水ゲート有機トランジスタによるオキソアニオン類の認識とインバータ回路制御への応用

• Project Area: Aquatic Functional Materials: Creation of New Materials Science for Environment-Friendly and Active Functions
• Project/Area Number: 20H05207
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 南 豪 東京大学, 生産技術研究所, 准教授 (70731834)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2022-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2021)
• Budget Amount: ¥4,940,000 (Direct Cost: ¥3,800,000、Indirect Cost: ¥1,140,000); Fiscal Year 2021: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2020: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
• Keywords: 水ゲートトランジスタ / アニオン認識 / ポリチオフェン / インバータ回路 / 有機トランジスタ / π共役高分子 / インバータ / 水 / 水ゲート型有機トランジスタ / イソチオウロニウム

Outline of Research at the Start

本研究では，水を構成部材とし，水圏で機能する有機デバイスの創製及び分子認識に基づくインバータ回路制御を試みる．その具体的アプローチとして，アニオン類に対する認識能を持つ官能基を導入したポリチオフェン誘導体を用いて水ゲート型有機トランジスタを作製し，水圏中に存在する当該アニオン類の検出を試みる．標的種の種類，濃度に付随したトランジスタ特性変化が確認された後，本デバイスを用いてインバータを構築する．これまでの回路制御とは全く異なる「分子認識でインバータの制御を行う」本提案は，分子認識化学，高分子化学，有機エレクトロ二クスとの融合によって，水圏で機能する新たな分析技術の開発に繋がると確信する．

Outline of Annual Research Achievements

有機電界効果トランジスタ (OFET) は水環境下では脆弱であることから，不活性ガス雰囲気下での駆動が一般的である。すなわち，水圏において標的種検出を行う化学センサへの応用は根本的に不向きであるとされてきた。そこで我々は，有機デバイスの可能性を最大限に引き出すために，水自体をOFETの構成部材とした水ゲート型OFET (WG-OFET) を活用した化学センサデバイスを開発した。本研究では，当該デバイスのセンシング能を評価するために，分子認識化学分野において難度が高い試みとなる完全水圏中でのアニオン種認識に挑戦した。除草剤グリホサートは，環境や人体への影響が懸念されている背景から，近年一部の欧米諸国で使用が制限されてアニオン種である。そこで，当該種の高感度な検出を指向して，分子認識能を賦与したポリチオフェン誘導体を用いたWG-OFET型センサを開発した。本デバイスは，半導体界面で生じる僅かなイオンの吸脱着の変化を鋭敏に読み出すことが出来る。期待通り，作製したWG-OFETは標的種の濃度増加に伴って電流値の減少を示した。本センサを用いて12種のアニオン類に対する選択性を調査したところ，標的種に対して最も大きなトランジスタ特性変化を示し，高感度かつ高選択的にグリホサートを検出することに成功した。続いて，当該センサにマイクロ流路を実装した連続モニタリング用センサの実現を目指した。作製したマイクロ流体デバイスを用いて，連続測定を試みたところ，標的種の濃度増加に伴った連続的な電流値の減少を観測した。すなわち，高分子半導体材料の界面を活かしたセンサ設計にマイクロ流体技術を組み合わせることで，水圏機能デバイスに連続モニタリング可能な分析ツールとしての新たな側面を引き出すことを見出した。更なる展開として，本センサをインバータへと展開し，分子認識をトリガーとした電子回路の制御にも成功している。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] CNRS(フランス)
• [Journal Article] Multi-Oxyanion Detection by an Organic Field-Effect Transistor with Pattern Recognition Techniques and Its Application to Quantitative Phosphate Sensing in Human Blood Serum (2022)
  • Author(s): Mitobe Riho、Sasaki Yui、Tang Wei、Zhou Qi、Lyu Xiaojun、Ohshiro Kohei、Kamiko Masao、Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: ACS Appl. Mater. Interfaces Volume: / Issue: 20 Pages: 22903-22911
  • DOI: 10.1021/acsami.1c21092
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Oxytocin detection at ppt level in human saliva by an extended-gate-type organic field-effect transistor (2022)
  • Author(s): Ohshiro Kohei、Sasaki Yui、Zhou Qi、Lyu Xiaojun、Yamanashi Yusuke、Nakahara Katsumasa、Nagaoka Hirokazu、Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: Analyst Volume: 147 Issue: 6 Pages: 1055-1059
  • DOI: 10.1039/d1an02188e
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Toward the Realization of Organic Transistor-Based Ubiquitous Chemical Sensors (2021)
  • Author(s): Mitobe Riho、Sasaki Yui、Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: Journal of The Japan Institute of Electronics Packaging Volume: 24 Issue: 5 Pages: 361-368
  • DOI: 10.5104/jiep.24.361
  • NAID: 130008070476
  • ISSN: 1343-9677, 1884-121X
  • Year and Date: 2021-08-01
• [Journal Article] Extended-gate-type Organic Field-effect Transistors for the Detection of Potential Psychological Stress Markers (2021)
