Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
本研究は、ハイパー物質の代表格である準結晶・近似結晶合金の触媒材料への応用展開を目指し、活性サイトとなる触媒金属種の表面・状態に非常に敏感であるナノカーボン(カーボンナノチューブやカーボンナノファイバー等の総称)合成反応をプローブとしてハイパー物質表面構造と反応特性の因果関係を検証する。さらに、本研究では、ハイパー物質(準結晶・近似結晶合金)とオーディナリー物質(結晶合金)とで合成されたナノカーボンの相違を詳細にキャラクタリゼーションすることでハイパー物質由来の新奇なナノカーボン構造・特性の発現(hidden order)や新たな機能性カーボン材料の開発に繋げる。
本研究では、ハイパーマテリアルの代表格である準結晶・近似結晶合金の触媒材料への応用展開を目指し、表面構造と触媒特性(“実条件下”での)の相関性を評価・解析する手法として、ナノカーボン(カーボンナノチューブやカーボンナノファイバー等の総称)合成反応をプローブにすることを提案し、それを検証し次の成果を得た。(1)Al基準結晶試料での大気暴露における試料表面の酸化の影響が大きいことがわかった。その結果、以後、試料は全てAr雰囲気中のグローブボックス中で(試料粉砕 → 反応管への試料充填)取り扱い、大気に曝さずに反応器に取り付ける工夫を行った。(2)Al13Fe4準結晶粒(グローブボックス中で取扱った試料)において同一粒子内でナノカーボンが生成する部分としない部分が確認され、表面露出面によるナノカーボンの形成特性の違いが明らかとなった(ナノカーボン合成をプローブとする手法の有効性を検証)。(3)D-AlNiCo(Al70Ni15Co15 (at%);mono-grain)に対して、600oCで3hのC2H4処理を行うと直径約100nmの鎖状カーボンナノファイバーが生成し、主に2回軸方向の面から形成していることがわかった。これは2回軸方向の構造由来のNiとCoの濃度揺らぎや面間隔の粗密構造が炭素析出速度に影響を及ぼしていると考えている。また、CNF生成に関わる活性カーボン種の生成速度は反応条件にも非常に敏感であることが確認できた。(4)Icosahedral型P40-AlPd(Ru, Fe)近似結晶においてC2H2水素化反応(ナノカーボン合成とは温度域だけが異なる)を行うと市販のLindlar(Pd系)触媒を凌ぐ活性が得られ、この活性発現には、近似結晶を構成しているマッカイクラスター中に存在するAl2Pd (triangle site) が活性サイトになっていることが示唆された。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
All 2022 2021
All Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results, Peer Reviewed: 5 results, Open Access: 1 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results, Invited: 1 results)
MATERIALS TRANSACTIONS
Volume: 63 Issue: 3 Pages: 343-350
10.2320/matertrans.MT-M2021202
130008163660
Volume: 62 Issue: 8 Pages: 1089-1096
10.2320/matertrans.MT-M2021050
130008067413
RSC Advances
Volume: 11 Issue: 25 Pages: 15296-15300
10.1039/d1ra01958a
The Journal of Physical Chemistry C
Volume: 125 Issue: 38 Pages: 20919-20929
10.1021/acs.jpcc.1c06484
Acta Crystallographica, Section A
Volume: A77
Materials Characterization
Volume: 172 Pages: 110705-110705
10.1016/j.matchar.2020.110705