Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
本研究では，水中で高エントロピー状態にある高分子ゲルのネットワーク鎖の揺らぎを分子インプリント法（配置エントロピー抑制）と化学架橋（配座エントロピー抑制）で制御することにより，高分子網目内に動的分子認識サイトの形成（情報の刷り込み）を試みる。さらに，そのエントロピー抑制効果と分子結合能との関係を解明すると共に，動的分子結合能を利用することにより，外部刺激による結合能変化により自律的に薬物放出を制御できる薬物キャリアの設計を目指す。
本研究では，エントロピー抑制により，外部刺激に応答して分子結合能を制御できるスマート水圏機能材料の設計を目指している。本年度の研究実績を以下にまとめる。(i) エントロピー制御によるスマート水圏機能材料の設計：前年度に引き続き，リガンドとしてシクロデキストリン（CD）を用いた分子インプリント法により，主鎖として温度応答性のポリ（N-イソプロピルアクリルアミド）(PNIPAAm)やpH応答性のポリペプチド鎖（ポリ-L-リシン(PLL))からなる分子インプリントゲルを調製した。(ii) スマート水圏機能材料の動的分子結合能の検討：温度に応答した分子インプリントPNIPAAmゲルやpHに応答した分子インプリントPLLゲルの膨潤率変化を測定し，各刺激による高分子鎖のコンフォメーション変化を評価した。その結果，分子インプリントPNIPAAmゲルは，温度上昇に伴って膨潤状態から収縮状態へと変化することが明らかとなった。また分子インプリントPLLゲルは，pHの増加に伴ってランダムコイル状態からα-ヘリックス状態へと変化することが示された。さらに，様々な温度で分子インプリントPNIPAAmゲルや様々なpHで分子インプリントPLLゲルへのモデル薬物の吸着量を測定し，温度やpHによるネットワークのコンフォメーション変化によりモデル薬物の吸着・脱着を制御できることがわかった。(iii)スマート水圏機能材料の動的分子結合能を利用した薬物放出制御：分子インプリントPNIPAAmゲルや分子インプリントPLLゲルにモデル薬物を結合させ，薬物を内包させた分子インプリントゲルを調製した。さらに，温度やpHに応答したコンフォメーション変化により分子インプリントゲルからのモデル薬物の放出挙動を調べ，結合支配型ドラッグデリバリーシステムとしての可能性を明らかにした。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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Gels
Volume: 8 Issue: 3 Pages: 183-183
10.3390/gels8030183
Adv. Mater. Interfaces
Volume: 9 Issue: 9
10.1002/admi.202101965
J. Mater. Chem. B
Volume: 10 Issue: 14 Pages: 2637-2648
10.1039/d1tb02342j
NPG Asia Materials
Volume: 13 Issue: 1
10.1038/s41427-021-00302-2
Langmuir
Volume: 37 Issue: 39 Pages: 11484-11492
10.1021/acs.langmuir.1c01677
Sen'i Gakkaishi
Volume: 76 Issue: 9 Pages: P-365-P-371
10.2115/fiber.76.P-365
130007922191
高分子
Volume: 69 Pages: 461-464
https://wps.itc.kansai-u.ac.jp/sentan/