  • Author(s): Didier Pierre, Blomenkamp Hans, Kubota Riku, Sasaki Yui, Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: Sensors and Materials Volume: 33 Issue: 1 Pages: 211
  • DOI: 10.18494/SAM.2021.3066
  • ISSN: 0914-4935, 2435-0869
  • Year and Date: 2021-01-22
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Detection of polyamines by an extended gate-type organic transistor functionalized with a carboxylate attached 1,3,4-thiadiazole derivative (2021)
  • Author(s): Asano Koichiro、Sasaki Yui、Zhou Qi、Mitobe Riho、Tang Wei、Lyu Xiaojun、Kamiko Masao、Tanaka Hikaru、Yamagami Akari、Hagiya Kazutake、Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: Journal of Materials Chemistry C Volume: 9 Issue: 35 Pages: 11690-11697
  • DOI: 10.1039/d1tc01542g
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Chemical sensing based on water-gated polythiophene thin-film transistors (2021)
  • Author(s): Minami Tsuyoshi、Tang Wei、Asano Koichiro
  • Journal Title: Polymer Journal Volume: 53 Issue: 12 Pages: 1315-1323
  • DOI: 10.1038/s41428-021-00537-4
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Polythiophene-Based Chemical Sensors: Toward On-Site Supramolecular Analytical Devices (2021)
  • Author(s): Sasaki Yui、Lyu Xiaojun、Tang Wei、Wu Hao、Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: Bulletin of the Chemical Society of Japan Volume: 94 Issue: 11 Pages: 2613-2622
  • DOI: 10.1246/bcsj.20210265
  • NAID: 130008137551
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Real-Time Detection of Glyphosate by a Water-Gated Organic Field-Effect Transistor with a Microfluidic Chamber (2021)
  • Author(s): Asano Koichiro、Didier Pierre、Ohshiro Kohei、Lobato-Dauzier Nicolas、Genot Anthony J.、Minamiki Tsukuru、Fujii Teruo、Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: Langmuir Volume: 37 Issue: 24 Pages: 7305-7311
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.1c00511
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Design of Supramolecular Sensors and Their Applications to Optical Chips and Organic Devices (2021)
  • Author(s): Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: Bulletin of the Chemical Society of Japan Volume: 94 Issue: 1 Pages: 24-33
  • DOI: 10.1246/bcsj.20200233
  • NAID: 130007968780
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Extended gate-type organic transistor functionalized by molecularly imprinted polymer for taurine detection (2021)
  • Author(s): Zhou Qi, Wang Mengqiao, Yagi Shunsuke, Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: Nanoscale Volume: 13 Issue: 1 Pages: 100-107
  • DOI: 10.1039/d0nr06920e
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Flexible organic thin-film transistor immunosensor printed on a one-micron-thick film (2021)
  • Author(s): Minamiki Tsukuru, Minami Tsuyoshi, Chen Yi-Pu, Mano Taisei, Takeda Yasunori, Fukuda Kenjiro, Tokito Shizuo
  • Journal Title: Communications Materials Volume: 2 Issue: 1
  • DOI: 10.1038/s43246-020-00112-z
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Organic transistor-based chemical sensors with self-assembled monolayers (2021)
  • Author(s): Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: Journal of Inclusion Phenomena and Macrocyclic Chemistry Volume: - Issue: 1-2 Pages: 1-18
