Development of the method of generation and application of the electrostatic polarization model of hydrogen-bonded systems based on statistical analysis of electron density changes

• Project Area: Aquatic Functional Materials: Creation of New Materials Science for Environment-Friendly and Active Functions
• Project/Area Number: 20H05215
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Shizuoka University
• Principal Investigator: 鳥居 肇 静岡大学, 工学部, 教授 (80242098)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2022-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2021)
• Budget Amount: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000); Fiscal Year 2021: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000); Fiscal Year 2020: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000)
• Keywords: 水素結合 / 静電分極 / 電子密度 / 統計的解析 / スペクトル

Outline of Research at the Start

水の溶媒としての特性を的確に表現できる理論モデルを構築することは，水と材料の分子レベル・ナノ集合レベルでの相互作用を捉え，それにより水の存在下において機能を発現する材料を創成しようとするにあたって，重要である。従来の静電分極モデルは，空間的不均一静電環境への応答の表現などにおいて，大きな欠陥をもつため，本研究では，(A) 分子間相互作用による電子密度変化の，多様な分子配置を考慮した統計的解析による，水素結合性分子の静電分極モデルの理論的生成法開発，(B) 分子分極が深く関わるスペクトル（低振動数ラマンなど）のシミュレーションによる，理論モデルの妥当性検証，などを進める。

Outline of Annual Research Achievements

水の溶媒としての特性を的確に表現できる理論モデルを構築することは，水と材料の分子レベル・ナノ集合レベルでの相互作用を捉え，それにより水の存在下において機能を発現する材料を創成しようとするにあたって，重要である。従来の静電分極モデルは，空間的不均一静電環境への応答の表現などにおいて大きな欠陥をもつため，分子間相互作用による電子密度変化を，多様な分子配置を考慮して統計的に解析することによって，水素結合性分子の静電分極モデルの理論的生成法開発を進める。それに加えて，分子分極が深く関わるスペクトルのシミュレーションによって，理論モデルの妥当性を検証するとともに，水素結合形成に与る水分子の分光学的性質の変化を理論的に解析し，領域内で行われている実験的研究との融合により，機能性材料分子との相互作用に関わる水分子の性質の解明を進める。
令和３年度においては，前年度に実施した電子密度変化に関する統計的解析の結果に基づいて，基本となる電子密度変化に対応する静電相互作用パラメーターのセットを導出した。また，水クラスター内における水分子のOH伸縮振動の振動数と水素結合構造パラメーターの関係として，従来以上に精緻な形を見出し，具体的な関数形として提示した。さらに，領域内共同研究として，加湿顕微赤外分光による高分子材料と水の状態解析における理論解析を担当し，高分子材料の水素結合受容官能基と水素結合を形成する水分子について，水素結合状態（水素結合の有無や数だけでなく，具体的な立体構造）とOH伸縮振動数の対応を明らかにした。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Singular value decomposition analysis of the electron density changes occurring upon electrostatic polarization of water (2022)
  • Author(s): Torii Hajime
  • Journal Title: RSC Advances Volume: 12 Issue: 5 Pages: 2564-2573
  • DOI: 10.1039/d1ra06649h
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Theoretical analysis toward better description of the wavenumber shifts of the OH stretch of hydrogen‐bonded water (2022)
  • Author(s): Kitamura Yukichi, Torii Hajime
  • Journal Title: Journal of Raman Spectroscopy Volume: - Issue: 10 Pages: 1785-1792
  • DOI: 10.1002/jrs.6356
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Role of Intermolecular Charge Fluxes in the Hydrogen-Bond-Induced Frequency Shifts of the OH Stretching Mode of Water (2021)
  • Author(s): Hajime Torii, Ryota Ukawa
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry B Volume: 125 Issue: 5 Pages: 1468-1475
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.0c11461
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 水のOH伸縮モードの水素結合形成による振動数シフトに関する静電相互作用モデルと非静電的メカニズム (2021)
  • Author(s): 鳥居 肇，鵜川竜太
  • Organizer: 第23回理論化学討論会
• [Presentation] Role of intermolecular charge fluxes in the hydrogen-bond-induced frequency shifts of the OH stretch of water (2021)
  • Author(s): Hajime Torii and Ryota Ukawa
  • Organizer: 20th International Conference on Time Resolved Vibrational Spectroscopy (TRVS 2021)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] What electron densities and their changes tell us about intermolecular interactions (2021)
  • Author(s): Hajime Torii
  • Organizer: Quantum Science Symposium, in the 17th International Conference of Computational Methods in Sciences and Engineering (ICCMSE 2021)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 水圏機能材料分子近傍の水に関わる分光データの解析に向けた理論研究 (2021)
  • Author(s): 鳥居 肇
  • Organizer: 日本化学会化学フェスタ2021，文科省科研費新学術領域研究「水圏機能材料：環境に調和・応答するマテリアル構築学の創成」特別企画（1）：材料に調和する水を使う・観る
  • Invited
• [Presentation] ペプチドのアミドIモードに関わる汎用的な静電相互作用モデルの構築に向けた水素結合会合体などの諸性質の解析 (2021)
  • Author(s): 三宅雅輝，鳥居 肇
  • Organizer: 第42回溶液化学シンポジウム
• [Presentation] 水素結合系の振動スペクトル予測のための理論モデル構築方法の検討 (2021)
  • Author(s): 北村勇吉，鳥居 肇
  • Organizer: 第42回溶液化学シンポジウム
• [Presentation] ペプチドのアミドI振動数に関わる静電相互作用モデルのペプチド間相互作用を取り入れた改良 (2020)
  • Author(s): 三宅雅輝，鳥居 肇
  • Organizer: 分子科学会 オンライン討論会
• [Presentation] 分子動力学法に基づくタンパク質振動スペクトルシミュレーションに向けた静電相互作用モデルの改良 (2020)
  • Author(s): 三宅雅輝，鳥居 肇
  • Organizer: 第34回分子シミュレーション討論会
• [Remarks] 研究室webページ 日本語版
  • URL: http://reve2.eng.shizuoka.ac.jp/jp.html