電子構造を制御した薄片状半導体を組み込んだ人工光合成系の設計と検証

• Project Area: Creation of novel light energy conversion system through elucidation of the molecular mechanism of photosynthesis and its artificial design in terms of time and space
• Project/Area Number: 20H05120
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Complex systems
• Research Institution: Konan University
• Principal Investigator: 池田 茂 甲南大学, 理工学部, 教授 (40312417)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2022-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2021)
• Budget Amount: ¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000); Fiscal Year 2021: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000); Fiscal Year 2020: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
• Keywords: 化合物半導体薄膜 / 水分解水素発生 / 人工光合成 / 表面修飾 / 半導体光電極 / バルク結晶 / 二酸化炭素還元 / 化合物半導体 / カルコゲナイド / 水の酸化反応 / ハイブリッド電極

Outline of Research at the Start

応募者がこれまでの研究で実施してきたp 型化合物半導体多結晶・単結晶インゴット作製に関する知見と技術を活用して、キャリア特性と電子エネルギー構造を制御した薄片状半導体を合成し、それらを金属、無機化合物、有機化合物、錯体、生体触媒材料などの機能性素材とを複合化させることによって、それぞれの特徴を最大限に活用した新規な水分解および二酸化炭素還元の反応系を構築することを目指す。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、応募者がこれまでの研究で実施してきたp型化合物半導体多結晶・単結晶インゴット作製に関する知見と技術を活用して、キャリア特性と電子エネルギー構造を制御した薄片状半導体を合成し、それらを金属、無機化合物、有機化合物、錯体、生体触媒材料などの機能性素材とを複合化させることによって、それぞれの特徴を最大限に活用した新規な水分解および二酸化炭素還元の反応系を構築することを目的とする。前年度までに、単結晶インゴットの切り出しの方向を変えることで、露出面の方位が異なるCuGaSe2単結晶光電極を得ることに成功し、これらの資料の表面の仕事関数および表面組成の分析から、得られた露出面の方位が異なるCuGaSe2単結晶では、露出面によってCu不足の異相（CuGa3Se5）の表面に自発的に形成されること、さらにはそれによってp型電極としての光電気化学特性が向上することを見出した。これらの結果を踏まえて、CuGaSe2多結晶薄膜にCu不足相を意図的に導入した結果、CuGaSe2系ではこれまでに得られていない最高の水分解水素発生効率を実現するとともに、もっとも正側（低過電圧側）での水素発生を達成した。また、更なる光電気化学特性向上のため、１価アルカリカチオンの添加効果を探索し、水素発生特性の更なる向上を実現した。さらに、このCuGaSe2多結晶薄膜水素発生電極と組み合わせるための酸素発生系として、BiVO4光触媒の基礎物性評価と真空成膜による薄膜電極作製に関する研究を並行して進めた。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Self-flux method in sputtered BiVO4 films for enhanced photoelectrochemical performance (2022)
  • Author(s): J. Liu, N. Uezono, K. Tajima, S. Pawar, M. M. Islam, S. Ikeda, T. Sakurai
  • Journal Title: ACS Appl. Energy Mater. Volume: 5 Issue: 4 Pages: 4191-4201
  • DOI: 10.1021/acsaem.1c03626
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Copper-based kesterite thin films for photoelectrochemical water splitting (2021)
  • Author(s): S. Ikeda
  • Journal Title: High Temp. Mater. Process. Volume: 40 Issue: 1 Pages: 446-460
  • DOI: 10.1515/htmp-2021-0050
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Effects of incorporation of Ag into a kesterite Cu2ZnSnS4 thin film on its photoelectrochemical properties for water reduction (2021)
  • Author(s): S. Ikeda, T. H. Nguyen, R. Okamoto, I. Abdellaoui, M. M. Islam, T. Harada, R. Abe, T. Sakurai
  • Journal Title: Phys. Chem. Chem. Phys. Volume: 24 Issue: 8 Pages: 468-476
  • DOI: 10.1063/5.0060494
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Enhancement of the photoelectrochemical properties of a CuGaSe2-based photocathode for water reduction induced by loading of a Cu-deficient layer at the p-n heterointerface (2021)
  • Author(s): S. Ikeda, R. Okamoto, S. Ishizuka
  • Journal Title: Appl. Phys. Lett. Volume: 14
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Effect of Radio-Frequency Power on the Composition of BiVO4 Thin-Film Photoanodes Sputtered from a Single Target (2021)
  • Author(s): Liu Jiaqi、Tajima Kazuya、Abdellaoui Imane、Islam Muhammad Monirul、Ikeda Shigeru、Sakurai Takeaki
  • Journal Title: Energies Volume: 14 Issue: 8 Pages: 2122-2122
  • DOI: 10.3390/en14082122
  • NAID: 120007190951
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Mechanism of Incorporation of Zirconium into BiVO4 Visible-Light Photocatalyst (2021)
  • Author(s): Abdellaoui Imane、Islam Muhammad M.、Remeika Mikas、Kanno Sorai、Okamoto Riku、Tajima Kazuya、Pawar Sachin A.、Ng Yun Hau、Budich Christian、Maeda Tsuyoshi、Wada Takahiro、Ikeda Shigeru、Sakurai Takeaki
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 125 Issue: 6 Pages: 3320-3326
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c00339
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Synthesis of nano-sized tungsten oxide particles encapsulated in a hollow silica sphere and their photocatalytic properties for decomposition of acetic acid using Pt as a co-catalyst (2020)
  • Author(s): Harada Takashi、Yagi En、Ikeda Shigeru
  • Journal Title: RSC Advances Volume: 10 Issue: 26 Pages: 15360-15365
  • DOI: 10.1039/d0ra01988g
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Preparation of a CuGaSe2 single crystal and its photocathodic properties (2020)
  • Author(s): Ikeda Shigeru、Fujita Wakaba、Okamoto Riku、Nose Yoshitaro、Katsube Ryoji、Yoshino Kenji、Harada Takashi
  • Journal Title: RSC Advances Volume: 10 Issue: 66 Pages: 40310-40315
  • DOI: 10.1039/d0ra07904a
  • NAID: 120006936343
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Presentation] 自己フラックス法を用いたスパッタリングによるBiVO4薄膜の光電気化学特性向上 (2021)
  • Author(s): J. Liu, 上園波輝, 田島和哉, S.A Pawar, M. M. Islam, 池田 茂, 櫻井岳暁
  • Organizer: 2021年度応用物理学会多元系化合物・太陽電池研究会年末講演会
• [Presentation] Photoelectrochemical Applications of Chalcopyrite and Kesterite Compound Thin Film (2021)
  • Author(s): S. Ikeda
  • Organizer: The 4th Energy Future Conference (EF4)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] CuGaSe2単結晶を用いた光電極での水の光電気化学的還元反応 (2020)
  • Author(s): 藤田わかば, 勝部涼司, 野瀬嘉太郎, 吉野賢二, 池田 茂
  • Organizer: 第9回JACI/GSCシンポジウム
• [Presentation] CuGaSe2単結晶光電極による水の還元反応 (2020)
  • Author(s): 藤田わかば, 吉野賢二, 勝部涼司, 野瀬嘉太郎, 原田隆史, 池田 茂
  • Organizer: 第81回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] Electric and Photoelectrochemical Properties of CuGaSe2 Single Crystal (2020)
  • Author(s): S. Ikeda, W. Fujita, Y. Nose, R. Katsube, K. Yoshino, T. Harada
  • Organizer: Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid-state Science (PRiME 2020)
  • Int'l Joint Research