Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
蓄電固体界面のモデル材料であるSi薄膜上に固体電解質界面相を形成し、蓄電性能および界面リチウムイオン輸送性能が高い系を見出して、その固体電解質界面相の構造や組成を明らかにする。また、Si薄膜/固体電解質界面を構築し、界面リチウムイオン輸送性能が高い系を見出す。さらに、Si薄膜と固体電解質の間に固体電解質界面相を挟んだSi薄膜/固体電解質界面相/固体電解質界面を構築し、固体電解質界面相が蓄電性能および界面リチウムイオン輸送性能に与える影響を明らかにする。これらの電気化学特性と、Siの諸物性値との相関を考察することにより、リチウムイオンの高濃度蓄積や界面高速イオン輸送を可能とする因子を解明する。
シリコン(Si)負極は従来の黒鉛負極に比べて10倍以上の高い理論容量を有するため次世代リチウムイオン電池用負極活物質として注目されている。また、純Siよりも亜酸化シリコン(SiOx)の方が充放電サイクル性能が優れていることが報告されている。SiOx負極に適合する酸化物系固体電解質は少なく、ガーネット型Li7La3Zr2O12(LLZ)が最も有望と考えられており、特にTaをドープしたLLZ(LLZT)のイオン伝導度が高いことが知られている。そこで、本研究では全固体二次電池の蓄電性能向上を目指してSiOx負極に注目し、モデル負極材料としてアモルファスSiOx薄膜を用いて、SiOx薄膜負極/LLZT固体電解質界面を形成し、SiOx組成が充放電サイクル性能および界面抵抗に与える影響を明らかにした。SiOx薄膜を高周波マグネトロンスパッタリング法により成膜し、酸素分圧などの成膜条件を変えることにより薄膜組成をコントロールした。表面が平滑なLLZT固体電解質を作製して、SiOx薄膜負極/LLZT固体電解質/リチウム金属電極セルを形成することにより界面抵抗を定量的に解析することができた。また、SiOx薄膜負極とLLZT固体電解質の間に固体電解質界面相を導入することにより蓄電性能向上が可能であることを実証した。具体的には、得られたSiOx薄膜を濃厚電解液中で充放電してSiOx薄膜上に固体電解質界面相を形成し、これをLLZT固体電解質と張り合わせてSiOx薄膜負極/固体電解質界面相/LLZT固体電解質/リチウム金属電極セルを形成して充放電性能を向上させることができた。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。