  • DOI: 10.1007/s10847-021-01050-0
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] A Water‐Gated Organic Thin‐Film Transistor for Glyphosate Detection : A Comparative Study with Fluorescence Sensing (2020)
  • Author(s): Sasaki Yui, Asano Koichiro, Minamiki Tsukuru, Zhang Zhoujie, Takizawa Shin‐ya, Kubota Riku, Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: Chemistry -A European Journal Volume: 26 Issue: 64 Pages: 14525-14529
  • DOI: 10.1002/chem.202003529
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Non-enzymatic lactate detection by an extended-gate type organic field effect transistor (2020)
  • Author(s): Didier Pierre, Minami Tsuyoshi
  • Journal Title: Semiconductor Science and Technology Volume: 35 Issue: 11 Pages: 11LT02-11LT02
  • DOI: 10.1088/1361-6641/abb288
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] アトロピン検出を指向した分子インプリンティングポリ[メタクリル酸 2-(ジメチルアミノ)エチル]の合成と有機薄膜トランジスタ型センサデバイスへの応用 (2021)
  • Author(s): 周 奇, 南 豪
  • Organizer: 第70回高分子学会年次大会
• [Presentation] 自己組織化単分子膜を活用した有機トランジスタ型化学センサ (2021)
  • Author(s): 南 豪
  • Organizer: 第18回ホスト‐ゲスト・超分子化学シンポジウム
  • Invited
• [Presentation] Organic thin-film transistor-based chemical sensors functionalized with artificial receptors (2021)
  • Author(s): Tsuyoshi Minami
  • Organizer: IEEE NANO 2021
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Supramolecular Analytical Devices: Toward On-site Analysis in Real-world Scenarios (2021)
  • Author(s): Tsuyoshi Minami
  • Organizer: IUPAC WORLD CHEMISTRY CONGRESS 2021
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 延長ゲート有機トランジスタ型イムノセンサによるヒト唾液中のオキシトシン検出 (2021)
  • Author(s): 大代晃平, 山梨裕介, 中原勝正, 長岡宏一, 南豪
  • Organizer: 電気化学会第89回大会
• [Presentation] 実サンプル分析可能な有機トランジスタ型化学センサ (2021)
  • Author(s): 南 豪
  • Organizer: 2022年電子情報通信学会総合大会
  • Invited
• [Presentation] パターン認識技術と有機電界効果トランジスタ型センサによるヒト血清中のリン酸イオンの定量的検出 (2021)
  • Author(s): 大代晃平, 水戸部里歩, 佐々木由比，唐蔚，周奇，呂暁俊，南豪
  • Organizer: 第69回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] 遊星型ボールミルによるホストーゲスト相互作用からなる高分子材料の強靭性・自己修復性・リサイクル特性の発現 (2021)
  • Author(s): 朴 峻秀, 佐々木 由比, 村山 駿介, 石澤 朋佳, 山口 浩靖, 原田 明, 南 豪, 松葉 豪, 髙島 義徳
  • Organizer: 日本化学会第102春季年会
• [Presentation] 超分子化学センサチップ・デバイスを活用した実サンプル分析 (2021)
  • Author(s): 南 豪
  • Organizer: 日本化学会第102春季年会
  • Invited
• [Presentation] 有機トランジスタ型化学/バイオセンサによる実サンプル分析 (2021)
  • Author(s): 南 豪
  • Organizer: 日本学術振興会分子ナノテクノロジー第174委員会 第72回研究会
  • Invited
• [Presentation] ジピコリルアミン銅(II)錯体修飾型延長ゲート有機トランジスタによるココイルサルコシンの検出 (2021)
  • Author(s): 水戸部 里歩, 大代 晃平, 渡邊 一也, 永井 直宏, 根崎 孝介, 南 豪
  • Organizer: 第31回日本MRS年次大会
• [Presentation] 延長ゲート型有機電界効果トランジスタによる過酸化水素の高感度検出 (2021)
  • Author(s): 大代 晃平, 水戸部 里歩, 根崎 孝介, 安池 友時, 南 豪
  • Organizer: 第31回日本MRS年次大会
• [Presentation] 超分子分析デバイス：分子認識材料を賦与した有機トランジスタ型化学センサ (2021)
  • Author(s): 南 豪
  • Organizer: 第31回日本MRS年次大会
  • Invited
• [Presentation] Water-gated organic transistors for chemical sensing application (2021)
  • Author(s): Tsuyoshi Minami
  • Organizer: Pacifichem 2021
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Extended gate-type organic field-effect transistors as chemical sensing platforms (2021)
  • Author(s): Tsuyoshi Minami
  • Organizer: Pacifichem 2021
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 有機トランジスタ型化学センサを用いたパターン認識によるポリアミン類の検出 (2021)
  • Author(s): 水戸部 里歩, 周 奇, 浅野康一郎, 呂暁俊, 佐々木由比, 田中光, 山上紅里, 萩谷一剛, 南豪
