticaldum (2020)
  • Author(s): Risa Kojima, Hayata Yamamoto, Chihiro Azai, Chiasa Uragami, Hideki Hashimoto, Daisuke Kosumi, Hirozao Oh-oka
  • Organizer: 第58回日本生物物理学会年会
• [Presentation] Spectroscopic properties and energy transfer dynamics of two different forms of acpPC from dinoflagellate Symbiodinium (2020)
  • Author(s): Hayata Yamamoto, Keisuke Kawakami, Hiroko Uchida, Akio Murakami, Nobuo Kamiya, Daisuke Kosumi
  • Organizer: 第58回日本生物物理学会年会
• [Presentation] 渦鞭毛藻Symbiodiniumから調製した光合成アンテナacpPCにおける二種のカロテノイドに起因したエネルギー伝達ダイナミクスの励起波長依存性 (2020)
  • Author(s): 山元颯太, 川上恵典, 内田博子, 村上明男, 神谷信夫, 小澄大輔
  • Organizer: 分子科学オンライン討論会
• [Presentation] 光化学系Iで起こるカロテノイドからクロロフィルへのエネルギー伝達におけるレッドクロロフィルの役割 (2020)
  • Author(s): 芹川広樹, 山元颯太, 川上恵典, 内田博子, 村上明男, 永吉紀美子, 黒木敏成, 瀧尾進, 神谷信夫, 小澄大輔
  • Organizer: 分子科学オンライン討論会
• [Presentation] 局所空間に集積されたRu(II)錯体-MV2+間の電子伝達ダイナミクス (2020)
  • Author(s): 山元颯太, 垰本真有華, 伊藤亮孝, 小澄大輔
  • Organizer: 2020年web光化学討論会
• [Presentation] 渦鞭毛藻Symbiodinium由来光合成アンテナacpPCにおける超高速エネルギー伝達 (2020)
  • Author(s): 山元颯太, 川上恵典, 内田博子, 村上明男, 神谷信夫, 小澄大輔
  • Organizer: 2020年web光化学討論会
• [Presentation] シアノバクテリアThermosynechococcus vulcanus由来光合成アンテナ超複合体フィコビリソームにおけるエネルギー伝達機構の解明 (2020)
  • Author(s): 廣田悠真, 芹川広樹, 上野雅仁, 川上恵典, 神谷信夫, 小澄大輔
  • Organizer: 2020年web光化学討論会
• [Presentation] 光化学系Iにおけるレッドクロロフィルの役割: カロテノイド―クロロフィルのエネルギー伝達からの考察 (2020)
  • Author(s): 芹川広樹, 山元颯太, 川上恵典, 内田博子, 村上明男, 神谷信夫, 小澄大輔
  • Organizer: 2020年web光化学討論会
• [Remarks] 研究者webページ
  • URL: http://phys.iina.kumamoto-u.ac.jp/kosumi/index-j.html