Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
本研究課題は、水圏機能材料の学理深化のために必要不可欠である、「凍らない水」において多数の水分子が協奏して引き起こされる水素結合ダイナミクスを評価する手法を開発することを目的とする。特に、分子動力学シミュレーションによって得られた分子構造データにデータ科学手法を適用し、水素結合破断を規定する自由エネルギー曲面の反応座標を探索する。さらに、高分子との相互作用が際立つ系へ応用し分子スケールの水分子ダイナミクスと巨視的物性とを関連付け、「凍らない水」の実態を明らかにする。
「凍らない水」における水素結合ダイナミクスを分子動力学(MD)シミュレーションにより評価する技術は水圏機能材料の学理深化のために必要要素である。本年度は以下の研究成果を公表した。(1)過冷却水が温度低下に伴いその運動性は急激に低下する。特にある温度以下から、拡散係数と構造緩和時間の逆数が異なる温度依存性を示す性質はStokes-Einstein則の破綻として知られる。一方で分子の運動性低減はケージ効果と呼ばれる現象論的モデルにより図式的に説明される。そこで、水素結合ネットワークの情報を参照し、各水分子状態をケージ状態とジャンプ状態の2状態に分割するモデリングをおこなった。特に、連続時間型ランダムウォークモデルで与えられる2種類の時間スケールは、ケージ時間の始まりから終わりまでの平均時間を意味する継続時間と、任意の点からケージ時間が終了するまでの持続時間に対応し、それらの比率がStokes-Einstein則の破綻に対応することを明らかにした。(2)液晶性水圏機能材料に対する分子シミュレーション解析技術の開発のために、液晶秩序を効率良く理論・シミュレーション解析する手法を獲得した。4-cyano-4’-pentylbiphenyl(5CB) 液晶分子系のユナイテッド・アトムモデルモデルを用いてMDシミュレーションをおこなった。ここで、一般化レプリカ交換法を用いてネマチック-等方(NI)相転移への適用可能性を検証した。サンプリング性能をさまざまなシステムサイズで解析したところ、効率的かつ正確にNI相転移をシミュレートすることを実証した。特にNI転移温度付近において十分なレプリカ交換受容率でサンプリングできたことから、相転移温度付近での配向オーダーパラメーターの二峰性分布を正確に見出した。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
All 2022 2021 2020 Other
All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results, Peer Reviewed: 5 results, Open Access: 2 results) Presentation (22 results) (of which Invited: 1 results)
The Journal of Chemical Physics
Volume: 156 Issue: 1 Pages: 014901-014901
10.1063/5.0073105
Volume: 155 Issue: 12 Pages: 124901-124901
10.1063/5.0061281
Volume: 155 Issue: 11 Pages: 114503-114503
10.1063/5.0059622
Volume: 154 Issue: 23 Pages: 234501-234501
10.1063/5.0055531
Volume: 153 Issue: 5 Pages: 054115-054115
10.1063/5.0009066