  • Organizer: CHEMINAS 44
• [Presentation] その場検出を指向した化学センサの開発 (2021)
  • Author(s): 南 豪
  • Organizer: 第39回「センサ・マイクロマシンと応用システム」シンポジウム
  • Invited
• [Presentation] Chemical Sensors Based on Water-Gated Organic Thin-Film Transistors (2021)
  • Author(s): Tsuyoshi Minami
  • Organizer: 11th International Conference on Electronics, Communications and Networks (CECNet2021)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 延長ゲート有機トランジスタ型センサを用いたオキシトシンの検出 (2021)
  • Author(s): 大代 晃平, 佐々木 由比, Zhou Qi, Lyu Xiaojun, 南 豪
  • Organizer: 東日本分析化学若手交流会
• [Presentation] A WATER-GATED ORGANIC TRANSISTOR WITH A MICROFLUIDIC SYSTEM FOR REAL-TIME DETECTION OF GLYPHOSATE (2021)
  • Author(s): Kohei Ohshiro, Koichro Asano, Pierre Didier, Nicolas Lobato-Dauzier, Anthony J. Genot, Tsukuru Minamiki, Teruo Fujii, Tsuyoshi Minami
  • Organizer: MicroTAS 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] A MOLECULARLY IMPRINTED POLYMER FUNCTIONALIZED ORGANIC TRANSISTOR-BASED SENSOR DEVICE FOR ATROPINE DETECTION (2021)
  • Author(s): Qi Zhou, Tsuyoshi Minami
  • Organizer: MicroTAS 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 延長ゲート有機トランジスタ型センサを用いたオキシトシンの検出 (2021)
  • Author(s): 大代 晃平, 山梨 裕介, 中原 勝正, 長岡 宏一, 南 豪
  • Organizer: 第11回CSJ化学フェスタ2021
• [Presentation] パターン認識を活用した延長ゲート有機トランジスタ型化学センサ の開発 (2021)
  • Author(s): 水戸部 里歩, 佐々木 由比, Lyu Xiaojun, 南 豪
  • Organizer: 第11回CSJ化学フェスタ2021
• [Presentation] A Molecularly Imprinted Polymer For Atropine Detection and Its Functionalized Organic Transistor-based Sensor (2021)
  • Author(s): Qi Zhou, Tsuyoshi Minami
  • Organizer: 2021年電気化学秋期大会
• [Presentation] パターン認識を活用した有機トランジスタ型化学センサによるオキソアニオン検出 (2021)
  • Author(s): 水戸部里歩, 佐々木由比, 南豪
  • Organizer: 第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] A Water-Gated Organic Transistor with a Microfluidic System for Real-Time Detection of the Herbicide Glyphosate (2021)
  • Author(s): Kohei Ohshiro, Koichiro Asano, Pierre Didier, Nicolas Lobato-Dauzier, Anthony J. Genot, Tsukuru Minamiki, Teruo Fujii, Tsuyoshi Minami
  • Organizer: 2021 KJF International Conference on Organic Materials for Electronics and Photonics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] シクロデキストリンのホスト-ゲスト相互作用を有する高分子材料の遊星型ボールミル処理による強靭化 (2021)
  • Author(s): 朴 峻秀, 佐々木由比 , 村山駿介, 石澤朋佳, 大﨑基史, 浦川 理, 山口浩靖, 井上正志, 原田 明, 南 豪, 松葉 豪, 髙島義徳
  • Organizer: 第67回高分子研究発表会
• [Presentation] Real-Time Detection of the Herbicide Glyphosate utilizing a Water-Gated Polymer Transistor with a Microfluidic System (2021)
  • Author(s): Kohei Ohshiro, Koichiro Asano, Pierre Didier, Nicolas Lobato-Dauzier, Anthony J. Genot, Tsukuru Minamiki, Teruo Fujii, Tsuyoshi Minami
  • Organizer: 4th G'L'owing Polymer Symposium in KANTO
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Molecularly Imprinted Polymer for Atropine Detection and Its Application to an Organic Transistor-based Sensor Device (2021)
  • Author(s): Qi Zhou, Tsuyoshi Minami
  • Organizer: 第81回分析化学討論会
• [Presentation] Interdisciplinary research of organic transistors: microfluidics, molecular recognition chemistry, and chemical sensing (2021)
  • Author(s): Minami Tsuyoshi
  • Organizer: 6th International Conference on Nanoscience and Nanotechnology-2021
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Organic transistors for chemical sensing applications (2021)
  • Author(s): Minami Tsuyoshi
  • Organizer: Online Workshop between MESA+ and IIS 2021,
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 有機トランジスタ型化学センサによるポリアミン類検出 (2021)
  • Author(s): 浅野 康一郎, 田中 光, 山上 紅里, 萩谷 一剛, 南 豪
  • Organizer: 第68回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] ジピコリルアミン銅(II)錯体を導入した延長ゲート型有機トランジスタセンサの開発 (2021)
  • Author(s): 水戸部 里歩, 浅野 康一郎, 佐々木 由比, 南 豪
  • Organizer: 日本化学会 第101春季年会
• [Presentation] 高分子トランジスタに基づくオキソアニオンセンサ (2021)
  • Author(s): 水戸部 里歩, 浅野 康一郎, 佐々木 由比, 南 豪
  • Organizer: 関東高分子若手研究会 2020年度 学生発表会・交流会
• [Presentation] Emerging-electronics innovation for SDGs -Toward synergy among young researchers (2020)
  • Author(s): Minami Tsuyoshi
  • Organizer: sukuba Global Science Week 2020
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Extended Gate-Type Organic Thin-Film Transistors as Chemical Sensing Platforms for Healthcare Applications (2020)
  • Author(s): Minami Tsuyoshi
  • Organizer: The 10th International Conference on Electronics, Communications and Networks (CECNet2020)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Chemical Sensing in Aqueous Media by Organic TFTs (2020)
  • Author(s): Minami Tsuyoshi
  • Organizer: The 66th IEDM Conference 2020
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 有機トランジスタをプラットフォームとする化学センサ (2020)
  • Author(s): 南 豪
  • Organizer: FIoTコンソーシアム 第1回研究会
  • Invited
• [Presentation] バイオエレクトロニクスの展開と将来展望 (2020)
  • Author(s): 南 豪
  • Organizer: 名古屋大学 第一回電子工学セミナー
  • Invited
• [Presentation] Development of Chemical Sensors Based on Polymer Thin-Film Transistors (2020)
  • Author(s): 南 豪
  • Organizer: rd GLowing Polymer Symposium in KANTO (GPS-K 2020)
  • Invited
• [Presentation] マイクロ流路デバイスを実装した水ゲート有機トランジスタ型化学センサ (2020)
  • Author(s): 浅野 康一郎, Didier Pierre, Lobato-Dauzier Nicolas, Genot Anthony J., 藤井 輝夫, 南 豪
  • Organizer: 第81回応用物理学会秋季学術大会
• [Presentation] An Extended-Gate Type Organic Transistor Functionalized with Molecularly Imprinted Polydopamine for Taurine Detection (2020)
  • Author(s): Qi Zhou, 南 豪
  • Organizer: 第69回高分子討論会
• [Presentation] マイクロ流路一体型水ゲート有機トランジスタ化学センサ (2020)
  • Author(s): 浅野 康一郎, Didier Pierre, Lobato-Dauzier Nicolas, Genot Anthony J., 藤井 輝夫, 南 豪
  • Organizer: 化学とマイクロ・ナノシステム学会第42回研究会
• [Book] ウェアラブル医療・ヘルスケア機器の技術と市場 (2020)
  • Author(s): 浅野 康一郎, 南木 創, 南 豪
  • Total Pages: 220
  • Publisher: シーエムシー出版
  • ISBN: 9784781315935
• [Remarks] Nanoscale Emerging Investigators，英国王立化学会
  • URL: https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/nr/d1nr90087k
• [Remarks] Emerging Innovator Award 2021, IUPAC
  • URL: https://iupac.org/the-2021-emerging-innovator-award/
• [Remarks] J. Mater. Chem. C Emerging Investigators,RSC
  • URL: https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/tc/d1tc90183d
• [Remarks] 優秀発表賞，令和3年東日本分析化学若手交流会
  • URL: https://www.jsac.jp/~kanto/wakate/events.html
• [Remarks] 優秀ポスター発表賞，日本化学会秋季事業 第11回CSJ化学フェスタ2021
  • URL: https://www.csj.jp/festa/2021/document/award.pdf
• [Remarks] マイナビニュース, 東大生研 水中用の有害化学物質センサを有機薄膜トランジスタを用いて開発
  • URL: https://news.mynavi.jp/article/20201203-1553528/
• [Remarks] Azo Sensors
  • URL: https://www.azosensors.com/news.aspx?newsID=14226
• [Remarks] Azo Life Science
  • URL: https://www.azolifesciences.com/news/20201203/New-polymer-based-transistor-can-sensitively-detect-weed-killer-in-drinking-water.aspx